Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ gamma

Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
-----



-----

PHÍ CÔNG HƢNG

XÁC ĐỊNH MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG
CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN
THEO PHƢƠNG PHÁP PHỔ
GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

HÀ NỘI - 2013

1


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
-----



-----

PHÍ CÔNG HƢNG

XÁC ĐỊNH MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA
NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN THEO PHƢƠNG

PHÁP PHỔ GAMMA
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử, hạt nhân và năng lƣợng cao

Mã số: 60 44 01 06

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ
Người hướng dẫn khoa học: TS. Phạm Đức Khuê

Hà Nội - 2013

2


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

LỜI CẢM ƠN

Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS. Phạm Đức Khuê, cán bộ
Trung tâm Vật lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ,
chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận
văn này.
Em xin chân thành cảm ơn PGS.TS. Bùi Văn Loát, các thầy cô giáo tại Bộ
môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học
Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm Vậy lý hạt nhân Viện Vật lý đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt quá trình học tập và
thực hiện bản luận văn.
Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường
xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành
luận văn này.

Hà nội, ngày

tháng 12 năm 2013

Học viên

Phí Công Hƣng

3


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

MỤC LỤC
DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT.......................................................................5

MỞ ĐẦU................................................................................................................................6
CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƢƠNG PHÁP
PHÂN TÍCH...........................................................................................................................8

1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani............................................................8
1.2. Nhiên liệu Urani....................................................................................... 13
1.3. Các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani............................17
1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu.................................................... 17
1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)..............................19
1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong........................... 21
CHƢƠNG 2. PHƢƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM
LƢỢNG URANI................................................................................................................. 22

2.1. Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết...................................... 22
2.1.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn.................................................................... 22
2.1.2. Phân tích phổ gamma............................................................................ 24
2.1.3. Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích phổ................................. 26
2.1.4. Đường cong hiệu suất ghi của đêtectơ................................................. 27
2.2. Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng urani sử dụng phổ kế gamma............29
2.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma..................................................... 30
2.2.2. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ.................................31
2.2.3. Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani..........33
2.3. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo...............................35
2.3.1. Hiệu ứng thời gian chết......................................................................... 35
2.3.2. Hiệu chỉnh chồng chập xung................................................................. 35
2.3.3. Hiệu ứng cộng đỉnh............................................................................... 36
CHƢƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ..................................................................38

3.1. Đo phổ gamma của các mẫu nhiên liệu hạt nhân..................................... 38
3.2. Kết quả đoán nhận đồng vị và xử lý số liệu............................................. 40

3.3. Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm.................................................. 47
KẾT LUẬN..........................................................................................................................48
TÀI LIỆU THAM KHẢO....................................................................................................49

4


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết.
BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh
khiết dải rộng.
FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi là
độ phân giải năng lƣợng.
EU – Enriched Uranium, Urani đã đƣợc làm giàu.
DU – Depleted Uranium, Urani nghèo.
Iγ - Gamma ray intensity, cƣờng độ bức xạ tia gamma, còn đƣợc gọi là xác
suất phát xạ.
ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm
ứng Plasma.
NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu.
ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tƣơng tự số.
MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh.

5

Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

MỞ ĐẦU

Công nghiệp năng lƣợng nói chung và năng lƣợng hạt nhân nói riêng có vai
trò quan trọng trong sự phát triển của các quốc gia. Đối với Việt Nam việc phát triển
năng lƣợng trong giai đoạn hiện nay đƣợc ƣu tiên hàng đầu, do sự cạn kiện dần các
nguồn năng lƣợng truyền thống nhƣ nhiệt điện, thủy điện,.. năng lƣợng hạt nhân
trở thành giải pháp lựa chọn phù hợp hơn cả.
Một trong những mục tiêu quan trọng nhất trong việc phát triển năng lƣợng
hạt nhân ở một quốc gia chính là việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập
trung vào việc làm giàu nhiên liệu.
Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lƣợng hạt nhân.
Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết. Các số liệu về thành
phần, hàm lƣợng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu,... có ý nghĩa
quan trọng trong quá trình sử dụng cũng nhƣ công tác quản lý, an ninh, an toàn hạt
nhân. Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm
lƣợng của vật liệu urani có thể xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của các
đồng vị phóng xạ này.
Để xác định các đặc trƣng của nhiên liệu urani, có nhiều những phƣơng
pháp khác nhau đƣợc sử dụng nhƣ phân tích phá hủy mẫu, thƣờng sử dụng các
khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế
anpha,... và phƣơng pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế
gamma độ phân giải năng lƣợng cao. Mỗi phƣơng pháp trên đều có những lợi thế
và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện
nghiên cứu và đặc điểm của từng loại
Phƣơng pháp xác định các đặc trƣng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế

gamma bán dẫn đƣợc ứng dụng phổ biến, với ƣu điểm không cần phá mẫu, quy
trình thực nghiệm không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý số
liệu khá phức tạp và tinh tế.
Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trƣng của nhiên liệu hạt nhân theo
phƣơng pháp phổ kế gamma”. Trình bày một số nội dung cơ bản về nhiên liệu hạt

6


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

nhân urani, các phƣơng pháp phân tích hàm lƣợng urani, tập trung nghiên cứu
phƣơng pháp phân tích urani sử dụng phổ kế gamma với đêtectơ gecmani siêu tinh
khiết HPGe. Thực hiện phân tích một số mẫu urani đã đƣợc làm giàu với hàm
lƣợng thấp. Việc sử dụng đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối nhƣ một kỹ thuật
chuẩn trong kết hợp với đo các tia gama đã đƣợc áp dụng để xác định hàm lƣợng
các thành phần trong mẫu vật liệu urani.
Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,
luận văn đƣợc chia thành 3 chƣơng sau:
Chƣơng 1 trình bày tổng quan về các đặc trƣng cơ bản của nhiên liệu hạt
nhân và các phƣơng pháp phân tích uraniáp
Chƣơng 2 trình bày phƣơng pháp thực nghiệm phân tích hàm lƣợng urani sử
dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đƣờng cong hiệu suất
ghi tƣơng đối, một số giải pháp hiệu chính nâng cao độ tin cậy của kết quả thực
nghiệm.
Chƣơng 3 là một số kết quả thực nghiệm xác định hàm lƣợng urani trong
các mẫu urani độ giàu thấp, phân tích và đánh giá kết quả.

7


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC
PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH
1.1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani
Dựa trên cơ sở sử dụng năng lƣợng đƣợc giải phóng sau phản ứng phân
hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu đƣợc điện năng
phục vụ cho nhu cầu của con ngƣời. Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng
vị nặng nào cũng có thể đƣợc sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có những
nguyên tố rất nặng nhƣng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngƣợc lại, có
những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lƣợng năng
lƣợng rất lớn, nhƣng hàm lƣợng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử
lý cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Urani và Thori là hai nguyên tố phóng xạ
đƣợc quan tâm một cách đặc biệt. Hai nguyên tố này là những loại nhiên liệu quan
trọng của ngành công nghiệp năng lƣợng hạt nhân. Tuy nhiên, hiện nay Urani đƣợc
lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tƣởng để phục vụ con ngƣời. Việc tìm hiểu,
nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá
trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân.
Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa
trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là
92 trong bảng tuần hoàn, đƣợc kí hiệu là U. Hiện nay ngƣời ta đã phát hiện đƣợc
23 đồng vị Urani khác, nhƣng phổ biến nhất là các đồng vị

238

U và

235

U. Tất cả

đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3 đồng
vị là:

234

U (0.0055% );

235

U (0.720% ) và

238

U ( 99.2745%). Urani có mặt trong tự

nhiên với nồng độ thấp khoảng 10-4 % trong đất, đá và nƣớc.
Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha. Chu kỳ
bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó đƣợc
sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.
Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó.
235

U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự

phát.

238

U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể đƣợc chuyển đổi thành

Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch đƣợc trong lò phản ứng hạt

8


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là

233

U có thể đƣợc tạo ra từ Thori tự

nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi 238U có
khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi nơtron nhanh, thì
235

U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các
neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt
nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân.
Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu đƣợc dùng làm nhiên liệu cho các
nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn đƣợc dùng làm chất nhuộm màu

trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh.
Chuỗi phân rã Urani tự nhiên:
235

U và

238

U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ

206

235

Pb. Các chuỗi phân rã phóng xạ U các hình 1.1, 1.2 và bảng 1.1, 1.2. [4,6]

207

Pb,

238

U-

206

235

U-

207

Pb và

238

U-

Pb đƣợc hệ thống trong

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối đƣợc mô tả
bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối đƣợc mô tả bằng
biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59.
Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha () ,
beta () và gamma (). Năng lƣợng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trƣng cho đồng
vị phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma đƣợc sử dụng nhiều nhất
vào mục đích phân tích vì:
- Việc xác định năng lƣợng của tia gamma tƣơng đối đơn giản và có thể đạt
đƣợc độ chính xác cao.
- Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia  và .
- Trong trƣờng hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính đƣợc
một
cách chính xác.
Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn (kể cả đetectơ tia X và
đêtectơ gamma) và kỹ thuật điện tử hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọng vào
việc nâng cao chất lƣợng của phƣơng pháp phân tích urani không phá mẫu dựa trên
kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên [4].

9

Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

Hình 1.1: Chuỗi phân rã

Hình 1.2: Chuỗi phân rã

10

238

235

U - 206Pb (4n+2)

U-

207

Pb (4n+3)


Luận văn Thạc sĩ

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U - 206Pb
Đồng
vị

238

U

Th

234

Pa

234

234

U

Th

230

226

222

Ra

Rn
Po

218

Pb

214

214

Bi

Po

214

Pb

210

210

Bi

Po

210

206Pb


11

Luận văn Thạc sĩ

Bảng 1.2: Chuỗi phân rã

235

U - 207Pb
Đồng
vị

235

231

U

Th
Pa

231

231

Ac

227

Th

223

Ra

219

Rn
Po

215

211

Pb
Bi

211

207

Tl

Pb

207

Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã
α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi
của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ

bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện
tƣợng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tƣợng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng
xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phƣơng trình cân bằng
phóng xạ sau đây:


λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk

12


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy
phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong
mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [4].
Khi hiện tƣợng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào
đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó
biết đƣợc hàm lƣợng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo
đƣợc hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra
hàm lƣợng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thƣờng thì đồng vị đƣợc chọn
để xác định hàm lƣợng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng
lƣợng thích hợp, cƣờng độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng lƣợng cao
thƣờng là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ gamma năng
lƣợng thấp, cƣờng độ nhỏ vẫn có thể đƣợc sử dụng để xác định hàm lƣợng của
đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng xạ ở đầu dãy
khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thƣờng ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái
kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thƣờng có

năng lƣợng thấp và cƣờng độ nhỏ.
1.2. Nhiên liệu Urani
Trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Urani là

238

U,

235

U và

234

U với hàm lƣợng

-4

khá thấp, cỡ vài ppm (10 %) trong đất đá dƣới dạng hỗn hợp muối Uraninit. Trong đó
chủ yếu là

238

0.720 % và

234

U, chiếm cỡ 99.2745 % trên tổng số các đồng vị Uranium,
U (con cháu của

238

nhiên này của Urani thì chỉ có

235

235

U chiếm

U) chỉ chiếm khoảng 0.0055 %. Trong các đồng vị tự

U mới có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây

bởi nơtron năng lƣợng thấp, nơtron nhiệt. Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt
đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu đất, đá, quặng Uraninit để có đƣợc hỗn
hợp Urani hàm lƣợng cao. Tuy nhiên đây chƣa phải nhiên liệu hạt nhân. Urani khi
đƣợc sử dụng làm nhiên liệu hạt nhân phải đạt đƣợc một tiêu chí quan trọng, đó là hàm
lƣợng

235

U phải đủ lớn để duy trì đƣợc phản ứng phân hạch dây chuyền của các hạt

nhân. Chính vì vậy mà ngƣời ta đã phân loại các vật liệu Urani thành các dạng là:
Urani tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu, trong đó cơ sở để phân loại chính
là hàm lƣợng
235

235

U trong tự nhiên (0.72 %). Khái niệm giàu hay nghèo là nói đến tỉ lệ

U trong một mẫu hỗn hợp Urani ít hơn

13


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

hay nhiều hơn so với Urani tự nhiên. Nếu hàm lƣợng 235U trong mẫu trên mức 0.72
% thì đƣợc coi là đã làm giàu. Tuy nhiên trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể
chia làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm nhiêu liệu cho các lò phản ứng
hạt nhân và độ giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân [5].
Quá trình làm giàu Urani
Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các
dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Urani. Trong đó
có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nƣớc, tƣơng đối bền
trong nhiều điều kiện môi trƣờng, đó là Triuran Octaoxit (U 3O8) và Urani Điôxit
(UO2). U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Urani, khi đƣa vào lò nung sẽ tạo ra các
trạng thái oxi hóa cao hơn của Urani, còn UO 2 chính là nguyên liệu để làm giàu
Urani.
Có nhiều phƣơng pháp để làm giàu Urani nhƣ: tách đồng vị điện từ ,
khuyếch tán nhiệt, khuyến tán khí, khí động học, tách đồng vị Lade (Laser Isotope
Separation), trao đổi iôn và hoá học, tách Plasma và khí ly tâm. Trong đó Ly tâm
khí là phƣơng pháp phổ biến hiện nay.
Phƣơng pháp ly tâm khí để tách đồng vị
nhau về khối lƣợng của

235

U và

238

235

U ra khỏi

238

U dựa trên sự khác

U. Lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng

hơn. Sự tách riêng bằng phƣơng pháp ly tâm đƣợc thực hiện trong các xy lanh
quay. Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển
động xuống dƣới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy nhƣng nhẹ hơn
thì bị đẩy vào phần trung tâm hƣớng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm. Trong
thực nghiệm 238U và 235U chỉ đạt đƣợc sự tách riêng hoàn toàn khi cho hỗn hợp khí
đi qua máy liên tục hàng nghìn lần.
Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trình Hydroflorua
hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF 4) theo phƣơng trình phản
ứng sau:
UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt)
Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các
Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):

14


Luận văn Thạc sĩ

UF4 + F2 → UF6 (350°C, thu nhiệt)
UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng
bay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của
Urani. Hỗn hợp này sau đó sẽ đƣợc đƣa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao để
chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau.
Urani nghèo
Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm
lƣợng đồng vị

235

U thấp. Trong kỹ thuật hạt nhân ngƣời ta dùng Urani thiên nhiên

(chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% , đƣợc
gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium). Quá trình tạo ra Urani làm giàu
đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, là DU chỉ còn
chứa 0.2 - 0.3 %
0.72 %

235

235

U. Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiên nhiên chứa

U, ngƣời ta sản xuất đƣợc 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 %

thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 %

235

U) đồng

235

U). Nhƣ vậy, khái niệm giàu hay nghèo ở

đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên.
Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,
hàm lƣợng rất đáng kể do hầu hết các

235

U đều đã phân hạch, nên trong lƣợng “sỉ”

đƣa ra không còn 235U nữa. Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá trình
thu neutron nhanh, nhƣng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò phản
ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo .
Nhƣ vậy đối với các nƣớc công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý
rác thải càng có nhiều khó khăn. Vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các mục
đích khác, đặc biệt là trong quân sự. Do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%,
đồng thời lại là nguyên tố có khối lƣợng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên
nên hệ số bắt phóng xạ rất cao, đồng thời tính phóng xạ của Urani lại rất yếu, vậy
nên sử dụng DU để che chắn rất hiệu quả (có thể dùng thay thế cho Pb). Tuy nhiên
đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình làm giàu chứ không phải

ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân. Do các đặc thù nhƣ
mật độ, trọng lƣợng lớn, độ cứng cao, động năng di chuyển lớn và tính dễ bốc cháy,
phát nổ của hỗn hợp DU,…

15


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vƣợt quá 80 năm, tức là vẫn quá
nhỏ so với chu kỳ bán rã của

238

U(4,47 x 109 năm), cho nên trong thời gian sống

của thanh nhiên liệu, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là không đáng kể so
với lƣợng

234

U có sẵn trong thanh nhiên liệu. Do đó trong thanh nhiên liệu, ta chỉ

coi các đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã về. Vì vậy,
đối với thanh nhiên liệu chƣa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên liệu có 3 dãy
phóng xạ, là các dãy:

234

U,

235

238

U và

phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1. Dãy
1.1 bắt đầu từ

234

U. Dãy phóng xạ

U. Dãy

234

238

U đƣợc coi gồm có 4 đồng vị

U bao gồm các đồng vị còn lại trong bảng

235

U đã đƣợc đƣa ra trong bảng 1.2 .

Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lƣợng

235

U hấp thụ 1

nơtron sinh ra 236U. Sau đó 236U phân rã  tạo ra 232Th. 232Th chuyển về
chuỗi phƣơng trình sau:

232

U theo

n
(1.4)
232

U và các con cháu của nó (bảng 1.3) sẽ cho biết thông tin
rất quan trọng để xác định rằng thanh nhiên liệu này là mới sản xuất hay là đã qua
sử dụng và đƣợc tái chế lại.
Sự có mặt của

Bảng 1.3. Các đồng vị và loại phân rã của dãy phóng xạ 232U.
TT
01
02
03
04
05
06

07

212

08
09

16


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

1.3. Các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani
1.3.1. Phương pháp phân tích phá hủy mẫu
Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng có tính chính xác và độ tin cậy khá cao,
tuy nhiên việc xử lý mẫu bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn mẫu đo thì mới có thể
áp dụng đƣợc. Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác định thƣờng phức tạp dẫn
đến các chi phí phát sinh khá lớn.
Trong các phƣơng pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phƣơng
pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và đo
bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6 [5].
Đo bức xạ alpha:
Trong tát cả các phƣơng pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân có phá hủy mẫu
thì phƣơng pháp do búc xạ alpha là cơ bản nhất . Ta đã biết rằng các đồng vị Urani
đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhƣng
có các mức năng lƣợng đặc trƣng khác nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và
đƣa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lƣợng sẽ
xác định đƣợc hàm lƣợng và độ giàu của mẫu nhiên liệu cần đo.

Phƣơng pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông
cũng đơn giản, dễ dàng , tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhƣng bắt buộc
phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác đƣợc. Về nguyên tắc thì có thể
đo trực tiếp nguyên mẫu nhƣng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính vỏ bên
ngoài đã đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải hiệu chỉnh
hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng nhƣ hệ số phân bố cho phù hợp với thực tế mẫu đo.
Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế.
Khối phổ kế:
Là phƣơng pháp phức tạp nhƣng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên
lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lƣợng để xác định hàm lƣợng đồng
vị Urani có trong mẫu đo. Khối phổ kế thƣờng đƣợc kết hợp với những phƣơng
pháp khác nhƣng cơ bản và phổ biến nhất là phƣơng pháp Khối phổ kế cảm ứng

17


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

plasma (ICPMS). Về cấu tạo khối phổ kế thông thƣờng có 3 bộ phận chính là:
nguồn ion, phân tích khối lƣợng và bộ phận đo đạc. Hỗn hợp Uran đƣợc đƣa vào
buồng đốt áp suất cao, bị bắn phá bởi luồng electron gia tốc qua điện áp lớn tạo
trạng thái plasma trong buồng ion. Sau đó các ion đƣợc gia tốc tiếp và đƣa qua ống
chuẩn trực, đi vào bộ phận phân tích khối lƣợng. Bộ phận này là một từ trƣờng đều,
có nhiệm vụ bẻ cong đƣờng đi của các ion. Ứng với mỗi khối lƣợng của ion (khối
lƣợng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng. Sau khi đi qua bộ phận phân tích sẽ đến với
các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộ phận đo, tạo ra 1 xung điện tƣơng ứng,
từ đây số các ion với mỗi khối lƣợng khác nhau sẽ đƣợc đếm trên mỗi kênh ra. Biết
đƣợc số đếm ứng với mỗi mức khối lƣợng trên khối phổ kế, ta sẽ tính đƣợc hàm

lƣợng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo.
Phân tích sắc ký phân tử:
Sắc ký là một phƣơng pháp truyền thống dùng để xác định thành phần có
trong hợp chất. Phƣơng pháp này thực hiện trên cơ sở nhƣ sau: Hòa tan mẫu đo vào
dung môi hóa học thích hợp và cho chảy dƣới dạng pha động vào hệ thống pha tĩnh
là các hợp chất rắn (hoặc lỏng) có khả năng trì hoãn và lƣu giữ theo đặc tính khối
lƣợng của các phân tử. Các phân tử có trong pha động sẽ di chuyển với tốc độ khác
nhau tùy vào khối lƣợng của chúng, sau đó đƣợc lƣu giữ lại trên pha tĩnh tại các
vùng khác nhau tƣơng ứng, thời gian và độ phân giải tùy thuộc và đặc tính của vật
liệu làm pha tĩnh. Nhƣợc điểm của phƣơng pháp này vẫn là việc phải phá hủy,
nghiền nhuyễn mẫu, hòa tan tuyệt đối trong dung môi và thời gian đo rất dài, nhiều
vòng lặp mới có thể phân tích ra kết quả đạt mức tin cậy cho phép.
Đo khí UF6:
Một phƣơng pháp xác định độ giàu khác đƣợc thực hiện ngay trong giai đoạn
làm giàu khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân ngay trong khâu sản xuất.
Nguyên tắc của phƣơng pháp này khá đơn giản, đƣa khí UF 6 vào buồng nén, sử dụng
nguyên tố

241

Am, phát bức xạ gamma 60 keV, chiếu vào trong buồng nén khí. Bức xạ

gamma 60 keV của

241

Am khi đi qua buồng khí, gặp phân tử UF 6 sẽ bị hấp thụ lại, vì

vậy tổng số bức xạ gamma 60 keV sẽ suy giảm tƣơng ứng với nồng độ khí UF 6 có
trong buồng nén. Sau đó sử dụng detector nhấp nháy NaI đo tỉ lệ bức

18


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

xạ gamma 185.7 keV của 235U với bức xạ gamma 60keV của 241Am sẽ tính ra đƣợc
tỉ lệ 235U có trong mẫu khí đó .
Phƣơng pháp đo này cũng đƣa ra kết quả với độ chính xác khá tốt, sai số
tƣơng đối đạt dƣới 1 % đối với các mẫu đã đƣợc làm giàu từ 0.72 % đến 5.4 %.
Tuy nhiên để thực hiện phƣơng pháp đo này đòi hỏi cần có sự che chắn bức xạ
nhiễu bên ngoài tốt, buồng nén phải đƣợc làm sạch hoàn toàn trƣớc khi đo và áp
suất khí cần phải đạt cỡ 700torr trở lên (1torr ≈ 1mmHg).
1.3.2. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)
Phƣơng pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế
gamma HPGe, đây phƣơng pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các
tính chất đặc trƣng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đƣa ra kết quả đánh
giá độ giàu của mẫu nhiên liệu. Trong các phƣơng pháp đo không phá hủy mẫu, có
ba kỹ thuật đƣợc ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tích kích
hoạt nơtron và phƣơng pháp tỉ lệ chuẩn trong .
Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (), beta
() và gamma (). Năng lƣợng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trƣng cho đồng vị
phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma đƣợc sử dụng nhiều nhất vào
mục đích phân tích vì:
-

Việc xác định năng lƣợng của tia gamma tƣơng đối đơn giản và có thể đạt

đƣợc độ chính xác cao.
-

Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia  và .

-

Trong trƣờng hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính đƣợc

một cách chính xác.
Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn và kỹ thuật điện tử hạt
nhân hiện đại đã góp phần quan trọng vào việc nâng cao chất lƣợng của phƣơng
pháp phân tích urani, thori dựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên.
Do đặc thù của urani và thori là có thể cân bằng hoặc không cân bằng với các
sản phẩm phân rã phóng xạ, nên trong phân tích thƣờng đề cập tới cả hai trƣờng
hợp này.

19


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

Nếu có sự cân bằng phóng xạ giữa urani và các sản phẩm phân rã ở trong
cùng một chuỗi thì hàm lƣợng của urani có thể xác định thông qua cƣờng độ của
những tia gamma có thể ghi đo đƣợc một cách chính xác, ví dụ nhƣ tia 1,76 MeV
của 214Bi.
Đối với urani không cân bằng phóng xạ có thể xác định hàm lƣợng dựa trên
các tia gamma 63 keV của

phóng xạ trực tiếp của
234

Th và

234

238

234

Th và 1001,2 keV của

234

Pa là các sản phẩm phân rã

U sử dụng phổ kế gamma bán dẫn. Hai đồng vị phóng xạ

Pa luôn luôn đƣợc coi là cân bằng phóng xạ với

thể lựa chọn tia gamma 185,72 keV của

235

238

U. Ngoài ra còn có

U để phân tích urani.

Phân tích kích hoạt:
Urani tham gia phản ứng hạt nhân với nơtron, photon và các hạt mang điện
tạo thành các đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã và năng lƣợng thích hợp đối với
quy trình đo và phân tích phổ. Do đó cũng có thể sử dụng phƣơng pháp này để phân
tích urani mà không phụ thuộc vào trạng thái cân bằng của nó.
Đây là phƣơng pháp truyền thống nhƣng có độ tin cậy khá cao, thời gian đo
ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rất rộng rãi và đa dạng. Nguồn kích hoạt có thể sử
dụng nhiều loại, tùy thuộc vào mục đích đo và tính chất sơ bộ của mẫu đo, phổ biến
nhất vẫn là kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hãm và chùm hạt tích điện. Kích
hoạt bằng chùm nơtron, photon hay chùm hạt mang điện có thể cho biết hàm lƣợng
của các đồng vị có trong mẫu thông qua việc đo các tia gamma tức thời và gamma
trễ do hạt nhân các đồng vị phát ra.
Phƣơng pháp xác định độ giàu bằng phƣơng pháp kích hoạt cho kết quả có
độ chính xác rất cao, nhƣng lại khó thực hiện, đòi hỏi thiết bị lớn và những điều
kiện hết sức khắt khe. Việc kích hoạt các mẫu đã đƣợc làm giàu cao có thể dẫn đến
phản ứng phân hạch ngay trong quá trình tiến hành nếu mẫu đo. Vì vậy, để áp dụng
phƣơng pháp này bắt buộc phải kiểm tra sơ bộ bằng cách phƣơng pháp khác trƣớc
để xác định thể loại và mức năng lƣợng phù hợp của nguồn kích hoạt, tránh những
tai nạn đang tiếc có thể xảy ra.

20


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

1.3.3. Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong
Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào đặc

điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa học
Đồng vị phóng xạ Hungary đã đƣa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về phƣơng
pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trƣng của nhiên liệu Uran nói
riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung [7,8]. Tới năm 2009 TS. Nguyễn
Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phƣơng pháp
ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên liệu hạt nhân. Lý
thuyết này đã đƣợc Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội
triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạc với độ chính xác cao.
Nguyên lý chủ yếu của phƣơng pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sự
cân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran,
lập nên đƣờng cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lƣợng cụ thể, lựa
chọn ra các đỉnh năng lƣợng đặc trƣng, thông qua diện tích các đỉnh năng lƣợng đó
tính toán ra tỉ số hoạt độ cũng nhƣ tỉ lệ về khối lƣợng của các đồng vị có trong mẫu
đo. Kết quả cho ra sẽ là các đặc trƣng về thanh nhiên liệu nhƣ thành phần đồng vị,
cấu trúc hóa học, độ giàu

235

U,.. với độ chính xác tƣơng đƣơng với các phƣơng

pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế.
Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trƣờng Đại học Khoa Học Tự
nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các
đặc trƣng của thanh nhiên liệu bằng phƣơng pháp phổ gamma,… Đối với các đề tài
trên và ngay cả các công trình khoa học xác định về tuổi của nhiên liệu hạt nhân
theo phƣơng pháp chuẩn hiệu suất nội mới chỉ sử dụng các mức năng lƣợng trung
bình và cao trong phổ bức xạ gamma. Trong bài luận văn này sử dụng các đỉnh phổ
gamma năng lƣợng thấp dƣới 300 keV để xác định hàm lƣợng
mẫu nhiên liệu hạt nhân.

21

235

U trong một số


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

CHƢƠNG 2. PHƢƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM XÁC
ĐỊNH HÀM LƢỢNG URANI
2.1. Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết
Trong phân tích urani bằng phƣơng pháp đo phổ gamma, việc nhận diện các
đồng vị căn cứ vào năng lƣợng của các đỉnh gamma đặc trƣng. Hàm lƣợng nguyên
tố dựa trên cơ sở đo cƣờng độ của các tia gamma. Ngày nay, với sự phát triển của
công nghệ bán dẫn, và sự phát triển mạnh của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán
dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lƣợng cao, phƣơng pháp phân
tích urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên
đƣợc sử dụng rất phổ biến.
2.1.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn
Các mẫu nghiên cứu đƣợc đo trên 02 hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu
tinh khiết: (1) Phổ kế giải năng lƣợng rộng (BEGe) của hãng Canberra, Mỹ, và (2)
phổ kế với đêtectơ bản mỏng HPGe planar (GLP-10180/07) của hãng ORTEC, Mỹ.
Cấu trúc hệ phổ kế gamma bao gồm:đetectơ bán dẫn BEGe, buồng chì phông
thấp, các hệ điện tử nhƣ tiền khuếch đại, khuếch đại phổ, bộ biến đổi tƣơng tự số
(ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi cao áp… Hệ phổ kế
đƣợc ghép nối với máy tính, việc ghi nhận và xử lý phổ đƣợc thực hiện bằng phần
mềm chuyên dụng nhƣ Genie 2000 (Canberra) hoặc GammaVision (ORTEC). Hình

2.1 là sơ đồ khối của hệ phổ kế gamma .
Đetectơ giải rộng BE5030 với tinh thể bán dẫn bản mỏng loại CP-5F/RDC do
hãng Canberra cung cấp, có đƣờng kính 80.5 mm, dày 31 mm, diện tích hiệu dụng là
2

5000 mm , độ phân giải năng lƣợng tại các mức 5.9 keV, 122 keV và 1332 keV lần
lƣợt là 0.5 keV, 0.75 keV và 2.2 keV. Hệ phổ kế có thể ghi nhận bức xạ gamma trong
dải năng lƣợng rộng từ 3 keV tới 3 MeV. Độ phân giải năng lƣợng ở vùng năng lƣợng
thấp của đetectơ BEGe tƣơng đƣơng với độ phân giải năng lƣợng của đetectơ Ge năng
lƣợng thấp, độ phân giải năng lƣợng ở vùng năng lƣợng cao tƣơng đƣơng với độ phân
giải năng lƣợng của đetectơ đối xứng trục chất lƣợng tốt.. Khi bức xạ gamma bay vào
đầu dò, do tƣơng tác của bức xạ gamma với vật chất, các cặp điện tích trong đầu dò sẽ
đƣợc hình thành. Số lƣợng cặp điện tích này tỷ lệ

22


Luận văn Thạc sĩ

Phí Công Hưng

với năng lƣợng của tia gamma bị hao phí trong đầu dò. Các khối điện tử có nhiệm
vụ xử lý các xung này và sau đó hiển thị trên máy tính dƣới dạng phân bố của tia
gamma đƣợc ghi nhận theo năng lƣợng của chúng. Phần mềm Genie 2000
( CANBERRA) đƣợc sử dụng để ghi nhận, lƣu trữ và phân tích phổ (hình 2.2).

1

2

4

Hình 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma
1: Đêtectơ HPGe;

5: Khuếch đại tuyến tính;

2: Nguồn nuôi cao áp;

6: Máy phân tích biên độ nhiều kênh;

3: Tiền khuếch đại;

7: Máy tính;

4: Máy phát xung chuẩn.

Hình 2.2. Hệ phổ kế gamma BEGE tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, khoa Vật lý.

23