TRẠNG THÁI NGƯNG tụ EXCITON TRONG các hệ có CHUYỂN PHA bán KIM LOẠI – bán dẫn tt

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC
VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
–––––––––––––––

ĐỖ THỊ HỒNG HẢI

TRẠNG THÁI NGƯNG TỤ EXCITON
TRONG CÁC HỆ CÓ CHUYỂN PHA BÁN KIM LOẠI – BÁN DẪN

Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và vật lý toán
Mã số: 9.44.01.03

TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

Hà Nội – 2020


Công trình được hoàn thành tại: Học viện Khoa học và Công nghệ – Viện Hàn lâm Khoa học
và Công nghệ Việt Nam

Người hướng dẫn khoa học 1: PGS. TS. Phan Văn Nhâm
Người hướng dẫn khoa học 2: PGS. TS. Trần Minh Tiến

Phản biện 1:
Phản biện 2:
Phản biện 3:

Luận án sẽ được bảo vệ trước Hội đồng đánh giá luận án tiến sĩ cấp Học viện, họp tại Học
viện Khoa học và Công nghệ – Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam vào hồi ...
giờ ...’, ngày ... tháng ... năm 2020.

Có thể tìm hiểu luận án tại:
- Thư viện Học viện Khoa học và Công nghệ
- Thư viện Quốc gia Việt Nam


MỞ ĐẦU
1. Tính cấp thiết của luận án
Trạng thái ngưng tụ của cặp điện tử – lỗ trống (hay exciton) gần đây đã trở thành một
trong những đối tượng hấp dẫn, thu hút sự quan tâm nghiên cứu của các nhà vật lý. Điện tử và
lỗ trống đều có spin bán nguyên nên exciton được xem là giả hạt boson và vì vậy khi nhiệt độ
đủ thấp, những exciton này có thể ngưng tụ và hình thành một trạng thái lượng tử mới gọi là
trạng thái điện môi exciton (excitonic insulator – EI).
Mặc dù sự tồn tại trạng thái ngưng tụ exciton trong các hệ bán kim loại (semimetal –
SM) và bán dẫn (semiconductor – SC) được tiên đoán cách đây hơn nửa thế kỷ, nhưng quan
sát thực nghiệm về trạng thái này đến nay vẫn còn khiêm tốn. Trong những năm gần đây,
việc tìm ra các vật liệu có triển vọng để quan sát trạng thái EI, như: dichalcogenide kim loại
chuyển tiếp giả hai chiều 1T -TiSe2 , hợp chất đất hiếm chalcogenide TmSe0.45 Te0.55 , bán dẫn
Ta2 NiSe5 , graphene hai lớp,. . . làm tăng những nghiên cứu về trạng thái ngưng tụ exciton, cả
về phương diện lý thuyết và thực nghiệm.
Về mặt lý thuyết, trạng thái ngưng tụ của exciton thường được nghiên cứu thông qua
khảo sát mô hình Falicov-Kimball mở rộng (extended Falicov-Kimball – EFK) bằng nhiều
phương pháp khác nhau: phương pháp gần đúng trường trung bình (mean field – MF) và T −
ma trận, phương pháp “boson cầm tù” (slave-boson) bất biến SO(2), phương pháp gần đúng
“đám biến phân” (variational cluster), phương pháp chiếu kết hợp tái chuẩn hóa (projectorbased renormalization – PR),. . . Các tác giả đã chỉ ra sự tồn tại của trạng thái ngưng tụ exciton
gần chuyển pha SM – SC. Tuy nhiên, trong các nghiên cứu trên, việc khảo sát trạng thái EI
chủ yếu dựa trên những đặc tính hoàn toàn điện tử với tương tác Coulomb giữa điện tử và lỗ

trống. Do vậy, sự liên kết của các điện tử hay exciton với phonon đã không được đề cập đến.
Trong khi đó, khi nghiên cứu trạng thái EI của cấu trúc bán kim loại 1T -TiSe2 bằng áp
dụng lý thuyết siêu dẫn BCS cho cặp điện tử – lỗ trống, C. Monney cùng cộng sự đã khẳng
định tại nhiệt độ thấp, exciton ngưng tụ ảnh hưởng tới mạng tinh thể thông qua tương tác
điện tử – phonon. Gần đây, khi nghiên cứu trạng thái ngưng tụ của exciton trong kim loại
chuyển tiếp Ta2 NiSe5 bằng tính toán cấu trúc vùng và phân tích trường trung bình cho mô
hình Hubbard chuỗi-ba với bậc tự do phonon, T. Kaneko đã khẳng định cấu trúc mạng tinh
thể thay đổi từ dạng thoi sang dạng đơn tà. Rõ ràng, sự lệch mạng hay ảnh hưởng của phonon
là rất quan trọng trong các loại vật liệu này, đặc biệt là trong việc hình thành trạng thái ngưng
tụ exciton. Trên cơ sở đó, B. Zenker và cộng sự bắt đầu nghiên cứu trạng thái EI trong mô
hình hai dải bằng phương pháp hàm Green trường trung bình và gần đúng Kadanoff-Baym,
hay mô hình EFK gồm một dải hóa trị và ba dải dẫn bằng phương pháp gần đúng MF và gần
đúng “phonon đóng băng” (frozen-phonon) khi xét đến cả tương tác Coulomb giữa điện tử –
lỗ trống và tương tác điện tử – phonon. Nhóm tác giả đã khẳng định tương tác Coulomb và
1


tương tác điện tử – phonon có vai trò tương hỗ trong việc liên kết cặp điện tử – lỗ trống và
hình thành trạng thái ngưng tụ exciton. Tuy nhiên, các nghiên cứu của B. Zenker mới chỉ dừng
lại ở trạng thái cơ bản, tức là ở nhiệt độ gần độ không tuyệt đối.
Gần đây, ở Việt Nam, bài toán khảo sát trạng thái EI trong mô hình EFK cũng được tác
giả Phan Văn Nhâm và cộng sự mở rộng nghiên cứu theo quan điểm hoàn toàn lượng tử. Bằng
phương pháp PR, biến dạng mạng gây ra trạng thái EI cũng được tác giả nghiên cứu một cách
kỹ lưỡng về mặt lý thuyết, tuy nhiên, các nghiên cứu cũng mới chỉ dừng ở trạng thái cơ bản.
Với dạng siêu lỏng, trạng thái EI có thể xuất hiện tại nhiệt độ hữu hạn, còn khi nhiệt độ cao,
nó có thể bị phá hủy bởi thăng giáng nhiệt. Rõ ràng, các nghiên cứu về ngưng tụ exciton ở
Việt Nam cần tiếp tục thúc đẩy xa hơn. Với mong muốn góp phần phát triển hướng nghiên
cứu về trạng thái ngưng tụ exciton ở Việt Nam, trong phạm vi luận án này, chúng tôi tập trung
khảo sát “Trạng thái ngưng tụ exciton trong các hệ có chuyển pha bán kim loại – bán
dẫn” nhằm thảo luận chi tiết bản chất trạng thái ngưng tụ của exciton trong các hệ này bằng

lý thuyết MF. Tương quan điện tử trong hệ được mô tả bởi các mô hình hai dải năng lượng có
tương tác điện tử – phonon và mô hình Falicov-Kimball mở rộng có xét đến tương tác điện tử
– phonon. Dưới ảnh hưởng của tương tác tĩnh điện giữa điện tử – lỗ trống, tương tác điện tử
– phonon cũng như ảnh hưởng của nhiệt độ hay áp suất ngoài, bản chất ngưng tụ của exciton
đặc biệt là sự giao nhau của các trạng thái ngưng tụ BCS, BEC của exciton hay cạnh tranh với
trạng thái CDW trong hệ được làm rõ.
2. Mục tiêu nghiên cứu của luận án
Khảo sát sự chuyển pha trạng thái ngưng tụ exciton trong các hệ có chuyển pha bán kim
loại – bán dẫn. Cụ thể là:
• Phát triển lý thuyết trường trung bình tĩnh cho mô hình hai chiều hai dải năng lượng có

tương tác điện tử – phonon và mô hình Falicov-Kimball mở rộng khi xét tới cả tương tác
với phonon của điện tử và lỗ trống.
• Nghiên cứu các tính chất của hệ điện tử trong trạng thái EI thông qua khảo sát các mô

hình trên. Từ đó so sánh bản chất của mỗi trạng thái ngưng tụ ở cả hai phía của giao nhau
BCS – BEC, hoặc sự cạnh tranh với trạng thái CDW.
3. Các nội dung nghiên cứu chính của luận án
Nội dung của luận án bao gồm: Giới thiệu về exciton và các trạng thái ngưng tụ exciton;
Lý thuyết trường trung bình và ứng dụng; Các kết quả nghiên cứu về trạng thái ngưng tụ
exciton trong các mô hình điện tử hai dải năng lượng khi xét tới ảnh hưởng của phonon, tương
tác Coulomb, áp suất ngoài và nhiệt độ bằng lý thuyết trường trung bình. Các kết quả chính
của luận án được trình bày ở chương 3 và chương 4.

2


CHƯƠNG 1. EXCITON VÀ CÁC TRẠNG THÁI NGƯNG TỤ EXCITON
1.1. Khái niệm về exciton
1.1.1. Exciton là gì?

Exciton là trạng thái kết cặp của lỗ trống ở vùng hóa trị và điện tử ở vùng dẫn do tương
tác Coulomb. Tùy theo vai trò của lực hút Coulomb ở các hệ khác nhau mà kích thước của
exciton có thể thay đổi, từ một vài angstrom tới vài trăm angstrom.
1.1.2. Toán tử sinh, hủy exciton
Xét mô hình hai dải năng lượng: dải hóa trị và dải dẫn, gọi fp† và c†p tương ứng là toán
tử sinh lỗ trống thuộc dải hóa trị và điện tử thuộc dải dẫn có xung lượng p, ta có thể viết toán
tử sinh exciton liên hệ với các toán tử sinh điện tử và lỗ trống như sau
1
a†k,n = √
V

δk,p+p ϕn (q)c†p fp† .

(1.17)

p,p

Từ tính chất phản giao hoán của các toán tử sinh, hủy điện tử và lỗ trống, thì các exciton đóng
vai trò như boson với các toán tử sinh, hủy exciton thỏa mãn các hệ thức giao hoán.
1.2. BEC và các trạng thái ngưng tụ exciton
BEC (Bose-Einstein condensed) là trạng thái ngưng tụ của các hạt boson ở nhiệt độ
thấp với một số lớn các hạt trong cùng trạng thái lượng tử. Do exciton là giả hạt boson nên ở
vùng mật độ nhỏ, người ta quan sát được trạng thái ngưng tụ exciton ở dạng BEC, như những
nguyên tử độc lập và mặt Fermi không đóng vai trò trong sự hình thành liên kết cặp điện tử –
lỗ trống. Khi tăng mật độ exciton qua một giá trị giới hạn, ta có thể quan sát được trạng thái
ngưng tụ của exciton ở dạng BCS, giống như trạng thái siêu dẫn được mô tả bằng lý thuyết
BCS. Nghiên cứu sự chuyển giao các dạng ngưng tụ BCS – BEC của exciton được xem là đề
tài thú vị khi khảo sát trạng thái ngưng tụ của exciton. Khi tăng nhiệt độ, các trạng thái ngưng
tụ đều bị phá vỡ bởi thăng giáng nhiệt. Hệ sẽ chuyển lên trạng thái khí exciton tự do từ trạng
thái BEC, trong khi trạng thái ngưng tụ exciton dạng BCS lại chuyển thành trạng thái plasma

của điện tử và lỗ trống.
1.3. Những thành tựu nghiên cứu ngưng tụ exciton
1.3.1. Nghiên cứu lý thuyết
Bằng việc áp dụng từ phương pháp gần đúng MF đến các phương pháp tính phức tạp
hơn cho mô hình EFK, sự tồn tại trạng thái EI ở cả hai dạng BCS và BEC gần chuyển pha SM
– SC đã được khẳng định. Từ đó giao nhau của hai trạng thái ngưng tụ dạng BCS và BEC của
pha EI cũng được xem xét.
Khi nghiên cứu trạng thái EI của cấu trúc bán kim loại 1T -TiSe2 , C. Monney cùng cộng
sự đã khẳng định sự tồn tại của trạng thái EI khi nhiệt độ thấp và sự ghép cặp điện tử – lỗ trống
có thể dẫn tới sai hỏng cấu trúc mạng của ion Ti. Nói cách khác, khi nhiệt độ thấp, exciton
3


gây nên sự sai hỏng mạng tinh thể thông qua tương tác điện tử – phonon. B. Zenker và cộng
sự đã nghiên cứu trạng thái EI trong mô hình EFK bằng phương pháp gần đúng MF và gần
đúng “phonon đóng băng” khi xét đến ảnh hưởng của tương tác điện tử – phonon. Nhóm tác
giả đã khẳng định tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon có vai trò tương hỗ trong
việc liên kết cặp điện tử – lỗ trống và hình thành trạng thái ngưng tụ exciton. Tuy nhiên, các
nghiên cứu mới chỉ dừng lại ở nhiệt độ gần độ không tuyệt đối.
1.3.2. Quan sát thực nghiệm
Trong các hệ điện tử tương quan mạnh, việc quan sát trạng thái ngưng tụ exciton gặp rất
nhiều khó khăn. Tuy nhiên, với số lượng ngày càng tăng của các quan sát thực nghiệm trên
một số vật liệu mà người ta khẳng định chắc chắn sự tồn tại của trạng thái EI như lý thuyết đã
tiên đoán. Chẳng hạn, trong bán dẫn Ta2 NiSe5 hay hợp chất kim loại chuyển tiếp 1T -TiSe2 ,
ARPES cho thấy sự trải phẳng của đỉnh giới hạn vùng hóa trị tại nhiệt độ thấp, điều này chỉ có
thể được giải thích bằng sự hình thành của trạng thái EI. Hay trong SC khe hẹp TmSe0.45 Te0.55 ,
các nghiên cứu của P. Wachter và đồng nghiệp cho thấy một trạng thái liên kết exciton của lỗ
trống 4f ở điểm Γ và điện tử 5d tại điểm X có thể được tạo thành. Tại nhiệt độ đủ thấp, những
exciton đó ngưng tụ thành một dạng siêu lỏng trạng thái EI.
CHƯƠNG 2. LÝ THUYẾT TRƯỜNG TRUNG BÌNH

2.1. Những khái niệm cơ bản
2.1.1. Biểu diễn toán học của lý thuyết trường trung bình
Xét một hệ nhiều hạt tương tác gồm hai loại hạt khác nhau được mô tả lần lượt bởi các
toán tử aν và bµ . Giả sử ta chỉ quan tâm tới tương tác giữa các hạt khác loại với nhau. Bằng
việc thay thế các toán tử kết cặp dạng a†ν aν bằng tổng giá trị trung bình của chúng và một bổ
chính nhỏ. Nếu bỏ qua đóng góp của hằng số, Hamiltonian của hệ được viết dưới dạng
a
b
HM F = HM
F + HM F ,

(2.8)

trong đó
εaν a†ν aν +

a
HM
F =
ν

(2.9)

Vµν,µ ν a†ν aν b†µ bµ .

(2.10)

µµ

εbµ b†µ bµ +

b
HM
F =

Vνµ,ν µ b†µ bµ a†ν aν ,

µ

νν

a(b)
Ở đây, HM
F có thể xem là Hamiltonian mô tả các hạt a(b) chuyển động trong trường trung

bình gây nên bởi những hạt b(a). Rõ ràng HM F chỉ chứa các toán tử đơn hạt. Như vậy, bài toán
hệ nhiều hạt đã được thay thế bằng bài toán hệ một hạt và dễ dàng cho kết quả chính xác.
2.1.2. Ý nghĩa vật lý của lý thuyết trường trung bình
Trong cách tiếp cận MF, Hamiltonian của hệ thường được tách thành các phần riêng biệt
4


chỉ chứa các toán tử đơn hạt, do đó ta dễ dàng tính được các giá trị kỳ vọng dựa trên Hamiltonian MF. Như vậy gần đúng MF cho kết quả có ý nghĩa vật lý để nghiên cứu các hệ tương tác,
mà trong đó các hiệu ứng tương quan là ít quan trọng. Việc chọn trường trung bình rất quan
trọng, tùy thuộc vào từng bài toán cụ thể với những tính chất vật lý và đối xứng cụ thể.
2.2. Gần đúng Hartree-Fock
Gần đúng Hartree-Fock (Hartree-Fock approximation – HFA) là một trong số các
phương pháp gần đúng của lý thuyết MF. Với các hạt khác nhau, ta đã áp dụng phép gần
đúng cho số hạng tương tác gọi là phép gần đúng Hartree. Tuy nhiên, với các hạt giống nhau,
Hamiltonian không chỉ chứa số hạng Hartree mà còn có thêm số hạng Fock khi tính tới đóng

góp của tương tác trao đổi. Hamiltonian trường trung bình trong HFA được viết dưới dạng
Fock
Hartree
HHF = H0 +Vint
+Vint
,

(2.21)

với
Hartree
Vint
=

1
2

Fock
Vint
= ±

Vνµ,ν µ nµµ c†ν cν +
1
2

1
2

Vνµ,ν µ nνµ c†µ cν ±

Vνµ,ν µ nνν c†µ cµ −
1
2

1
2

Vνµ,ν µ nµν c†ν cµ ∓

Vνµ,ν µ nνν nµµ ,
1
2

(2.22)

Vνµ,ν µ nνµ nµν , (2.23)

ở đây nνν = c†ν cν và nνµ = c†ν cµ với c†ν , cν là các toán tử sinh, hủy hạt có số lượng tử ν .
Dấu (+) áp dụng cho hệ các hạt boson, còn dấu (−) áp dụng cho hệ các hạt fermion.
2.3. Phá vỡ trật tự đối xứng
2.3.1. Khái niệm về chuyển pha và phá vỡ đối xứng
Ở nhiệt độ tới hạn thích hợp, trạng thái nhiệt động học của hệ gây ra giá trị kỳ vọng khác
không của một vài đại lượng vĩ mô có đối xứng thấp hơn Hamiltonian gốc được gọi là phá vỡ
đối xứng tự phát. Những đại lượng đó được gọi là tham số trật tự cho biết quá trình chuyển pha
xảy ra. Với lý thuyết trường trung bình, chúng ta lựa chọn trường trung bình hữu hạn thông
qua tham số trật tự, kết quả dẫn tới một số hữu hạn phương trình tự hợp cho phép xác định
tham số trật tự.
2.3.2. Mô hình sắt từ Heisenberg
Áp dụng lý thuyết MF cho Hamiltonian của mô hình sắt từ Heisenberg, được Hamiltonian trường trung bình chéo hóa trong chỉ số nút
HM F = −2

mSi + mN Sz .

(2.28)

i

Từ đó ta dễ dàng thu được phương trình
α = tanh(bα),

(2.31)

với α = m/nJ0 và b = nJ0 β . Phương trình này có thể được giải số và kết quả cho sự phụ thuộc
nhiệt độ của độ từ hóa m.
5


2.3.3. Mô hình sắt từ kim loại Stoner
Áp dụng HFA cho mô hình sắt từ kim loại, dựa trên mô hình Hubbard, Hamiltonian
trường trung bình trở thành
F †
εM
kσ ckσ ckσ −

HM F =
kσ

UV
2

nσ n−σ +
σ

UV
2

n2σ ,

(2.39)

σ

trong đó
F
εM
¯,
kσ = εk + U (n↑ + n↓ − nσ ) = εk + U nσ

với nσ =

1
V

k

(2.40)

c†kσ ckσ là mật độ spin. Từ Hamiltonian này ta có thể tìm được các phương

trình tự hợp cho mật độ spin. Từ đó tìm được các dạng nghiệm của mô hình.

2.3.4. Lý thuyết BCS
Một trong những ví dụ nổi bật khác của phá vỡ đối xứng là sự chuyển pha siêu dẫn. Gọi
c†kσ và ckσ lần lượt là toán tử sinh và hủy điện tử có xung lượng k và spin σ =↓, ↑, Hamiltonian

BCS trong HFA có dạng
(∆k c†k↑ c†−k↓ + H.c.),

εk c†kσ ckσ −

MF
HBCS
=

(2.51)

k

kσ

trong đó
∆k = −

Vkk c−k ↓ ck ↑ ,

(2.52)

k

được gọi là phương trình khe. Giải Hamiltonian này bằng phép biến đổi Bogoliubov định
†

nghĩa các toán tử fermion mới αk↑ và α−k↓
gọi là các toán tử sinh và hủy của giả hạt

αk↑ = u∗k ck↑ + vk c†−k↓ ,
†
α−k↓
= −vk∗ ck↑ + uk c†−k↓ .

(2.56)

với u2k + vk2 = 1. Cuối cùng, Hamiltonian BCS có dạng chéo hóa
†
†
Ek (αk↑
αk↑ + αk↓
αk↓ ),

MF
HBCS
=

(2.59)

k

với Ek =

ε2k + |∆k |2 . Sử dụng Hamiltonian này, tìm được nghiệm của phương trình khe. Từ

đó nhận được tiên đoán BCS về tỷ số của khe năng lượng và nhiệt độ tới hạn hoàn toàn phù

hợp với giá trị đo đạc thực nghiệm.
2.3.5. Trạng thái điện môi exciton – EI
Áp dụng gần đúng MF cho hệ điện tử trong mô hình hai dải năng lượng với tương tác
Coulomb giữa chúng1 . Tương tự như khảo sát trạng thái siêu dẫn trong lý thuyết BCS, trạng
1 Chú ý rằng, biểu diễn điện tử hoàn toàn tương đương với biểu diễn lỗ trống bằng phép biến đổi điện tử – lỗ trống. Khi đó toán tử hủy điện tử được
thay bằng toán tử sinh lỗ trống và ngược lại.

6


thái ngưng tụ của exciton được đặc trưng bởi đại lượng c†k fk = 0. Trong HFA, ta có thể viết
lại Hamiltonian khi bỏ qua các hằng số dưới dạng
ε˜ck c†k ck +

HM F =

ε˜fk fk† fk +

k

k

(∆k fk† ck + H.c.),

(2.71)

k

trong đó
Vk−k c†k fk .

∆k =

(2.72)

k

đóng vai trò khe năng lượng, hay tham số trật tự trạng thái EI. ε˜ck và ε˜fk là hệ thức tán sắc của
điện tử c và f khi đã có đóng góp của độ dịch chuyển năng lượng Hartree–Fock.
Để đưa Hamiltonian về dạng chéo, chúng ta sử dụng phép biến đổi Bogoliubov định
nghĩa các toán tử fermion mới αk và βk . Khi đó Hamiltonian của hệ trong gần đúng MF sẽ
được chéo hóa hoàn toàn và có dạng
Ekα αk† αk +

MF
HEI
=

Ekβ βk† βk ,

(2.79)

k

k

trong đó
α/β

Ek

=

ε˜ck + ε˜fk
∓
2

ξk2 + |∆k |2 .

(2.80)

với ξk = 21 [˜
εck − ε˜fk ] và Ek2 = ξk2 + |∆k |2 .
Từ Hamiltonian này ta có thể xác định tất cả các giá trị kỳ vọng của hệ. Tại nhiệt độ
T = 0, ∆k được xác định bởi phương trình khe
∆k =

Vk−k
k

∆k
.
2Ek

(2.81)

Phương trình này tương tự với phương trình khe của siêu dẫn trong lý thuyết BCS. ∆k = 0 chỉ
ra sự lai hóa giữa các điện tử ở dải hóa trị và dải dẫn. Do đó, hệ chuyển sang trạng thái EI.
CHƯƠNG 3. EXCITON NGƯNG TỤ TRONG MÔ HÌNH HAI DẢI NĂNG LƯỢNG
CÓ TƯƠNG TÁC ĐIỆN TỬ – PHONON

3.1. Mô hình điện tử hai dải năng lượng có tương tác điện tử – phonon
Hamiltonian mô tả hệ điện tử tương tác với phonon có dạng
εck c†k ck +

H=
k

εfk fk† fk + ω0
k

q

g
b†q bq + √
N

[c†k+q fk b†−q + bq + H.c.],

(3.1)

kq

trong đó, c†k (ck ); fk† (fk ) và b†q (bq ) tương ứng là toán tử sinh (hủy) của các điện tử c ở dải dẫn
và điện tử f ở dải hóa trị mang xung lượng k và phonon mang xung lượng q; g là hằng số
tương tác của hệ điện tử với phonon; N là số nút mạng tinh thể.
c,f
εc,f
− tc,f γk − µ,
k =ε

7

(3.2)


với εc,f là năng lượng trên một nút của điện tử c và f ; tc,f là tích phân nhảy nút. Trong mạng
hai chiều hình vuông, γk = 2 (cos kx + cos ky ) và µ là thế hóa học. Tại nhiệt độ đủ thấp, các
cặp liên kết với xung lượng hữu hạn Q = (π, π) có thể ngưng tụ, được thể hiện bởi giá trị khác
không của dk = c†k+Q fk và
d=

1
N

( c†k+Q fk + fk† ck+Q ),

(3.4)

k

Hai đại lượng này biểu thị sự lai hóa giữa điện tử c và điện tử f nên được gọi là tham số trật
tự trạng thái ngưng tụ exciton. Tham số trật tự khác không thể hiện hệ ở trạng thái ngưng tụ
exciton.
3.2. Áp dụng lý thuyết trường trung bình
Áp dụng lý thuyết MF, với các trường trung bình
g
∆ = √ b†−Q + b−Q ,
N
g
h =

c†k+Q fk + fk† ck+Q ,
N

(3.9)
(3.10)

k

đóng vai trò tham số trật tự đặc trưng cho sự phá vỡ đối xứng tự phát thì Hamiltonian trong
(3.1) rút gọn thành Hamiltonian Hartree-Fock, được tách thành hai phần, phần điện tử (He ) và
phần phonon (Hph ) như sau
HHF = He + Hph ,

(3.11)

với
εck c†k ck +

He =
k

εfk fk† fk + ∆
k

(c†k+Q fk + fk† ck+Q ),

(3.12)

k

√
N h(b†−Q + b−Q ),

b†q bq +

Hph = ω0

(3.13)

q

Thành phần phonon được chéo hóa bằng việc định nghĩa toán tử phonon mới
Bq† = b†q +

√
N

h
δq,Q .
ω0

(3.14)

Còn phần điện tử có thể chéo hóa bằng cách sử dụng phép biến đổi Bogoliubov, với các toán
tử giả hạt fermion C1k và C2k . Hamiltonian chéo hóa hoàn toàn trong gần đúng MF có dạng
†
†
Ek1 C1k
C1k + Ek2 C2k
C2k + ω0

Hdia =

Bq† Bq ,

(3.17)

q

k

trong đó các năng lượng giả hạt điện tử được cho bởi
Ek1,2

=

εfk + εck+Q
2

∓

8

sgn(εfk − εck+Q )
2

Wk ,

(3.18)

với Wk =

(εck+Q − εfk )2 + 4|∆|2 . Dạng toàn phương của phương trình (3.17) cho phép chúng

ta tính toán tất cả các giá trị trung bình
nck+Q =

c†k+Q ck+Q = ξk2 nF (Ek1 ) + ηk2 nF (Ek2 ),

nfk =

fk† fk = ηk2 nF (Ek1 ) + ξk2 nF (Ek2 ),

dk =

c†k+Q fk = −[nF (Ek1 ) − nF (Ek2 )] sgn(εfk − εck+Q )

(3.22)
∆
,
Wk

trong đó nF (Ek1,2 ) là các hàm phân bố Fermi-Dirac; ξk và ηk là các hệ số của phép biến đổi
Bogoliubov thỏa mãn ξk2 + ηk2 = 1. Độ lệch mạng của tinh thể trong trạng thái EI ứng với xung
lượng Q
1
1
h
xQ = √ √

b†−Q +bQ = −
ω0
N 2ω0

2
,
ω0

(3.24)

3.3. Kết quả tính số và thảo luận
Xét hệ hai chiều gồm N = 150 × 150 nút mạng, các kết quả tính số thu được bằng cách
giải các phương trình tự hợp (3.9), (3.10), (3.22) và (3.24) từ một số giá trị cho trước của b†Q
và dk với sai số tương đối 10−6 . Không giảm tính tổng quát, chọn tc = 1 coi là đơn vị của năng
lượng và cố định tf = 0.3 khảo sát trạng thái lấp đầy một nửa, tức là tổng mật độ hạt điện tử c
và f thỏa mãn nc + nf = 1. Thế hóa µ được điều chỉnh sao cho thỏa mãn phương trình này.
3.3.1. Trạng thái cơ bản
0.0
1.0

g=0.2
g=0.4
g=0.5
g=0.6

d, xQ

d

-0.1

-0.2

0.8

=0.5

0.6

=1.0

0.4

=1.5
=2.0

0.2
0.0

-0.3

-0.2

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

0.0

0

0.5

1.0

1.5

-
c

2.0

2.5

3.0

f

Hình 3.2: Tham số trật tự d phụ thuộc vào tần

Hình 3.5: Tham số trật tự d (lấp đầy) và độ

số phonon ω0 ứng với một vài giá trị của g khi

lệch mạng xQ (rỗng) phụ thuộc vào εc − εf

εc − εf = 1 trong trạng thái cơ bản.

khi ω0 thay đổi với g = 0.5, T = 0.

Hình 3.2 mô tả sự phụ thuộc của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton d tại T = 0
vào tần số ω0 khi thay đổi g với εc − εf = 1. Ứng với một giá trị xác định của hằng số tương
tác, giá trị của tham số trật tự giảm nhanh khi tăng tần số phonon. Điều này cũng được thể
hiện rõ trên Hình 3.5 về sự phụ thuộc của tham số trật tự d và độ lệch mạng xQ vào εc − εf
9


ứng với một vài giá trị của ω0 khi g = 0.5, T = 0. Giản đồ cho thấy d và xQ có mối liên hệ
mật thiết với nhau. Khi tăng ω0 , cả d và xQ đều giảm đáng kể thể hiện trạng thái ngưng tụ bị
suy yếu. d và xQ khác không thể hiện hệ ổn định trong trạng thái ngưng tụ exciton kết hợp với
trạng thái sóng mật độ điện tích (EI/CDW).
3.0

g=0.5

g=0.4

2.5



2.0

1.5
1.0
0.5
0.0
3.0

g=0.6

2.5

g=0.7



2.0
1.5

EI/CDW

1.0
0.5
0.0
0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0 0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

 -

 -
c

c

f

f

Hình 3.6: Giản đồ pha trạng thái cơ bản của mô hình trong mặt phẳng (εc − εf , ω0 ) khi g thay đổi.

Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng màu cam.

Hình 3.6 mô tả giản đồ pha của mô hình trong mặt phẳng (εc − εf , ω0 ) ở trạng thái cơ
bản ứng với một vài giá trị của g . Với một giá trị xác định đủ lớn của g , ta luôn tìm thấy vùng
ngưng tụ exciton EI/CDW (màu cam) khi tần số phonon nhỏ hơn giá trị tới hạn ω0c . Giá trị tới
hạn này tăng lên khi tăng cường độ tương tác điện tử – phonon. Vùng ngưng tụ càng bị thu
hẹp nếu giảm mức độ xen phủ của hai dải năng lượng và hằng số tương tác điện tử – phonon.
3.3.2. Ảnh hưởng của thăng giáng nhiệt
Hình 3.7 mô tả sự phụ thuộc của tham số trật tự d vào tần số phonon ω0 khi thay đổi
nhiệt độ trong trường hợp εc − εf = 1 và g = 0.5. Ứng với một giá trị xác định của nhiệt độ,
giá trị của tham số trật tự giảm nhanh khi tăng tần số phonon. Sự phụ thuộc của tham số trật
tự d và độ lệch mạng xQ vào cường độ tương tác điện tử – phonon khi thay đổi nhiệt độ trong
trường hợp εc − εf = 1 và ω0 = 0.5 được biểu thị trên Hình 3.8. d và xQ luôn có mối quan hệ
mật thiết với nhau, đều khác không hay hệ tồn tại trong trạng thái EI/CDW khi hằng số tương
tác điện tử – phonon lớn hơn một giá trị tới hạn gc .
10


0.0

1.5

T=0
T=0.1
T=0.2
T=0.3

d, xQ

1.0

d

-0.1

T=0
T=0.1
T=0.2
T=0.3

0.5

-0.2

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

-0.5
0.0

3.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

g

0

Hình 3.7: Tham số trật tự d phụ thuộc vào tần

Hình 3.8: Tham số trật tự d (lấp đầy) và độ

số phonon ω0 ứng với một vài giá trị của nhiệt

lệch mạng xQ (rỗng) phụ thuộc vào g khi T

độ khi εc − εf = 1 và g = 0.5.

thay đổi tại εc − εf = 1 và ω0 = 0.5.

1.0

0.8

g

0.6
0.4
0.2

T=0

T=0.1

T=0.2

T=0.3

0.0
1.0

0.8

EI/CDW

g

0.6
0.4
0.2
0.0
0.1

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0 0.1

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

0

0

Hình 3.9: Giản đồ pha của mô hình trong mặt phẳng (ω0 , g) khi εc − εf = 1 với một vài giá trị

của nhiệt độ. Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng màu cam.

Hình 3.9 mô tả giản đồ pha trong mặt phẳng (ω0 , g) khi εc − εf = 1 với một vài giá trị
của nhiệt độ. Tần số phonon càng lớn thì giá trị tới hạn cho chuyển pha trạng thái ngưng tụ
exciton gc càng lớn. Nhiệt độ càng cao thì vùng ngưng tụ càng hẹp lại.
Hình 3.13 biểu thị mối quan hệ của tần số phonon và mức độ xen phủ của hai dải năng
lượng điện tử c − f (hay áp suất ngoài) khi nhiệt độ thay đổi với g = 0.5. Giản đồ cho thấy, khi
11


3.0

3.0

T=0

2.0

2.0

1.5

1.5
1.0

1.0

EI/CDW

0.5

0.0
0.0

T=0.1

2.5





2.5

0.5

EI/CDW
0.5

1.0

1.5

 -
c

2.0

2.5

3.0

0.0
0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

 -
c

f

f

Hình 3.13: Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (εc − εf , ω0 ) với
g = 0.5 khi T thay đổi. Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng màu cam.

tăng nhiệt độ thì giá trị tới hạn của tần số phonon giảm và vùng ngưng tụ exciton bị thu hẹp.

Hình 3.15: Giá trị của tham số trật tự |dk | phụ thuộc vào xung lượng dọc theo trục (k, k) trong
vùng Brillouin thứ nhất và nhiệt độ ứng với một vài giá trị khác nhau của tần số phonon ω0 khi

εc − εf = 1 và g = 0.5. Xung lượng Fermi được xác định bởi đường đứt nét màu trắng.

Hình 3.15 cho thấy bản chất trạng thái ngưng tụ exciton trong hệ, thể hiện sự phụ thuộc
của tham số trật tự |dk | vào nhiệt độ T ứng với một vài giá trị của ω0 khi g = 0.5 và εc − εf = 1
trong vùng Brillouin thứ nhất. Tại và ngay dưới nhiệt độ tới hạn Tc , |dk | chỉ có giá trị hữu hạn
tại các xung lượng gần xung lượng Fermi kF (được mô tả bởi đường đứt nét màu trắng) thể
hiện hệ ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS. Tăng ω0 , tham số trật tự giảm và nhiệt độ tới
hạn Tc cũng giảm theo. Ảnh hưởng của nhiệt độ và tần số phonon lên trạng thái ngưng tụ của
exciton trong mô hình được biểu thị trên giản đồ pha (ω0 , T ) ứng với hai giá trị của hằng số
tương tác điện tử - phonon g = 0.5 (Hình 3.16a) và g = 1.0 (Hình 3.16b) khi εc − εf = 1. Vùng
ngưng tụ exciton được mở rộng khi tăng hằng số tương tác điện tử – phonon.
Hình 3.17 cho thấy d và xQ vẫn liên quan mật thiết với nhau. Đối với một giá trị xác
12


a)

b)

1.0

g=0.5

0.8

1.0

g=1.0

0.8

0.6

T

T

0.6

0.4

0.4

W
CD
EI/

0.2
0.0
0.0

EI/CDW

0.2

0.5

1.0

1.5

2.0

2.5

3.0

0.0
0.0

0.5

1.0

1.5

0

2.0

2.5

3.0

0

Hình 3.16: Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (ω0 , T ) với
εc − εf = 1 khi g = 0.5 (hình a) và g = 1.0 (hình b). Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng

màu cam.

0.3

1.0

g=0.2
g=0.4
g=0.5

0.8

0.1

0.4

d, xQ

d, xQ

0.6

0=0.5

0.2

0.0

0=2.5

-0.1

0.0

(b)

-0.2

(a)

-0.2
0.0

g=1.0
g=1.1
g=1.2

0.2

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

-0.3
0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

T

T

Hình 3.17: Tham số trật tự d (lấp đầy) và độ lệch mạng xQ (rỗng) là hàm của nhiệt độ T tại
ω0 = 0.5 (hình a) và ω0 = 2.5 (hình b) với các giá trị khác nhau của g khi εc − εf = 1.

định của tần số phonon ω0 và hằng số tương tác điện tử – phonon g thì d và xQ chỉ khác không
khi nhiệt độ nhỏ hơn giá trị nhiệt độ tới hạn Tc . Kết quả sự phụ thuộc nhiệt độ của độ lệch
mạng phù hợp với dữ liệu nhận được từ các thí nghiệm nhiễu xạ neutron ở nhiệt độ thấp dưới
Tc . Dáng điệu phụ thuộc nhiệt độ của tham số trật tự cũng có dạng tương tự như tham số khe

siêu dẫn. Điều này một lần nữa khẳng định sự tương tự của trạng thái ngưng tụ exciton trong
trường hợp này với sự ngưng tụ của các cặp Cooper trong lý thuyết BCS. Theo đó giản đồ pha
của mô hình trong mặt phẳng (g, T ) khi cố định mức độ xen phủ của hai dải năng lượng điện
tử c và điện tử f : εc − εf = 1 ứng với hai giá trị của tần số phonon ω0 = 0.5 (chế độ đoạn nhiệt)
và ω0 = 2.5 (chế độ phản đoạn nhiệt) được biểu thị trên Hình 3.19. Khi tăng nhiệt độ, thăng
giáng nhiệt lớn làm phá hủy sự kết cặp điện tử c − f và do vậy, trạng thái ngưng tụ exciton
cũng bị suy yếu. Giản đồ cũng cho thấy, khi tăng tần số phonon từ giới hạn đoạn nhiệt (Hình
a) sang giới hạn phản đoạn nhiệt (Hình b) thì giá trị tới hạn của hằng số tương tác điện tử –

13


phonon cũng tăng theo. Vùng ngưng tụ exciton vì vậy bị thu hẹp lại.
a)

b)
1.0

1.0
0.8

0=0.5

0.8

0=2.5

0.6

0.6

T

T

EI/CDW
0.4

0.4

0.2

0.2

EI/CDW

0.0
0.0

0.4

0.8

1.2

0.0
0.0

1.6

0.4

0.8

1.2

1.6

g

g

Hình 3.19: Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (g, T ) với
εc − εf = 1 khi ω0 = 0.5 (hình a) và ω0 = 2.5 (hình b). Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi

vùng màu cam.
a)

b)

1.0

1.0

g=0.5

0.8

g=0.7

0.8

0.6

T

T

0.6

0.4

0.4

0.2

EI/CDW

0.2

EI/CDW
0.0
0.0

0.5

1.0

1.5

 -
e

2.0

2.5

3.0

0.0
0.0

0.5

1.0

1.5

 -

h

e

2.0

2.5

3.0

h

Hình 3.21: Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng (εc − εf , T ) khi
ω0 = 0.5 và g = 0.5 (hình a) hoặc g = 0.7 (hình b). Pha ngưng tụ exciton được biểu thị bởi vùng

màu cam.

Cuối cùng, giản đồ pha của mô hình trong mặt phẳng (εc − εf , T ) ứng với hai giá trị của

hằng số tương tác điện tử – phonon g = 0.5 (hình a) và g = 0.7 (hình b) khi ω0 = 0.5 được
biểu thị trên Hình 3.21. Giản đồ pha cho thấy, ứng với mỗi giá trị xác định của hằng số tương
tác điện tử – phonon, ta luôn tìm được trạng thái EI/CDW (biểu thị bởi vùng màu cam) ở dưới
nhiệt độ tới hạn Tc . Giá trị nhiệt độ tới hạn Tc này càng giảm khi εc − εf càng tăng và do vậy
vùng ngưng tụ exciton bị thu hẹp lại.
Các kết quả nghiên cứu của chúng tôi về trạng thái ngưng tụ exciton trong hệ phụ thuộc
vào nhiệt độ hoàn toàn phù hợp với các quan sát thực nghiệm của C.Monney và cộng sự. Kết
quả thu được cũng khẳng định ảnh hưởng quan trọng của nhiệt độ và phonon lên trạng thái
14


ngưng tụ của exciton. Trạng thái ngưng tụ chỉ được hình thành khi hệ ở nhiệt độ thấp và cường
độ tương tác điện tử -– phonon đủ lớn.
CHƯƠNG 4. EXCITON NGƯNG TỤ TRONG MÔ HÌNH FALICOV-KIMBALL MỞ
RỘNG CÓ TƯƠNG TÁC ĐIỆN TỬ – PHONON
4.1. Mô hình Falicov-Kimball mở rộng có tương tác điện tử – phonon
Trong không gian xung lượng, Hamiltonian của mô hình Falicov-Kimball mở rộng có kể
đến tương tác điện tử – phonon được viết dưới dạng sau
H = H0 + Hint ,

(4.1)

trong đó H0 mô tả thành phần không tương tác của hệ điện tử – phonon, được cho bởi
εck c†k ck +

H0 =

εfk fk† fk + ω0

(4.2)

q

k

k

b†q bq .

với c†k (ck ); fk† (fk ) và b†q (bq ) tương ứng là toán tử sinh (hủy) của các điện tử c, f không spin
mang xung lượng k và phonon tại xung lượng q. Trong gần đúng liên kết chặt, các hệ thức tán
sắc cho điện tử c và điện tử f vẫn có dạng công thức (3.2). Hamiltonian tương tác trong hệ là
Hint =

U
N

g
c†k+q ck fk† −q fk + √
N
k,k ,q

[c†k+q fk (b†−q + bq ) + H.c.],

(4.4)

kq

với U là thế tương tác Coulomb và g là hằng số tương tác điện tử – phonon.
4.2. Áp dụng lý thuyết trường trung bình

Sử dụng gần đúng Hartree-Fock như chương 3, và cũng tiến hành chéo hóa Hamiltonian,
ta thu được Hamiltonian viết dưới dạng chéo
†
Ek+ α1k
α1k +

Hdia =
k

†
Ek− α2k
α2k + ω0

Bq† Bq ,

(4.10)

q

k

†
†
với α1k
(α1k ) và α2k
(α2k ) lần lượt là các toán tử sinh (hủy) giả hạt fermion Bogoliubov, tương

ứng với các năng lượng giả hạt tái chuẩn hóa
Ek±

=

εfk + εck+Q
2

∓

sgn(εfk − εck+Q )
2

Γk ,

(4.11)

trong đó
(εck+Q − εfk )2 + 4|Λ|2 ,

Γk =

(4.12)

và các năng lượng tán sắc tái chuẩn hóa
f /c

εk

f /c

= εk + U nc/f ,

(4.7)

với nc và nf tương ứng là mật độ điện tử c và mật độ điện tử f ; Λ cũng được xem là tham số
trật tự trạng thái ngưng tụ exciton, được xác định bởi
g
U
Λ = √ b†−Q + b−Q −
N
N

15

c†k+Q fk .
k

(4.9)


Tương tự, chúng ta thu được hệ phương trình tự hợp từ các công thức tính giá trị trung bình
nck+Q =
nfk =

c†k+Q ck+Q = u2k nF (Ek+ ) + vk2 nF (Ek− ),

(4.13)

fk† fk = vk2 nF (Ek+ ) + u2k nF (Ek− ),

(4.14)

Λ
c†k+Q fk = − nF (Ek+ ) − nF (Ek− ) sgn(εfk − εck+Q ) , (4.15)
Γk
√
Nh
δq,Q, ,
(4.16)
= −
ω0

nk =
b†q

trong đó nF (Ek± ) là các hàm phân bố Fermi-Dirac; uk và vk là các hệ số của phép biến đổi
Bogoliubov thỏa mãn u2k + vk2 = 1. Độ lệch mạng và các hàm phổ đơn hạt của điện tử c và điện
tử f vì vậy cũng được xác định lần lượt bởi
1
1
h
xQ = √ √
b†−Q + bQ = −
ω0
N 2ω0

2
,
ω0

(4.19)

−
+
2
δ ω − Ek−Q
,
+ vk−Q
Ack (ω) = u2k−Q δ ω − Ek−Q

(4.23)

Afk (ω) = vk2 δ ω − Ek+ + u2k δ ω − Ek− .

(4.24)

4.3. Kết quả tính số và thảo luận
Đối với hệ hai chiều gồm N = 150 × 150 nút mạng, các kết quả tính số thu được bằng
cách giải hệ phương trình tự hợp (4.7) – (4.9) và (4.13) – (4.16) xuất phát từ một số giá trị cho
trước của b†Q và nk với sai số tương đối là 10−6 . Không mất tính tổng quát, chọn tc = 1 coi là
đơn vị của năng lượng và cố định tf = 0.3; εc = 0; ω0 = 2.5. Thế hóa µ được điều chỉnh đảm
bảo hệ trong trạng thái lấp đầy một nửa, tức là tổng mật độ điện tử nf + nc = 1.
4.3.1. Sự phụ thuộc xung lượng của năng lượng giả hạt và tham số trật tự
Hình 4.1 và Hình 4.2 biểu thị sự phụ thuộc xung lượng dọc theo trục (k, k) trong vùng
8

6

U=0
U=1.0
U=1.5

E+k, E-k

2
0

4
2
0

-2

-2

0.0

0.0

-0.2

-0.2

U=0
U=1.0
U=1.5

-0.4

-1.0

nk|nk|

nk |nk|

E+k, E-k

4

-0.5

0.0

U=3.5
U=3.8
U=4.2

6

0.5

U=3.5
U=3.8
U=4.2

-0.4

1.0

-1.0

k/

-0.5

0.0

0.5

1.0

k/

Hình 4.1: Năng lượng giả hạt Ek+ (đường liền

Hình 4.2: Năng lượng giả hạt Ek+ (đường liền

nét); Ek− (đường đứt nét) và tham số trật tự

nét); Ek− (đường đứt nét) và tham số trật tự

|nk | khi g = 0.6 với giá trị U nhỏ tại T = 0.

|nk | với các giá trị U lớn khi g = 0.6 tại T = 0.

Brillouin thứ nhất của các dải năng lượng giả hạt tái chuẩn hóa Ek+ ; Ek− và tham số trật tự |nk |
16


ứng với một vài giá trị của U trong giới hạn tương tác yếu và mạnh khi g = 0.6, εf = −2.0 ở
trạng thái cơ bản. Trong Hình 4.1, mặt Fermi đóng vai trò quan trọng trong việc hình thành
trạng thái ngưng tụ của exciton. Ta khẳng định exciton trong hệ ngưng tụ trong trạng thái

dạng BCS như các cặp Cooper trong lý thuyết BCS của siêu dẫn. Hình 4.2 cho thấy tương tác
Coulomb lớn gắn kết điện tử ở dải dẫn và điện tử ở dải hóa trị trong trạng thái liên kết chặt. Vì
vậy tham số trật tự |nk | có giá trị cực đại tại xung lượng không, khẳng định exciton trong hệ
ngưng tụ trong trạng thái dạng BEC như những hạt boson thông thường. Khảo sát tương tự sự
phụ thuộc vào xung lượng của năng lượng giả hạt và tham số trật tự khi g hay T thay đổi. Kết
quả khẳng định trạng thái ngưng tụ chỉ được hình thành khi hệ ở nhiệt độ đủ thấp và hằng số
tương tác điện tử – phonon cũng như thế tương tác Coulomb đủ lớn.
4.3.2. Tham số trật tự trạng thái ngưng tụ và độ lệch mạng

Hình 4.5: Λ (liền nét) và xQ

Hình 4.6: Λ (liền nét) và xQ

Hình 4.8: Λ (liền nét) và xQ

(đứt nét) theo U khi g thay đổi

(đứt nét) theo U khi εf thay

(đứt nét) theo T khi g thay đổi

với εf = −2.0 tại T = 0.

đổi với g = 0.6 tại T = 0.

khi U = 1.5 và εf = −2.0.

Hình 4.5 mô tả sự phụ thuộc của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton Λ và độ lệch
mạng xQ vào U ứng với một vài giá trị của g ở nhiệt độ bằng không khi εf = −2.0. Còn Hình
4.6 biểu thị Λ và xQ như là hàm của U tại nhiệt độ không khi g = 0.6, ứng với các giá trị

khác nhau của εf . Kết quả khẳng định rằng, trạng thái ngưng tụ exciton chỉ tồn tại trong một
khoảng giới hạn của tương tác Coulomb. Khi có mặt tương tác điện tử – phonon, ta quan sát
thấy trạng thái EI/CDW.
Hình 4.8 mô tả sự phụ thuộc của Λ và xQ vào nhiệt độ T khi thay đổi g . Tại g lớn hơn giá
trị tới hạn gc , Λ luôn tồn tại đồng thời với xQ . Khi T ≤ Tc , cả hai đều khác không và hệ tồn tại
trong trạng thái ngưng tụ exciton với biến dạng mạng. Tăng g , nhiệt độ chuyển pha trạng thái
ngưng tụ exciton Tc tăng lên. Sự phụ thuộc nhiệt độ của độ lệch mạng phù hợp khá tốt với các
kết quả thực nghiệm thu được từ thí nghiệm tán xạ nơtron ở nhiệt độ thấp hoặc các quan sát
thực nghiệm gần đây trong hệ 1T -TiSe2 giả hai chiều.
4.3.3. Bản chất trạng thái ngưng tụ exciton trong mô hình
Hình 4.10 cho thấy sự phụ thuộc xung lượng của tham số trật tự trạng thái ngưng tụ
exciton |nk | trong trạng thái cơ bản với một vài giá trị của thế tương tác Coulomb U khi
17


Hình 4.10: Tham số trật tự |nk | phụ thuộc xung lượng k trong vùng Brillouin thứ nhất với các giá
trị khác nhau của U khi g = 0.6 và εf = −2.0 tại T = 0. Xung lượng Fermi được xác định bởi
đường đứt nét màu trắng.

Hình 4.11: Tham số trật tự |nk | phụ thuộc xung lượng dọc theo trục (k, k) và thế Coulomb trong
vùng Brillouin thứ nhất khi g = 0.6 và εf = −2.0 tại T = 0.
g = 0.6 và εf = −2.0 trong vùng Brillouin thứ nhất. Những exciton với tương tác Coulomb

yếu sẽ ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS với mặt Fermi đóng vai trò quan trọng trong việc
18


Hình 4.12: Tham số trật tự |nk | phụ thuộc xung lượng k trong vùng Brillouin thứ nhất với nhiệt
độ khác nhau khi U = 1.5 (hình bên trái) và U = 3.7 (hình bên phải) tại g = 0.6 và εf = −2.0.
Xung lượng Fermi được xác định bởi đường đứt nét màu trắng.

hình thành và ngưng tụ của exciton. Còn các exciton liên kết chặt với tương tác Coulomb mạnh
sẽ ngưng tụ trong trạng thái dạng BEC. Giá trị U = 3.39 có thể được gọi là giá trị tới hạn cho
giao nhau BCS – BEC của trạng thái ngưng tụ exciton với tập hợp các thông số được chọn
trong Hình 4.10. Trạng thái ngưng tụ exciton chỉ được thiết lập khi cường độ thế Coulomb có
giá trị trong khoảng từ Uc1 đến Uc2 như được mô tả trên Hình 4.11.
Hình 4.12 biểu thị một cách chi tiết bản chất của trạng thái ngưng tụ exciton trong mô
hình ảnh hưởng bởi tương tác Coulomb theo nhiệt độ. Tăng nhiệt độ sẽ làm suy yếu mối liên
kết giữa các điện tử c − f , được minh họa bởi sự giảm biên độ của |nk |. Khi nhiệt độ cao hơn

19


nhiệt độ tới hạn thì sự thăng giáng nhiệt lớn làm phá hủy hoàn toàn liên kết exciton và hệ tồn
tại trong trạng thái plasma của điện tử. Từ Hình 4.12 ta cũng nhận thấy nhiệt độ chuyển pha
trạng thái EI ở giới hạn tương tác Coulomb mạnh cao hơn nhiệt độ chuyển pha trạng thái EI ở
giới hạn tương tác Coulomb yếu.
4.3.4. Quang phổ đơn hạt của điện tử

(a)

(d)

T=0

Afk()

0

k



Ack()

(b)

(e)

0

k



T = 0.1

(c)

(f)

0

k



T = 0.2

-2

0

2



4

6

8

-2

0

2



4

6

8

Hình 4.16: Sự phân bố quang phổ của điện tử c (trái) và điện tử f (phải) dọc theo trục (k, k) với
εf = −2.0, U = 1.5 và g = 0.6 khi T thay đổi. Đường màu đỏ chỉ hàm phổ tại xung lượng Fermi.

Hình 4.16 cho thấy sự thay đổi của Ack (ω) (bên trái) và Afk (ω) (bên phải) ở một vài giá
20


trị khác nhau của nhiệt độ T . Tại nhiệt độ thấp, khe năng lượng xuất hiện tại mức Fermi, các
exciton được tạo thành và ngưng tụ trong trạng thái dạng BCS. Khe năng lượng biến mất khi
nhiệt độ cao chỉ ra rằng trạng thái liên kết của các exciton đã bị phá vỡ hoàn toàn. Hệ chuyển
sang trạng thái plasma của điện tử. Sự phụ thuộc quang phổ của điện tử vào xung lượng khi U
và g thay đổi cũng góp phần làm sáng tỏ các kết quả đã trình bày ở phần trước.
4.3.5. Giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton
Các giản đồ pha dưới đây sẽ cho một bức tranh toàn diện về vai trò của tương tác
Coulomb, tương tác điện tử – phonon và nhiệt độ lên trạng thái ngưng tụ của exciton trong
mô hình EFKM có xét đến tương tác điện tử – phonon. Pha ngưng tụ exciton có dạng BCS
hoặc BEC được chỉ ra bởi vùng màu xanh lam hoặc màu đỏ. Trạng thái phi trật tự SM hoặc
SC được biểu thị bởi vùng màu xanh lục hoặc màu cam. Hình 4.17 trình bày giản đồ pha mô
1.0

0.8

g

0.6

0.4

0.2

f=-2.6

f=-3.0

0.0
1.0

0.8

BEC
0.6

g

BCS
0.4

SM
SC

0.2

f=-1.8

f=-2.0
0.0
0

1

2

3

0

4

1

2

3

4

U

U

Hình 4.17: Giản đồ pha trạng thái cơ bản của mô hình EFKM có tương tác điện tử – phonon trong
mặt phẳng (U, g) với các giá trị khác nhau của εf .

tả trạng thái ngưng tụ exciton ở nhiệt độ T = 0 trong mặt phẳng (U, g) ứng với một vài giá trị
khác nhau của năng lượng tại nút εf của điện tử f . Tại giá trị xác định của εf , ta luôn tìm được
vùng ngưng tụ exciton ở giữa hai giá trị tới hạn của tương tác Coulomb Uc1 và Uc2 . Tăng hằng
21


số tương tác điện tử – phonon thì Uc1 giảm trong khi Uc2 tăng, do đó vùng ngưng tụ exciton
được mở rộng. Khi tăng năng lượng tại nút εf của điện tử f , cả vùng SM và SC đều bị thu hẹp
và vùng ngưng tụ exciton được mở rộng. Giá trị tới hạn của tương tác Coulomb cho vị trí giao
BCS – BEC cũng tăng lên. Giản đồ pha ở đây có dạng tương tự như giản đồ pha của B. Zenker
và cộng sự. Tuy nhiên, trong trường hợp của chúng tôi, cấu trúc pha của trạng thái ngưng tụ

exciton với độ lệch mạng dưới sự ảnh hưởng của cả tương tác Coulomb và tương tác điện tử
– phonon ở trạng thái cơ bản được khảo sát chi tiết hơn, đặc biệt khi tính tới sự thay đổi của
năng lượng tại một nút của điện tử f .
0.8

g=0

g=0.6

T

0.6

0.4

0.2

0.0

0.8

g=0.8

g=0.85

SC

0.6

T

SM
0.4

BEC
BCS

0.2

0.0
0

1

2

3

4

5

6

70

U

1

2

3

4

5

6

7

U

Hình 4.18: Pha ngưng tụ exciton và kịch bản giao nhau BCS – BEC của mô hình EFKM có tương
tác điện tử – phonon trong mặt phẳng (U, T ) với các giá trị khác nhau của g khi εf = −2.0.

Hình 4.18 biểu thị giản đồ pha trạng thái ngưng tụ exciton của mô hình trong mặt phẳng
(U, T ) với một vài giá trị khác nhau của hằng số tương tác điện tử – phonon g khi εf = −2.0.

Ở nhiệt độ thấp, ta luôn tìm thấy vùng ngưng tụ exciton ở giữa hai giá trị tới hạn của tương
tác Coulomb, Uc1 và Uc2 đối với bất kỳ giá trị nào của g . Tăng g , Uc1 giảm trong khi Uc2 tăng,
vùng ngưng tụ exciton do đó được mở rộng như cũng đã thấy ở Hình 4.17 và vị trí giao nhau
BCS – BEC dịch tới giá trị U lớn hơn. Nếu cường độ tương tác điện tử – phonon đủ lớn, ví dụ,
tại g > 0.8, trạng thái ngưng tụ exciton có thể được tìm thấy ngay cả khi tương tác Coulomb
22


bằng không. Trong tất cả các trường hợp, khi tăng nhiệt độ, sự thăng giáng nhiệt phá hủy các
cặp liên kết và tham số trật tự trạng thái ngưng tụ exciton giảm. Nếu nhiệt độ lớn hơn giá trị

nhiệt độ tới hạn của quá trình chuyển pha trạng thái ngưng tụ exciton, tất cả các liên kết của
trạng thái exciton kết hợp bị phá hủy và hệ ở trạng thái lỏng plasma của các điện tử. Giản đồ
pha của chúng tôi thu được cũng có dạng hoàn toàn tương tự giản đồ cho mô hình EFK đã
được thảo luận trong các nghiên cứu của tác giả khác. Tuy nhiên, trong trường hợp của chúng
tôi, nó được thảo luận một cách chi tiết hơn với cấu trúc pha của trạng thái ngưng tụ exciton
dưới ảnh hưởng của cả tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon.
Như vậy, kết quả tính số cho thấy tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon có
vai trò tương hỗ trong việc thiết lập pha ngưng tụ exciton với biến dạng mạng. Ở một nhiệt
độ thấp nhất định, trạng thái ngưng tụ exciton được tìm thấy nếu tương tác điện tử – phonon
đủ lớn và tương tác Coulomb có giá trị trong khoảng giữa hai giá trị tới hạn. Nếu tương tác
Coulomb nhỏ thì trạng thái ngưng tụ có dạng BCS và ngược lại, trạng thái ngưng tụ sẽ có dạng
BEC nếu tương tác Coulomb đủ lớn.
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
Trong phạm vi nghiên cứu của luận án, chúng tôi đã phát triển lý thuyết MF áp dụng
cho mô hình hai dải năng lượng có tương tác điện tử – phonon và mô hình Falicov-Kimball
mở rộng khi xét tới cả tương tác với phonon của điện tử để khảo sát sự chuyển pha trạng thái
ngưng tụ exciton trong các hệ có chuyển pha SM – SC. Kịch bản vật lý nhận được hoàn toàn
phù hợp với các kết quả thực nghiệm gần đây trên một số vật liệu và tương tự nhau ở cả giới
hạn đoạn nhiệt và phản đoạn nhiệt.
Với mô hình hai dải năng lượng có tương tác điện tử – phonon, các kết quả tính số cho
thấy ảnh hưởng quan trọng của nhiệt độ và hằng số tương tác điện tử – phonon lên trạng thái
ngưng tụ của exciton trong mô hình. Trạng thái ngưng tụ chỉ được hình thành khi hệ ở nhiệt độ
đủ thấp và tương tác điện tử – phonon đủ lớn. Kết quả cũng cho thấy sự ổn định của hệ trong
trang thái ngưng tụ exciton – dạng BCS và sự lệch mạng tinh thể có liên quan mật thiết với
nhau. Giản đồ pha (g, T ) cho thấy, ứng với mỗi giá trị xác định của tần số phonon, ta luôn tìm
được vùng ngưng tụ exciton ở trên giá trị tới hạn gc của hằng số tương tác điện tử – phonon
và dưới giá trị tới hạn Tc của nhiệt độ chuyển pha trạng thái EI/CDW. Mặt khác, với giản đồ
pha (ω0 , T ), kết quả khẳng định vùng ngưng tụ exciton được mở rộng khi tăng cường độ tương
tác điện tử – phonon hay giá trị tới hạn của tần số phonon tăng lên khi tăng hằng số tương tác
điện tử – phonon.

Với mô hình Falicov-Kimball mở rộng khi xét tới cả tương tác điện tử – phonon, kết quả
tính số của chúng tôi cho thấy tương tác Coulomb và tương tác điện tử – phonon có vai trò
như nhau trong việc thiết lập pha ngưng tụ exciton với biến dạng mạng. Trạng thái ngưng tụ
exciton chỉ được tìm thấy nếu tương tác điện tử – phonon đủ lớn và tương tác Coulomb có giá
23