Luận văn Thạc sĩ Vật lí: Ảnh hưởng của đối xứng phân tử lên quá trình phát sóng điều hòa bậc cao

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

Nguyễn Thị Ái Như

ẢNH HƯỞNG CỦA ĐỐI XỨNG PHÂN TỬ
LÊN QUÁ TRÌNH
PHÁT SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ

Thành phố Hồ Chí Minh-2014


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

Nguyễn Thị Ái Như

ẢNH HƯỞNG CỦA ĐỐI XỨNG PHÂN TỬ
LÊN QUÁ TRÌNH
PHÁT SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO

Chuyên ngành: Vật lí nguyên tử
Mã số:

60 44 01 06
LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÍ

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
TS. NGUYỄN NGỌC TY

Thành phố Hồ Chí Minh-2014


LỜI CẢM ƠN
Tôi xin gửi lời tri ân đến thầy hướng dẫn TS. Nguyễn Ngọc Ty. Thầy đã ân cần
hướng dẫn, chỉ bảo tận tình và luôn tạo các điều kiện thuận lợi để tôi tham gia nghiên cứu
khoa học và hoàn thành luận văn.
Xin gởi lời cảm ơn chân thành đến Th.s Lê Thị Cẩm Tú, người đã luôn giúp đỡ,
động viên, hỗ trợ và quan tâm tôi trong suốt quá trình thực hiện luận văn.
Tôi xin cảm ơn tất cả thầy, cô ở bộ môn Vật lý lý thuyết, Trường Đại học Sư Phạm
Tp. HCM đã truyền đạt những kiến thức khoa học trong suốt thời gian tôi tham gia học
tập tại đây.
Xin cảm ơn phòng Đào tạo sau đại học – Trường Đại học Sư Phạm Tp. HCM, đã
hướng dẫn, hỗ trợ mọi thủ tục để tôi hoàn thành khóa học.
Xin cảm ơn gia đình đã luôn khuyến khích và an ủi để tôi an tâm và tập trung học
tập.

Tác giả
Nguyễn Thị Ái Như


MỤC LỤC
Lời cảm ơn
Danh mục các chữ viết tắt
Danh mục các hình vẽ, đồ thị
MỞ ĐẦU ... ............................................................................................................... 1
Chương 1. TƯƠNG TÁC GIỮA LASER VỚI NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ ...... 5
1.1.

Quá trình ion hóa ...................................................................................... 6

1.1.1. Gần đúng trường mạnh (MO-SFA) ...................................................... 6
1.1.2. Gần đúng ADK cho phân tử (MO-ADK) ............................................. 9
1.2.

Lý tuyết phát xạ sóng điều hòa ............................................................... 11

1.2.1. Mô hình Lewenstein phát xạ sóng điều hòa ....................................... 11
1.2.2. Công thức tính HHG ........................................................................... 13
Chương 2. KẾT QUẢ .......................................................................................... 18
2.1.

Dạng đối xứng π g của CO 2 và O 2 .......................................................... 18

2.2.

Dạng đối xứng σ g của phân tử N 2 ......................................................... 21

2.3.

Dạng đối xứng π của phân tử HCN ...................................................... 21

2.4.

Dạng đối xứng σ của phân tử HNC ...................................................... 22

2.5.

Dạng đối xứng π của phân tử OCS ....................................................... 23

2.6.

Tốc độ ion hóa của các phân tử .............................................................. 24

2.6.1. Tốc độ ion hóa của các phân tử N 2 , O 2 và CO 2 ................................. 24
2.6.2. Tốc độ ion hóa của phân tử HCN........................................................ 26
2.6.3. Tốc độ ion hóa của phân tử HNC........................................................ 27


2.6.4. Tốc độ ion hóa của phân tử OCS ....................................................... 28
KẾT LUẬN .......................................................................................................... 30
HƯỚNG PHÁT TRIỂN ....................................................................................... 30
TÀI LIỆU THAM KHẢO .................................................................................... 31


DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
Chữ viết tắt

Chữ viết đầy đủ

ADK

Gần đúng ion hóa xuyên hầm (Ammosov-Delone-Krainov)

MO – ADK

Lý thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử (Molecular Orbital ADK)

HHG

Sóng điều hòa bậc cao (High – order Harmonic Generation)

HOMO

Orbital ngoài cùng của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital)

SAE

Gần đúng một điện tử (Single Active Electron)

SFA

Gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation)

MO – SFA

Gần đúng trường mạnh phân tử (Molecular Orbital SFA)


DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ
Hình 1.1 Phổ HHG đặc trưng của nguyên tử, phân tử ................................ 4
Hình 1.2 Minh họa cho mô hình ba bước bán cổ điển . ............................. 12
Hình 2.1 HOMO của O 2 và CO 2 ............................................................... 18
Hình 2.2 HHG của O 2 và CO 2 ................................................................... 19
Hình 2.3 HHG của O 2 khi cường độ đỉnh laser thay đổi ........................... 19
Hình 2.4 HHG của O 2 khi bước sóng laser thay đổi ................................. 20
Hình 2.5 HHG của O 2 khi độ dài xung laser thay đổi .............................. 20
Hình 2.6 HOMO và cường độ HHG của N 2 .............................................. 21
Hình 2.7 HOMO và cường độ HHG của HCN .......................................... 22
Hình 2.8 HOMO và cường độ HHG của HNC .......................................... 22

Hình 2.9 HOMO và cường độ HHG của OCS .......................................... 23
Hình 2.10 Tốc độ ion hóa của các phân tử N 2 , O 2 và CO 2 ........................ 25
Hình 2.11 Tốc độ ion hóa của các phân tử HCN ....................................... 26
Hình 2.12 Tốc độ ion hóa của các phân tử HNC ....................................... 27
Hình 2.13 Tốc độ ion hóa của các phân tử HNC với I=4.1014 Wcm-2 ....... 27
Hình 2.14 Tốc độ ion hóa của các phân tử OCS ....................................... 29


1

MỞ ĐẦU
Năm 1917, Albert Einstein đã đưa ra giả thiết: nếu chiếu vào những nguyên tử
bằng một chùm sóng điện từ, thì quá trình bức xạ có thể xảy ra và các photon phát ra
có cùng bước sóng với photon chiếu vào. Ý tưởng này là cơ sở cho sự ra đời và phát
triển của tia laser. Tuy nhiên, để thực hiện ý tưởng đó phải mất gần nửa thế kỷ các nhà
khoa học trên thế giới mới có thể tạo ra thiết bị này và đây cũng là bằng chứng để
chứng minh giả thuyết của Einstein nêu là khả thi. Bước đột phá về laser là vào năm
1960, laser thực nghiệm đầu tiên ra đời là từ laser hồng ngọc thể rắn, đã được tạo bởi
John L. Hall, Theodor W. Hansch và Roy J. Glauder làm việc tại phòng thí nghiệm
Hughes ở Malibu, bang California (giải Nobel Vật Lý năm 2005). Cho đến cuối những
năm 80, sóng điều hòa bậc cao (High – order Harmonic Generation, viết tắt là HHG)
được phát hiện ra lần đầu tiên, là hiện tượng khi chiếu laser hồng ngoại có tần số ω
vào các nguyên tử khí hiếm từ đó phát ra tần số trải dài từ ω tới tần số sóng cực ngắn
(XUV). Ban đầu các thí nghiệm về HHG được tiến hành với mục đích chính là tìm ra
các điều kiện quang học cần thiết cho sự phát xạ HHG, từ đó phát triển nguồn phát xạ
ánh sáng xung ngắn trong vùng XUV và vùng tia X mềm (soft X-ray). Tuy nhiên,
trong quá trình tìm hiểu về phổ phát xạ HHG đối với một số phân tử đơn giản, các nhà
nghiên cứu nhận thấy rằng có sự phụ thuộc của phổ HHG vào sự định hướng của trục
phân tử trong trường laser [15], [17]. Hơn nữa, HHG xảy ra tại thời điểm khi electron
tái kết hợp với ion mẹ, do đó các nhà nghiên cứu đã cho rằng sóng HHG cũng mang

thông tin cấu trúc của phân tử. Từ đó đã mở ra một hướng nghiên cứu mới trong vật lí
học đó là sử dụng HHG phát ra khi trường laser xung ngắn, cường độ mạnh tương tác
với nguyên tử, phân tử để tìm hiểu về thông tin cấu trúc của các phân tử.
Trong công trình [13], các tác giả đã nghiên cứu và cho thấy tầm ảnh hưởng của
đám mây điện tử của phân tử (Highest Occupied Molecular Orbital, viết tắt là HOMO)
đối với quá trình phát HHG. Tiếp theo đó, nhiều bài báo khác cũng khảo sát và đưa ra
kết luận về sự phụ thuộc của HHG vào dạng đối xứng của đám mây điện tử [3], [5],


2

[9]. Tùy vào từng đối tượng phân tử, phân loại theo hình dạng đám mây điện tử, mà
khả năng ion hóa của laser cũng có sự khác nhau. Quá trình khảo sát tầm quan trọng
của HOMO phân tử đối với tốc độ ion hóa (số electron bức ra khỏi phân tử trong một
giây) cũng đã được nghiên cứu bởi nhóm của Tong [9]. Bên cạnh đó, những thí
nghiệm ban đầu cho thấy tốc độ ion hóa xuyên hầm cũng phụ thuộc vào năng lượng
liên kết của phân tử và trong tài liệu [13], tác giả đã tính toán chứng tỏ tốc độ ion hóa
phụ thuộc vào đại lượng lượng này.
Từ các công trình nghiên cứu trên, ta thấy được tầm quan trọng của HOMO
trong quá trình khảo sát cường độ HHG cũng như tốc độ ion hóa electron của nguyên
tử, phân tử. Với mục tiêu giải thích cho sự khác nhau về phổ HHG đối với từng dạng
HOMO, chúng tôi thực hiện luận văn “Ảnh hưởng của đối xứng phân tử lên quá trình
phát sóng điều hòa bậc cao”.
Mặc dù HHG cũng như tốc độ ion hóa đã được nghiên cứu là phụ thuộc vào
từng dạng HOMO, nhưng vẫn chưa có sự giải thích cụ thể cho sự phụ thuộc đó. Cho
nên, với mục tiêu đề ra của luận văn, chúng tôi tiến hành tính HHG cho từng HOMO,
sau đó khảo sát tốc độ ion hóa của các phân tử, để từ đó tìm ra mối liên hệ giữa HHG
và tốc độ ion hóa nhằm giải thích cho sự khác biệt về HHG đối với từng dạng đối
xứng của phân tử. Để đạt được điều đó, chúng tôi tính toán HHG, tốc độ ion hóa cho
các phân tử có cấu trúc đơn giản bao gồm HOMO có dạng đối xứng chuẩn ( σ g , π g ) và

dạng đối xứng không chuẩn ( σ , π ). Chúng tôi sẽ tìm HHG đạt cực đại của các phân tử
O 2 , N 2 , CO 2 , HCN, HNC, OCS. Đồng thời khảo sát HHG của các phân tử trên thay
đổi như thế nào khi thông số như cường độ laser, bước sóng hay độ dài xung thay đổi.
Để mô phỏng HOMO của phân tử chúng tôi sử dụng phần mềm Gasusian và để thu
nhận được phổ HHG, chúng tôi dựa trên mô hình ba bước được thiết lập trong chương
trình tính toán phổ HHG của nhóm nghiên cứu tại Đại học Kansas (Hoa Kỳ) và Đại
hoc Sư phạm Tp. HCM (Việt Nam). Bên cạnh đó, việc sử dụng chương trình này,
chúng tôi cũng nhận được tốc độ ion hóa phân tử.


3

Luận văn bao gồm phần mở đầu, kết luận và hai chương chính. Chương 1 tổng
quan về ảnh hưởng của sự đối xứng phân tử lên quá trình phát sóng điều hòa bậc cao
cũng như dạng đối xứng HOMO đối với tốc độ ion hóa để sử dụng cho mục đích ở
chương tiếp theo. Chương 2 nêu lên sự đóng góp của luận văn, khảo sát ảnh hưởng của
sự đối xứng phân tử lên quá trình phát sóng hài bậc cao và giải thích kết quả.
Trong chương 1, chúng tôi sẽ giới thiệu về cách tính tốc độ ion hóa phân tử
dưới tác dụng trường điện laser, nghĩa là cho biết số phân tử bị ion trong một đơn vị
thời gian. Theo cách tiếp cận lý thuyết thì để tính phát xạ HHG có thể chia thành hai
hướng cơ bản. Một là giải trực tiếp phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian khi
nguyên tử hay phân tử trong trường laser. Hai là thiết lập các mô hình gần đúng để đơn
giản hóa bài toán tương tác giữa laser cường độ cao và phân tử, nguyên tử. Theo
hướng tiếp cận bằng mô hình, hiện nay có hai mô hình đang được dùng rộng rãi đó là
mô hình gần đúng MO-ADK hay còn gọi là thuyết ion hóa xuyên hầm do Ammosov,
Delone và Krainov đưa ra năm 1986 sau đó được kế thừa và phát triển bởi nhóm nhà
khoa học của Đại học Kansas (Mỹ) [1] hay gần đúng trường mạnh MO-SFA được
khởi xướng bởi Keldysh, Faisal và Reiss cho nguyên tử sau này được mở rộng cho
phân tử [2], [14] sẽ được giới thiệu trong chương này. Bên cạnh đó, chúng tôi sẽ trình
bày lý thuyết phát xạ HHG dựa trên mô hình của Lewenstein được công bố năm 1994

[3], [4]. Tuy là mô hình bán cổ điển, nhưng với những thành công đáng kể trong việc
giải thích cơ chế hình thành HHG cũng như các đặc tính của nó nên mô hình này đã
được cộng đồng khoa học công nhận và sử dụng rộng rãi trong hơn thập kỷ qua.
Trong chương 2, chúng tôi sẽ tính cường độ HHG và tốc độ ion hóa cho các
phân tử có dạng đối xứng chuẩn và không chuẩn. Mặt khác, so sánh HHG của các
phân tử trên khi thay đổi các thông số của laser chiếu vào. Ngoài HHG thu được chúng
tôi cũng tiến hành tính tốc độ ion hóa và dựa vào đó để giải thích cho sự khác biệt
HHG của các phân tử.


4

Sau cùng là phần kết luận. Trong phần này chúng tôi sẽ tóm tắt lại nội dung kết
quả đã đạt được trong luận văn. Bên cạnh đó, tôi cũng đề ra hướng nghiên cứu tiếp
theo của đề tài luận văn. Cuối cùng là danh mục các tài liệu tham khảo.


5

Chương 1. TƯƠNG TÁC GIỮA LASER VỚI NGUYÊN TỬ, PHÂN TỬ
Khi nghiên cứu sự tương tác giữa laser và nguyên tử, phân tử, các vấn đề đáng
được quan tâm và tìm hiểu đó là việc định phương phân tử cũng như các quá trình phát
xạ trong đó có quá trình phát HHG. HHG được nghiên cứu nhiều cho nguyên tử nhưng
đối với phân tử lại khá ít, tuy nhiên HHG của nguyên tử và phân tử có đặc điểm giống
nhau: ở những bậc thấp cường độ HHG giảm, sau đó cường độ HHG gần như không
đổi tại vùng plateau và cuối cùng là giảm mạnh ra ngoài điểm cut-off [4], [14].

Hình 1.1. Phổ HHG đặc trưng của nguyên tử, phân tử
khi tương tác với laser cường độ mạnh.
Ban đầu, các nhà nghiên cứu chưa quan tâm tới công việc định phương phân tử,

tuy nhiên sau này khi tìm hiểu về quá trình phát HHG thì việc định phương lại trở nên
khá quan trọng, vì thế nó là việc đáng phải nghiên cứu khi muốn khảo sát HHG. Năm
2000, Maragos và cộng sự đã nghiên cứu HHG của các phân tử N 2 , H 2 , CO 2 và CS 2
bằng xung laser cường độ cao 70 femto giây ( fs ) mà không dùng laser cường độ yếu
để định hướng phân tử [2]. Họ thấy là cường độ HHG tăng khi có sự định hướng của
laser. Sau đó, nhóm của Vellotta đã dùng xung laser 300 pico giây (ps) để định
phương phân tử hơi nước và đã đưa ra cùng kết luận như Marangos về sự phụ thuộc
của HHG vào phân tử định phương [7]. Do đó, vấn đề đầu tiên khi khảo sát HHG là
phải điều khiển quá trình quay của phân tử. Tùy vào phân tử mà người ta dùng laser
phân cực thẳng, tròn hay elip. Để hiểu sự tương tác giữa laser và phân tử dẫn đến sự
định hướng phân tử thì có thể dựa trên cách tiếp cận cổ điển và lượng tử [1], [8]. Bên


6

cạnh đó, sự tương tác của xung laser cường độ cao với nguyên tử, phân tử dẫn đến
việc phát HHG là một trong những lĩnh vực nghiên cứu hấp dẫn nhất của ngành vật lí
trường mạnh vì nó như là một nguồn để tạo ra xung atto giây, tức là, thang thời gian
của vật lí nguyên tử. Nguồn HHG rất hữu ích trong một loạt các ứng dụng thực tế như
nghiên cứu độ phân giải thời gian của động học nguyên tử, khoa học chất rắn, chuẩn
đoán plasma hay chụp ảnh không cần thấu kính [4].
Trong chương này, trước hết, chúng tôi sẽ trình bày hai lý thuyết gần đúng bao
gồm gần đúng trường mạnh phân tử (MO - SFA) và gần đúng ion hóa xuyên hầm phân
tử (MO – ADK) để tính tốc độ ion hóa của các phân tử trong trường laser, vì hiện nay,
hai mô hình này đang được sử dụng khá phổ biến trong quá trình nghiên cứu HHG của
phân tử. Tiếp theo, chúng tôi sẽ trình bày về bản chất của mô hình ba bước bán cổ điển
của Lewenstein. Chính từ những tính toán này, chúng tôi đã giải quyết một khía cạnh
của giải bài toán tương tác giữa chùm laser cực mạnh và phân tử, đó là sự phụ thuộc
của HHG vào góc định phương và tính tốc độ ion hóa điện tử trong phân tử.
1.1.

Quá trình ion hóa
Có nhiều mô hình khác nhau đã được đề xướng để giải quyết vấn đề ion hóa phân

tử trong trường mạnh [4], [8], [9], [10], [13]. Các lý thuyết này đều có một dự đoán
chung quan trọng nhất là tốc độ ion hóa trường mạnh của các phân tử phụ thuộc vào sự
định hướng của phân tử trong trường laser. Khi nghiên cứu về quá trình ion hóa đều
phải tính đến tốc độ ion hóa của nguyên tử, phân tử trong điện trường. Tốc độ ion hóa
phụ thuộc vào cường độ laser và tính phân cực của laser. Nó cũng phụ thuộc vào
hướng của trục phân tử và quan trọng nhất là năng lượng ion hóa của nguyên tử, phân
tử. Ion hóa nguyên tử đã được mở rộng và áp dụng cho phân tử, tuy nhiên, cần có thêm
nhiều sự hỗ trợ của các lý thuyết khác. Hai phương pháp được sử dụng rộng rãi nhất
đó là SFA và MO-ADK.
1.1.1.

Gần đúng trường mạnh (MO-SFA)

Trong cách tiếp cận gần đúng trường mạnh (MO – SFA), có hai dạng định
chuẩn được sử dụng trong quá trình nghiên cứu tương tác của nguyên tử, phân tử với
trường laser đó là định chuẩn dài (length gauge) và định chuẩn vận tốc (velocity


7

gauge). Keldysh sử dụng định chuẩn dài khi mô tả thế tương tác của điện tử trong
trường laser [1]. Mô hình Keldysh bắt đầu với phương trình Schrödinger phụ thuộc
thời gian (viết tắt là TDSE):
 =  Hˆ + Vˆ ( t )  Ψ= Hˆ Ψ + Vˆ ( t ) Ψ
iΨ
0

 0


(1.1)

Trong đó Vˆ ( t ) là thế mô tả sự tương tác của điện tử với trường laser, Hˆ 0 là
Hamiltonian của điện tử ở trạng thái ban đầu và đặt F=
( t ) Vˆ ( t ) Ψ . Trong luận văn
này, chúng tôi chọn hệ đơn vị nguyên tử ( e= = me= 1), năng lượng được lấy theo
đơn vị năng lượng photon của chùm laser mạnh.
Giải (1.1) được giải ta tìm được Ψ ( t ) trong phương trình Schrödinger
t

Ψ (t ) =
−i ∫ dt ' e

Vˆ ( t ') e

iHˆ 0 ( t −t ')

t'
− i ∫ Hˆ ( t '')dt ''

0 ) + e − iH t Ψ ( t =
0) ,
Ψ (t =
ˆ

0

(1.2)

với Ψ ( t =
0 ) là hàm sóng của điện tử ở trạng thái cơ bản. Để tìm hàm sóng của điện
tử ở trạng thái cuối, tức là hàm sóng của điện tử trong trường laser được biết đến với
tên gọi là hàm truyền Volkov. Hàm truyền gần đúng vì nó chỉ xét đến cho ảnh hưởng
của trường laser, do trường laser mạnh hơn nhiều so với trường Coulomb của nguyên
tử nên lúc này xem như trường Coulomb như là một nhiễu loạn và và được bỏ qua. Lý
do của sự thay thế này là cần thiết vì nó sẽ làm đơn giản hóa một cách đáng kể biên độ
ma trận S f .
i

Hàm truyền Volkov có dạng

=
Ψ f (r ,t )

( 2π )

−3/2

U
 

E 
p2
exp irp − i t − iU pt + i 02 pε sin ωt − i p sin 2ωt  ,
ω
2
2ω




(1.3)


8


 
với r , p lần lượt là tọa độ và xung lượng của điện tử, ε là vectơ đơn vị trên phương
của điện trường.
Sau khi có hàm sóng của điện tử trong trạng thái cơ bản và trong vùng liên tục, ta tính
được cường độ dịch chuyển hay còn gọi là biên độ ma trận S f theo biểu thức
i

t

−i ∫ dt ' Ψ f e
S f ( t , ti ) =
i

Vˆ ( t ')e

iHˆ 0 ( t −t ')

t'
− i ∫ Hˆ ( t '')dt ''

Ψ (t =

0) ,

(1.4)

ti

Biên độ ma trận S f liên quan tới trạng thái đầu Ψ ( t =
0 ) và trạng thái cuối Ψ f của
i

hệ. Bây giờ ta giải thích ý nghĩa vật lý của ma trận S f như sau. Trong khoảng thời
i

gian từ ti đến t các electron chịu ảnh hưởng bởi thế năng của cả trường khi hệ chưa
chịu tác động bởi trường laser và trường điện laser. Tại thời điểm t’ chúng bị trường
laser tác động cho tới khi nó ở trong trạng thái cuối tại thời điểm t.
Để tính tốc độ ion hóa một hệ có một điện tử trong giếng thế có năng lượng liên kết I p
gây ra bởi trường điện. Tốc độ ion hóa được định nghĩa bởi biểu thức
w = S fi ( t ) / t ,
2

(1.5)

Từ (1.11) và (1.12), tốc độ ion hóa thu được có dạng

{

w ~ exp − ( 2 I p / ω ) 1 + 1 / 2γ 2  sinh −1 γ − 1 / 2γ (1 + γ 2 )

với γ =

ω 2I p
E0

1/2

}.

(1.6)

là hệ số đoạn nhiệt hoặc hệ số Keldysh.

Ngoài ra, trong công trình [8] đã chứng minh, có sự phù hợp giữa kết quả thực
nghiệm và mô hình SFA cho cả phân tử hữu cơ. Tuy nhiên, do đây là thuyết gần đúng


9

nên điều tất yếu là sẽ xuất hiện một vài hạn chế chính với SFA và hệ quả kéo theo của
thuyết này. Hệ quả này được trình bày trong [1], [14], [17].
1.1.2.

Gần đúng ADK cho phân tử (MO-ADK)

Một cách tiếp cận khác để giải thích được sự phụ thuộc vào góc định hướng của
tốc độ ion hóa thì thuyết ion hóa xuyên hầm phân tử đó là MO-ADK (AmmosovDelone-Krainov) [16]. Nội dung của thuyết MO-ADK cho rằng tốc độ ion hóa của
phân tử ở trong không gian bất kỳ thì tỉ lệ với mật độ electron theo hướng của laser
phân cực.
Ta xét trường hợp phân tử hai nguyên tử với hệ quy chiếu gắn với phân tử. Giả
sử phân tử được định phương dọc theo phương của điện trường ngoài và các điện tử sẽ

bị ion hóa theo phương hợp với trục phân tử một góc θ . Hàm sóng của các electon có
thể được viết dưới dạng:


Ψm r =
∑ Cl Fl ( r )Ylm r ,

()

l

()

(1.7)

với m là số lượng tử từ theo trục của phân tử và Cl là hệ số chuẩn hóa. Hàm sóng
Fl ( r ) ở vùng tiệm cận có dạng sau

Fl ( r → ∞ ) ≈ r Zc / κ −1e −κ r ,

(1.8)

trong đó Z c là điện tích Coulomb hiệu dụng, κ = 2 I p . Giả định rằng phân tử định
phương dọc theo phương của điện trường ngoài. Các điện tử sẽ bị ion hóa theo phương
hợp với phương phân tử một góc θ , khi này Ylm (θ , φ ) là hàm cầu được viết như sau:

Ylm (θ , φ ) ≈ Q ( l , m )

1
eimφ

m
sin
,
θ
m
2π
2 m!

(1.9)


10

với Q ( l , m ) =

( −1)

m

( 2l + 1) ( l + m )!
2 ( l − m )!

Thay các hệ đại lượng này vào (1.7) ta có được hàm sóng của điện tử ở lớp ngoài cùng
trong vùng ion hóa xuyên hầm có dạng như sau


Ψ m r ≈ ∑ ClYlm r r Zc /κ −1e −κ r

()

()

l

≈ B ( m) r

Z c /κ −1 −κ r

e

(1.10)

1
eimφ
m
sin θ
,
m
2π
2 m!

với B ( m ) = ∑ Cl Dml (θ )Q ( l , m ) , Dml (ϑ ) là ma trận quay.
l

Tương tự như cách tính đã trình bày, tốc độ ion hóa của phân tử trong điện
trường tĩnh có cường độ E0 và hợp với phương điện trường một góc là θ được tính
theo biểu thức

wstat ( E0 ,θ ) = ∑
m′

B 2 ( m′ )
2

m′

 2κ 3 

2 Z /κ −1 
m′ ! κ c  E0 
1

2 Z c /κ − m′ −1

e −2κ

3

/3 E0

. (1.11)

Nếu phân tử bị ion hóa trong trường laser có cường độ ở đỉnh E0 thì tốc độ ion
hóa được mô tả bởi:
1/2

 3E 
w ( E0 , θ ) =  03  wstat ( E0 , θ ) ,
 πκ 

(1.12)

Tư biểu thúc trên cho ta thấy rằng, trong trường laser, tốc độ ion hóa phụ thuộc
vào cường độ laser, hướng của trục phân tử và quan trọng nhất là năng lượng ion hóa
[18].


11

1.2.

Lý tuyết phát xạ sóng điều hòa

1.2.1.

Mô hình Lewenstein phát xạ sóng điều hòa

HHG là quá trình phi tuyến được tạo bởi trường laser khi nó tương tác với
nguyên tử hay phân tử khí. Hiện tượng này được quan sát vào năm 1987, do
McPherson và đồng nghiệp tại đại học Illinois khi cho laser tương tác với khí neon
[18]. Bước đột phá đầu tiên về lý thuyết phát xạ HHG là vào năm 1992, khi Krause và
đồng nghiệp trình bày cách giải phương trình Schrodinger phụ thuộc thời gian
(TDSE). Vị trí của điểm cutoff trong phổ điều hòa bậc cao được cho bởi công thức
I p + 3.17U p với U p = E 2 / 4ω 2 (đơn vị nguyên tử), được gọi là thế trọng động, nghĩa là

động năng trung bình trong một chu kỳ của electron trong điện trường. Vì thế năng do
trường laser cường độ cao dùng cho HHG khoảng 1013 − 1016 W / cm 2 có thể so với
năng lượng liên kết nguyên tử, do đó, lý thuyết nhiễu loạn không còn phù hợp cho việc
giải thích đặc tính HHG, vì vậy cần phải giải TDSE bằng các phương pháp khác. Phép
tính của Krause và cộng sự dựa trên mô hình một điện tử hoạt động (single active

electron - SAE), trong đó phổ điều hòa được cho là do sự chuyển động của một
electron ngoài cùng chịu tác động của cả hai thế đó là thế của ion mẹ và thế tạo bởi
trường laser [11]. Các electron còn lại bên trong nguyên tử được coi là cố định. Năm
1993, một lý thuyết của Corkum cho chúng ta hình dung ra bức tranh bán cổ điển của
những quá trình vật lí trong quá trình phát HHG (Hình1.2). Trong bước đầu tiên,
cường độ trường laser làm biến dạng thế Coulomb của nguyên tử, electron hầm qua
rào thế và bị ion hóa. Sau quá trình xuyên hầm, electron được xem như là hạt tự do
chuyển động trong điện trường. Electron được gia tốc trong điện trường và xung lượng
tăng. Khi trường laser đổi chiều, electron gia tốc quay trở lại ion mẹ, nếu xảy ra sự tái
hợp thì electron sẽ bức xạ photon năng lượng cao (khi đó thế ion hóa và động năng có
được của electron khi chuyển động trong điện trường được giải phóng dưới dạng bức
xạ), bước ba. Quá trình ba bước này lặp lại sau mỗi nửa chu kỳ của trường laser chiếu
vào, kết quả là phổ điều hòa tăng thêm 2 ω. (1 ω, 3 ω, 5 ω và hơn nữa). Mặt khác, nếu
ta giả sử electron bị ion hóa có vận tốc ban đầu bằng 0, thì áp dụng định luật II
Newton tính được động năng cực đại của electron khi trở lại hạt nhân chính bằng


12

3.17U p , kết quả này phù hợp với phép tính TDSE. Một số tác giả đã sử dụng hướng

giải quyết trực tiếp này và thu nhận phổ HHG của các nguyên tử, phân tử với sự hỗ trợ
đắc lực của máy tính. Tuy nhiên, vì tính chất phức tạp của bài toán nguyên tử, phân tử
trong điện từ trường, cùng với sự giới hạn về mặt tài nguyên của máy tính, do đó các
kết quả thu nhận được hiện nay chỉ dừng lại cho H 2 hay ion H 2+ [3], [19]. Do đó, yêu
cầu cấp thiết là phải có một phương pháp gần đúng để nghiên cứu cho các phân tử
phức tạp hơn như là phân tử đa nguyên tử mà phương pháp này cũng phải giải đúng
cho cả H 2 và H 2+ . Do đó, Lewenstein đã giải TDSE cho nguyên tử, sau đó mở rộng
phép tính cho phân tử và đã được nêu ra năm 1994 [4], [11]. Trong phép tính của
nhóm tác giả này, họ đã giới thiệu về xấp xỉ trường mạnh (SFA) như sau: bỏ qua các

trạng thái kích thích của hệ ngoại trừ trạng thái cơ bản và electron được xem là một hạt
tự do di chuyển trong điện trường mà không bị ảnh hưởng bởi thế Coulomb của
nguyên tử. Cho đến nay, mô hình của nhóm Lewenstein đã được xem như là một sự
kết hợp và cải thiện của các mô hình được đề ra trước đó [1]. Trong mô hình này, bước
một và bước ba được xem là mang tính chất lượng tử trong khi đó bước hai mang ý

Hình 1.2. Minh họa cho mô hình ba bước bán cổ điển.
nghĩa cổ điển.
Từ kết quả đo HHG vào cuối những năm 80, nghiên cứu trên lý thuyết và thực
nghiệm đã ngày càng được cải thiện trong suốt những năm 90 cho đến nay [4]. Không
chỉ thúc đẩy công nghệ rút ngắn độ dài xung laser, HHG còn cung cấp một sự hiểu biết
cơ bản về vật lý trường mạnh, nghĩa là sự tương tác của nguyên tử, phân tử với trường


13

mạnh. Để hiểu khái quát hơn về quá trình phát HHG theo mô hình của Lewenstein, ta
có ba phương trình sau [11, tr.52.]:

1 2
p ( t ') + I p =
0
2

(1.13)

x ( t ) = x ( t ')

(1.14)

1 2
p (t ) + I p =
Ω
2

(1.15)

Phương trình đầu tiên có vẻ bị vi phạm vì electron phải có năng lượng âm để
thỏa mãn điều kiện trong (1.13). Tuy nhiên điều này có thể xảy ra trong hiệu ứng
xuyên hầm. Phương trình thứ hai (1.14) cho biết electron phải quay lại nơi mà nó sinh
ra để phát ra photon. Điều này có nghĩa là, điện tử phải trở lại ion mẹ để tái kết hợp.
Cuối cùng, (1.15) là một phương trình bảo toàn năng lượng.
Ba phương trình trên là bản chất của mô hình ba bước. Bước một, electron phải
xuyên hầm, bước hai, electron dao động trong trường laser và trở lại với ion mẹ và
bước ba là electron tái kết hợp và phát photon. Trong phần trên chúng tôi đã giới thiệu
mô hình ba bước, tiếp theo chúng tôi sẽ mô tả sự phụ thuộc vào góc của HHG.
1.2.2.

Công thức tính HHG
Mô hình SFA dùng để áp dụng khi nghiên cứu sự phụ thuộc của HHG

vào góc định phương khi dùng xung laser yếu để định phương phân tử và sau đó chiếu
chùm laser mạnh làm cho các phân tử phát ra HHG. Trong khi đó, thuyết MO-ADK
cho rằng HHG phụ thuộc rất nhiều vào hàm sóng của electron ở lớp ngoài cùng. Theo
hướng tiếp cận SFA, chúng tôi xét nguyên tử trong gần đúng một điện tử, chịu tác
dụng của trường điện laser E (t ) = E0 cos ω0t phân cực thẳng theo phương Ox.
Phương trình Schrödinger theo định chuẩn dài được viết như sau:


14

i


∂
Ψ r, t
∂t

( )



 1

=  − ∇ 2 + V r − E0 cos ( t ) x  Ψ r , t ,
 2


()

( )

(1.16)


Ban đầu hệ đang ở trạng thái cơ bản Ψ ( 0 ) và V r là thế tương tác giữa

()

nguyên tử và trường laser, trong phần lớn trường hợp tổng quát như hệ nguyên tử, hàm

này có tính đối xứng cầu.
Ta giải phương trình (1.16) với giả thiết như sau:
• Trong quá trình tương tác với laser, đóng góp của tất cả các trạng thái kích thích
đều được bỏ qua ngoại trừ trạng thái cơ bản.
• Sự thay đổi của trạng thái cơ bản theo thời gian coi như không có.
• Ảnh hưởng của thế nguyên tử vào chuyển động của electron trong miền liên tục
xem như không đáng kể.
Với các điều kiện vừa nêu, nghiệm của (1.16) có thể được viết dưới dạng

(

)


 

iI t
Ψ (=
r , t ) e a ( t ) Ψ (0) + ∫ d 3vb ( v , t ) v ,
p

(1.17)


trong đó a ( t ) và b v, t lần lượt là biên độ của trạng thái cơ bản và trạng thái liên tục.

( )


Do giả thiết thứ hai nên a ( t ) ≈ 1 . Và b ( v , t ) có dạng nghiệm như sau:

t


 
=
b ( v , t ) i ∫ dt ′E0 cos ( t ′ ) d x v + A ( t ) − A ( t ′ )

(

)

0


2
 t

 
× exp −i ∫ dt ′′  v + A ( t ) − A ( t ′′ ) / 2 + I p   ,

 
 t′ 

(


trong đó vectơ A ( t ) =

( −E

0

)

(1.18)

 
 
sin ( t ) ,0,0 ) là thế vectơ của trường laser. d ( v ) = v r 0

chính là thành phần ma trận của lưỡng cực dịch chuyển từ trạng thái cơ bản lên trạng


()

thái tự do, d x v là thành phần song song với phương phân cực của chùm laser.


15

Thành phần phân cực r ( t ) theo thời gian được cho bởi biểu thức trung bình
r (t ) =
Ψ (t ) r Ψ (t ) ,

(1.19)

Từ (1.17) và (1.19), ta thu được thành phần phân cực
 * 

3

d
vd
v
b
v
, t + c.c.,
z
∫

()( )

=
r (t )

(1.20)

Trong đó c.c là thành phần liên hợp phức. Ta không xét đến các trạng thái khác
mà electron chuyển về mà chỉ quan tâm tới trạng thái cơ bản khi điện tử trở về. Do đó,
ta có
t
   
=
rn ( t ) i ∫ dt ′∫ d 3 p.nd *  p − A ( t )  a* ( t )
0

  


×E ( t ') .d  p − A ( t ')  a ( t ') exp −
 iS ( p, t , t ′ )  + c.c. ,

(1.21)



Trong đó, hướng của laser phân cực dọc theo hướng n và c.c là thành phần liên
hợp phức. Phương trình (1.21) giúp chúng ta hiểu rõ hơn về ý nghĩa vật lý của các quá
  
trình diễn ra. Đại lượng a ( t ) là biên độ của trạng thái cơ bản, d  p − A ( t )  là mômen




lưỡng cực dịch chuyển giữa trạng thái cơ bản sang trạng thái liên tục, với p và A
  

tương ứng là xung lượng và thế véc-tơ. Số hạng E ( t ') .d  p − A ( t ')  a ( t ') là biên độ
của một điện tử khi chuyển ra vùng năng lượng liên tục tại thời điểm t ′ với xung


lượng p . Hàm sóng điện tử sau đó được truyền đi cho tới thời điểm t, do đó xuất hiện

thừa số pha exp  −iS p, t , t ′  , vì vậy hàm tác dụng trong khoảng thời gian t đến t ′



(

)

có thể được viết lại như sau


=
S ( p, t , t ′ )

  p − A ( t ′′ )  2




+ Ip  ,
∫t′ d ′′ 

2


t

(1.22)


16

Hàm tác dụng mô tả chuyển động của electron như là sự chuyển động của hạt tự
do trong trường laser mạnh khi xem tác dụng của thế Coulomb là không đáng kể.

Chính vì S ( p, t , t ′ ) còn phụ thuộc vào I p , I p là thế ion hóa của nguyên tử, do đó
electron vẫn bị ảnh hưởng bởi thế do nguyên tử gây ra. Cuối cùng, tại thời điểm t ,
   

điện tử sẽ kết hợp trở lại với xác suất n.d *  p − A ( t )  a* ( t ) .
Sau khi lấy tích phân trong biểu thức (1.27.), ta được
3/2

 π
  *  
=
r n (t ) i ∫ dt 
n
d
p
t
τ
−
A
.
,
(
)
( t ) .a* ( t )
st


 ε + iτ / 2 
0
 


×E ( t − τ ) .d pst ( t ,τ ) − A ( t − τ ) a ( t − τ )
∞

(

)

(1.23)

× exp −
 iS st ( t ,τ )  + c.c. ,
Với τ = t − t ′ , pst ( t ,τ ) = E0 cos ( t ) − cos ( t − τ )  / τ là xung lượng tại điểm dừng của
hàm tác động và ε là hằng số dương có giá trị nhỏ.
Hàm tác dụng từ (1.28.) có dạng

S st ( t ,τ =
)

(I

p

+ U p )τ − 2U p 1 − cos ( t )  / τ − U pC (τ ) .cos ( 2t − τ ) , (1.24)

với =
C (τ ) sin (τ ) − 4sin 2 (τ / 2 ) / τ .
Để thấy được sự phụ thuộc góc của HHG, chọn trục phân tử và hướng của laser
phân cực nằm trong mặt phẳng Oyz , với trục phân tử dọc theo trục z . Trong đó phân
tử và laser phân cực hợp với nhau một góc là θ . Mômen lưỡng cực trong phương trình
(1.23) được viết lại như sau

r (t )

 π

i ∫ dτ 

 ε + iτ / 2 
0
∞

3/2

{

sin 2 θ d y* ( t ) dy ( t − τ )

+ cos 2 θ d z* ( t ) dz ( t − τ ) + sin θ cos θ [ d y* ( t ) dz ( t − τ )
+ d z* ( t ) dy ( t − τ ) ] e − iS

st

( t ,τ )

a* ( t ) a ( t − τ ) + c.c

},

Với d y và d z là thành phần mômen lưỡng cực của phân tử trên trục y và z .

(1.25)

17

Trong (1.25) ta thấy xuất hiện một hệ số dùng để xác định chất lượng việc định
phương được dùng là cos 2θ , dấu ngoặc cho biết được lấy trung bình theo sự phân bố
góc của phân tử. Nếu cos 2θ đạt cực đại đồng nghĩa với các phân tử được định hướng
theo hướng laser phân cực.
Ta phân tích thành chuỗi Fourier của các lưỡng cực và điện trường theo trục z

d z* ( pst ( t ,τ ) − Az ( t ) ) d z ( pst ( t ,τ ) − Az ( t − τ ) ) E0 cos ( t ) =
∑ bM (τ )e

−( 2 M +1)it

,

(1.26)

M

Vì vậy thành phần khai triển Fourier thứ 2k + 1 của r ( t ) là:
∞ ∞

π


r2 k +1 = i ∑ ∫ dτ 

 ε + iτ / 2 
M =0 0

×e

với F0 (τ=
)

(U

p

− iF0 (τ )

3/2

(1.27)

bK − M (τ ) J M (U p C (τ ) ) ( i ) eiMτ ,
M

+ I p )τ − 2U p 1 − cos (τ )  / τ .

Do tính chất đối xứng cầu của thế nguyên tử nên tất cả các thành phần có chỉ số
chẵn trong khai triển Fourier đều bị triệt tiêu. Từ đó có thể thấy rằng phép biến đổi
Fourier của phương trình trên có giá trị khác không chỉ tại những bội số lẻ của ω0 .
Điều này giải thích tại sao HHG phát ra chỉ là những bậc lẻ của tần số laser chiếu vào.


18

Chương 2. KẾT QUẢ
Trong chương này chúng tôi sẽ khảo sát sự phụ thuộc vào góc định hướng của

HHG đối với các dạng đối xứng π g , σ g (của các phân tử CO 2 và O 2 , N 2 ) và đối xứng
không chuẩn σ , π (cho các phân tử HNC, HCN, OCS). Đối với dạng đối xứng chuẩn
chúng tôi chỉ khảo sát HHG trong phạm vi từ 0°đến 90°, đối với hai dạng đối xứng còn
lại thì góc theta được thay đổi từ 0° đến 180°. Thêm vào đó, chúng tôi tính tốc độ ion
hóa của các phân tử này và dùng kết quả này để giải thích sự phụ thuộc của HHG vào
sự định phương của từng phân tử.
2.1.

Dạng đối xứng π g của CO2 và O2
Giả định rằng quá trình định phương xảy ra tuyệt đối. Để dễ dàng so sánh với

thực nghiệm, trong luận văn này chúng tôi sử dụng các thông số laser cũng được sử
dụng rộng rãi trong các phòng thí nghiệm nghiên cứu về tương tác giữa phân tử và

(b)
(a)

Hình 2.1. HOMO của O2 (a) và CO2 (b)
laser mạnh, xung cực ngắn. Cụ thể laser phân cực thẳng có cường độ đỉnh 2.1014
W/cm2, độ dài xung 30 fs. Dữ liệu HHG cần mô phỏng ứng với 19 góc định phương từ
00 đến 900 với bước nhảy là 5°. Hình 2.1 thể hiện hình dạng orbital của phân tử O 2 và
CO 2 . Cả hai phân tử này đều có dạng đối xứng là π g , cho nên HHG của chúng khá
giống nhau. Tuy nhiên, vị trí HHG cực đại có sự khác nhau. Cụ thể là đối với phân tử