Nghiên cứu chuyển động của electron ion hóa từ nguyên tử rydberg trong trường laser xung cực ngắn

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TPHCM
KHOA VẬT LÝ

NGUYỄN TẤN PHÚ

NGHIÊN CỨU CHUYỂN ĐỘNG CỦA ELECTRON
ION HÓA TỪ NGUYÊN TỬ RYDBERG
TRONG TRƯỜNG LASER XUNG CỰC NGẮN

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC
CHUYÊN NGÀNH: SƯ PHẠM VẬT LÝ
MÃ NGÀNH: 102

TP. HỒ CHÍ MINH – 05/2018


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TPHCM
KHOA VẬT LÝ

NGUYỄN TẤN PHÚ

NGHIÊN CỨU CHUYỂN ĐỘNG CỦA ELECTRON
ION HÓA TỪ NGUYÊN TỬ RYDBERG
TRONG TRƯỜNG LASER XUNG CỰC NGẮN
KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC
CHUYÊN NGÀNH: SƯ PHẠM VẬT LÝ
MÃ NGÀNH: 102

GIẢNG VIÊN HƯỚNG DẪN

TS. PHAN THỊ NGỌC LOAN

TP. HỒ CHÍ MINH – 05/2018


Lời cảm ơn
Lời đầu tiên, tôi xin gửi lời tri ân chân thành và sâu sắc nhất đến TS.Phan Thị
Ngọc Loan, giáo viên hướng dẫn khóa luận tốt nghiệp của tơi. Khơng chỉ ln theo
sát, hướng dẫn tận tình mà cơ cịn ln động viên tinh thần và đưa ra những lời khuyên
kịp thời, giúp tôi vượt qua được những khó khăn trong suốt thời gian thực hiện khóa
luận.
Bên cạnh đó, tơi xin chân thành cảm ơn thầy Hồng Văn Hưng, người viết
chương trình tính tốn phát xạ HHG, đã cho phép tơi sử dụng chương trình cũng
như góp ý giúp tơi hồn chỉnh khóa luận. Tơi cũng gửi lời cảm ơn đến bạn Trần
Dương Anh Tài, người đã cung cấp mẫu template luận văn LATEX giúp khóa luận của
tơi được trình bày một cách chun nghiệp.
Ngồi ra, tơi cũng xin gửi lời cảm ơn đến toàn thể các thầy cơ cũng như các anh
chị đang làm việc trong phịng Vật lý lý thuyết, đặc biệt là bạn Phan Anh Luân, đã tạo
điều kiện thuận lợi cho việc học tập cũng như hỗ trợ tơi trong suốt q trình thực hiện
khóa luận.
Khóa luận này có lẽ sẽ khơng hồn chỉnh nếu thiếu những ý kiến đóng góp về
chun mơn của các thầy cô trong hội đồng, đặc biệt là phản biện thầy Lê Đại Nam.
Những ý kiến đóng góp của các thầy cô cũng giúp tôi hiểu thêm về bức tranh vật lí
trong đề tài của mình.
Cuối cùng, khơng thể không nhắc đến sự quan tâm, động viên to lớn đến từ gia
đình và bạn bè, những người ln động viên, sát cánh bên tơi trong những lúc khó
khăn, giúp tơi hồn thành đề tài của mình.


Xác nhận của giảng viên hướng dẫn

Tp. Hồ Chí Minh, tháng 05, năm 2018
Sinh viên

TS. Phan Thị Ngọc Loan

Nguyễn Tấn Phú

Xác nhận của chủ tịch hội đồng

TS. Nguyễn Ngọc Ty


Mục lục
Trang
Danh sách hình vẽ

ii

Mở đầu

1

1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hịa bậc cao và mơ hình ngun tử Rydberg

4

1.1 Lý thuyết phát xạ sóng điều hịa bậc cao . . . . . . . . . . . . . . . . .

4

1.2 Mơ hình ngun tử Rydberg . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

8

2 Phương pháp nghiên cứu

11

2.1 Mơ hình bài tốn . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

11

2.2 Cách tiếp cận cổ điển . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

12

2.3 Cách tiếp cận lượng tử . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

14

3 Kết quả và thảo luận

16

3.1 Vị trí điểm dừng của phổ HHG nguyên tử Rydberg tại trạng thái cơ bản
và trạng thái kích thích 6p bằng mơ hình cơ học cổ điển . . . . . . . . . .

16

3.2 Giả thiết về thời điểm ion hóa của electron . . . . . . . . . . . . . . . .

19

3.3 Phổ HHG của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập . . . . . . .

21

3.4 Ảnh hưởng của độ dài xung laser lên năng lượng vị trí điểm dừng HHG 24
Kết luận và hướng phát triển đề tài

27

Tài liệu tham khảo

28

i


Danh sách hình vẽ
Trang
Hình 1.1:

Phổ đặc trưng thể hiện mối quan hệ giữa cường độ và bậc của
phổ HHG. Khoảng cách giữa hai mũi tên là miền phẳng, vị trí
mũi tên bên phải là vị trí điểm dừng. . . . . . . . . . . . . . . .

5

Hình 1.2:

Mơ hình 3 bước mơ tả sự phát xạ sóng HHG. . . . . . . . . . .

6

Hình 1.3:

Mơ hình ngun tử Rydberg với 1 electron ở trạng thái kích thích.

9

Hình 2.1:

Điện trường laser (đường nét liền) với các thông số như đề cập
trong mục 2.1. Đường nét đứt mô tả hàm bao của trường laser.

Hình 2.2:

Quá trình lan truyền được khảo sát một chiều với x0 là tọa độ
electron ở trạng thái ban đầu. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Hình 3.1:

12
13

Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 1s (nét
đứt) và trạng thái 6p (nét liền) của nguyên tử Rydberg với
Zeff = 1.2592. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

17

Hình 3.2:

Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái cơ bản 1s (x0 (1s) = 1 a.u). 18

Hình 3.3:

Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái kích thích 6p (x0 (6p) =
45 a.u.). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Hình 3.4:

Thế năng tổng cộng của nguyên tử Rydberg tại hai thời điểm
(a) t = 0, (b) 0.06T . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Hình 3.5:

18
19

Xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p khi
sử dụng laser xung 1.84 chu kì, bước sóng 800 nm, cường độ
I = 5 × 1014 W/cm2 .

Hình 3.6:

. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

20

Mối quan hệ giữa động năng quay về và các thời điểm ion hóa
thuộc khoảng [0, 0.2T ]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
ii

21


Hình 3.7:

Mối liên hệ giữa động năng quay về của electron với vị trí ban
đầu x0 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

Hình 3.8:

22

Phổ HHG ở trạng thái cơ bản 1s, trạng thái kích thích 6p và
trạng thái chồng chập 1s + 6p, khi sử dụng laser xung 1.84 chu
kì, bước sóng 800 nm, cường độ I = 5 × 1014 W/cm2 . . . . . .

Hình 3.9:

23

Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 6p (nét
liền) và trạng thái 1s + 6p (nét đứt) của nguyên tử Rydberg với
Zeff = 1.2592. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

24

Hình 3.10: Xác suất ion hóa theo thời gian của trạng thái kích thích 6p và
trạng thái chồng chập 1s + 6p. . . . . . . . . . . . . . . . . . .

25

Hình 3.11: Mối quan hệ giữa độ dài xung laser và vị trí điểm dừng phổ
HHG ở trạng thái cơ bản 1s (x0 = 1 a.u) và trạng thái chồng
chập 1s + 6p (x0 = 45 a.u) theo 2 hướng tiếp cận. (a) Tính tốn
cổ điển, (b) Tính tốn TDSE. . . . . . . . . . . . . . . . . . . .

iii

26


Mở đầu
Một trong những bài toán được cộng đồng khoa học hiện nay quan tâm đặc biệt
chính là tìm hiểu cấu trúc của nguyên tử và phân tử, từ đó giúp con người hiểu được
bản chất nhằm dự đoán và từng bước can thiệp vào các quá trình trung gian trong phản
ứng hóa học của các chất. Một trong những cơng cụ đắc lực cho bài tốn này chính là
nguồn laser xung cực ngắn (vào cỡ femto giây), cường độ cao. Khi cho nguồn laser
này tương tác với vật chất, nhiều hiệu ứng quang học phi tuyến xuất hiện, trong đó có
sự phát xạ sóng điều hịa bậc cao – phát xạ HHG (High Harmonic Generation) [1].
HHG là chùm photon có năng lượng bằng một số nguyên lần năng lượng của laser
ban đầu. Phổ HHG có nhiều tính chất đặc biệt mang thông tin cấu trúc của nguyên tử,
phân tử nên HHG được sử dụng để trích xuất thơng tin cấu trúc như trong cơng trình
chụp ảnh orbital lớp ngồi cùng phân tử N2 từ phổ HHG của Itatani và cộng sự năm
2004 [2]. Đồng thời, phát xạ HHG cũng là cơ chế chính tạo nguồn laser xung atto

giây, cho phép nghiên cứu các chuyển động cực nhanh như chuyển động của electron
trong phân tử, nguyên tử; đồng thời mở ra hướng nghiên cứu mới có tên là “attosecond
science” (khoa học thang thời gian atto giây) [3].
Để rút ngắn chiều dài của laser xung atto giây thì cần phải nâng cao năng lượng,
chính là vị trí điểm dừng của phổ HHG [4]. Giá trị này được dự đốn thơng qua biểu
thức ω = Ip + 3.17Up trong mơ hình ba bước bán cổ điển của nhóm Lewenstein,
với Ip và 3.17Up lần lượt là thế ion hóa nguyên tử và động năng quay về cực đại của
electron [5]. Bằng cách sử dụng ion với thế ion hóa lớn hơn rất nhiều so với nguyên
tử làm đối tượng tương tác với laser, nhiều nhóm nghiên cứu đã nâng được vị trí điểm
dừng phổ HHG lên rất cao, như nhóm của Gibson với năng lượng HHG tạo bởi ion
Ar lên đến 250eV, tăng gấp đơi so với việc sử dụng khí Ar [6]. Một cách khác để

1


tăng năng lượng của HHG đó là sử dụng laser có cường độ lớn để tăng thế trọng động
Up , tức tăng động năng quay về cực đại của electron. Tuy nhiên, cả hai cách làm trên

đều làm giảm đáng kể cường độ HHG. Nhằm cải thiện điều này, phương án chuẩn bị
trạng thái ban đầu của nguyên tử là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và kích thích
đã được đề xuất lần đầu bởi Burnett và các cộng sự vào năm 1996 [7, 8]. Trạng thái
chồng chập trên có thể được tạo ra nhờ vào cơ chế kích thích cộng hưởng đa photon
[9] (multiphoton resonant excition) hoặc sử dụng một xung laser có bước sóng dài
làm xung bơm [10]. Kết quả, phổ HHG khi nguyên tử ở trạng thái chồng chập có
năng lượng điểm dừng lớn, hiệu suất phát xạ cao [7, 8, 11].
Dựa vào những ý tưởng trên, Zhai và các cộng sự sử dụng nguyên tử Rydberg
với trạng thái ban đầu là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích
bậc cao làm đối tượng tương tác với laser trong các cơng trình [10, 12] nhằm nâng
cao đồng thời năng lượng cũng như cường độ HHG. Kết quả cho thấy vị trí điểm
dừng cũng như cường độ HHG tăng đáng kể so với việc chỉ sử dụng trạng thái cơ bản

của ngun tử. Cơng trình [12] đã giải thích cụ thể kết quả này thơng qua việc giải số
phương trình TDSE cũng như đề xuất mơ hình cổ điển cho rằng sự gia tăng vị trí điểm
dừng của phổ HHG liên quan chặt chẽ đến vị trí ban đầu của electron tại thời điểm
ion hóa. Tuy nhiên, sự ảnh hưởng của thời điểm ion hóa, một yếu tố theo đánh giá
của chúng tơi là quan trọng, lên vị trí điểm dừng phổ HHG lại khơng được trình bày
cụ thể. Bên cạnh đó, cũng trong [12], các tác giả chỉ ra rằng năng lượng photon tương
ứng điểm dừng phụ thuộc vào độ dài xung laser tương tác. Tuy nhiên, điều này chưa
được giải thích cụ thể trong [12]. Do đó, trong luận văn này, chúng tôi thực hiện đề
tài "Nghiên cứu chuyển động của electron ion hóa từ nguyên tử Rydberg trong trường
laser xung cực ngắn" với mục tiêu đưa ra lời giải thích chi tiết bằng mơ hình cổ điển
sự hình thành cơng thức vị trí điểm dừng phổ HHG được tạo ra từ quá trình tương tác
giữa laser xung cực ngắn với nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập. Nghiên cứu
này sẽ là cơ sở cho các nghiên cứu tiếp theo về HHG tạo bởi nguyên tử Rydberg trong
nỗ lực tạo ra các nguồn xung laser atto giây cường độ cao.
Với mục tiêu trên, các nội dung chính cần được giải quyết bao gồm:
• Đưa ra cơng thức vị trí điểm dừng phổ HHG của nguyên tử Rydberg N e được

2


chuẩn bị ở trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích bằng mơ hình cổ điển;
• Hệ thống cơ chế phát xạ HHG ở trạng thái chồng chập;
• Khảo sát sự ảnh hưởng của độ dài xung laser lên năng lượng vị trí điểm dừng

phổ HHG.
Cấu trúc của luận văn gồm ba chương. Mơ hình ba bước bán cổ điển giải thích
bức tranh vật lí của hiệu ứng phát xạ HHG cũng như tổng quan các phương án nâng
cao năng lượng và cường độ HHG được trình bày trong phần đầu của chương 1.
Nguyên tử Rydberg, đối tượng nghiên cứu của luận văn, được giới thiệu chi tiết trong
phần cịn lại của chương này. Chương 2 trình bày mơ hình bài tốn với các thơng số

cụ thể và phương pháp tính phương trình chuyển động cũng như động năng quay về
cực đại của electron bị ion hóa từ nguyên tử Rydberg bằng cơ học cổ điển. Phương
pháp tính phổ HHG cũng như mật độ phân bố trạng thái theo bán kính bằng cơ học
lượng tử cũng được đề cập trong phần cuối của chương này. Ở chương 3, các kết quả
của luận văn được trình bày vào thảo luận. Phần đầu chương, vị trí điểm dừng của phổ
HHG nguyên tử Rydberg ở trạng thái cơ bản và kích thích 6p bằng mơ hình cổ điển
được trình bày. Giả thiết về thời điểm ion hóa được đưa ra tiếp theo nhằm giải thích
cơng thức năng lượng vị trí điểm dừng phổ HHG ở trạng thái kích thích 6p và chồng
chập, từ đó hệ thống cơ chế phát xạ HHG ở trạng thái chồng chập. Cuối chương trình
bày sự ảnh hưởng của độ dài xung laser tương tác lên năng lượng phổ HHG ở cả hai
trạng thái cơ bản và chồng chập. Kết thúc luận văn là phần kết luận và hướng phát
triển của đề tài.

3


Chương 1
Lý thuyết phát xạ sóng điều hịa bậc cao và
mơ hình ngun tử Rydberg
1.1

Lý thuyết phát xạ sóng điều hòa bậc cao
Trong quang học phi tuyến, khi cho laser xung cực ngắn, cường độ cao tương

tác với nguyên tử hoặc phân tử thì xuất hiện các hiệu ứng phi tuyến khác nhau. Một
trong những hiệu ứng quan trọng là sự phát xạ photon với tần số bằng bội nguyên lần
tần số laser ban đầu, được gọi là bậc của photon. Bậc này có giá trị lớn, tương ứng với
năng lượng của photon phát ra lớn hơn nhiều so với năng lượng laser, nên hiệu ứng
này được gọi là hiệu ứng phát xạ sóng điều hịa bậc cao – phát xạ HHG. Để xảy ra
hiệu ứng phát xạ HHG, ta phải sử dụng laser có trường mạnh so với trường Coulomb

của nguyên tử hoặc phân tử, tức có cường độ vào khoảng 1014 − 1015 W/cm2 [5].
HHG có nhiều tính chất đặc trưng, được biểu diễn qua đồ thị phổ hình 1.1, thể
hiện mối liên hệ giữa cường độ và bậc của HHG. Ban đầu cường độ của HHG rất lớn,
sau đó giảm mạnh ở một vài bậc đầu tiên để tiến tới miền phẳng (plateau region). Tại
đây, cường độ của HHG gần như không đổi trong một miền rộng của tần số. Kết thúc
miền này là vị trí điểm dừng (cut-off), nơi mà cường độ của HHG từ đó giảm mạnh.
Đã có nhiều mơ hình được để xuất để giải thích cơ chế của sự phát xạ HHG,
trong đó, mơ hình bán cổ điển 3 bước của Lewenstein và cộng sự xây dựng vào năm
1994 [5] được cộng đồng cơng nhận và sử dụng rộng rãi vì sự rõ ràng về bức tranh
vật lý. Theo đó, q trình phát xạ HHG trong ngun tử được mơ tả trong hình 1.2, cụ

4


Hình 1.1: Phổ đặc trưng thể hiện mối quan hệ giữa cường độ và bậc của phổ HHG.
Khoảng cách giữa hai mũi tên là miền phẳng, vị trí mũi tên bên phải là vị trí điểm
dừng.
thể:
i. Dưới tác dụng của laser, rào thế Coulomb của nguyên tử bị bẻ cong. Lúc này,
nguyên tử có thế ion hóa Ip xác định sẽ tồn tại xác suất ion hóa xuyên ngầm từ
trạng thái cơ bản ra khỏi nguyên tử, tiến đến vùng năng lượng liên tục. Ở đây, giả
thuyết gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation) được sử dụng, cho
rằng đóng góp của các electron ở các trạng thái kích thích vào q trình tương
tác trên là khơng đáng kể. Bước này được gọi là q trình ion hóa trường mạnh
(hình 1);
ii. Sau khi thốt ra ngồi ngun tử, electron được gia tốc bởi điện trường của
laser và ion mẹ. Tuy nhiên, vì cường độ điện trường của laser (vào khoảng
1014 − 1015 W/cm2 ) đủ lớn so với thế Coulomb của nguyên tử (chỉ vào khoảng

5

109 W/cm2 ) nên sự tương tác của ion mẹ lên electron trong vùng năng lượng liên

tục này được bỏ qua. Bước này được gọi là quá trình lan truyền (hình 2);
iii. Sau nửa chu kì quang học, điện trường laser đổi chiều. Electron bị kéo ngược lại
tái kết hợp với ion mẹ, chuyển mức về trạng thái cơ bản và phát ra các bức xạ thứ
cấp bậc cao chính là HHG. Bước này được gọi là quá trình tái kết hợp (hình 3).

Hình 1.2: Mơ hình 3 bước mơ tả sự phát xạ sóng HHG.
Cũng trong cơng trình [5], các tác giả đã đưa ra biểu thức xác định năng lượng
của HHG với giả thiết electron có vận tốc ngay khi tiến vào trường liên tục bằng 0:
EHHG ≤ Ip + 3.17Up .

(1.1)

Trong biểu thức trên, thế trọng động Up chính là động năng trung bình của electron
trong một chu kì dao động trong trường laser, được xác định bằng biểu thức:
(E0 )2
Up =
,
4ω 2

(1.2)

với ω là tần số của trường laser.
Dấu bằng trong biểu thức (1.1) xảy ra ứng với trường hợp động năng quay về
(động năng tại thời điểm tái kết hợp) của electron đạt giá trị cực đại 3.17Up . Đây cũng
chính là bậc cao nhất của phổ HHG, thu được tại vị trí điểm dừng, được xác định bằng
biểu thức:

Nđiểm dừng =

1
(Ip + 3.17Up ) .
ω

6

(1.3)


Trong nỗ lực nâng cao vị trí điểm dừng của phổ HHG nhằm rút ngắn độ dài
laser xung, rất nhiều phương án khác nhau đã được đề xuất. Biểu thức (1.3) cho thấy
năng lượng HHG có thể được nâng cao bằng cách tăng thế ion hóa Ip như trong cơng
trình [6] của nhóm Gibson khi phổ HHG tạo bởi ion Ar với Ip cao có năng lượng lên
đến 250eV , tăng gấp đơi so với việc sử dụng khí Ar với Ip thấp hơn. Tuy nhiên, vì Ip
tương ứng với năng lượng cần thiết để đưa electron ra vùng liên tục lớn nên xác xuất
ion hóa của nguyên tử cũng như cường độ phổ HHG thu được sẽ giảm đi đáng kể.
Một cách khác đó là tăng thế trọng động Up , tương ứng với việc tăng cường độ điện
trường đỉnh E0 hoặc tăng bước sóng λ (tương ứng với giảm tần số) của laser theo biểu
thức (1.3). Về lý thuyết, cường độ điện trường đỉnh E0 tỉ lệ với cường độ laser, vì vậy
việc tăng cường độ laser tương ứng với việc electron được gia tốc mạnh hơn, làm tăng
giá trị động năng quay về cực đại. Tuy nhiên, điều đáng lưu ý là việc tồn tại giá trị
cường độ bão hịa của vùng ion hóa xun ngầm. Nếu cường độ laser vượt quá giá
trị này, xác suất electron quay về tái kết hợp với lõi để tạo thành HHG bị giảm đáng
kể. Nghĩa là mặc dù có động năng rất lớn, rất ít electron tham gia đóng góp vào quá
trình tạo HHG, nên cường độ của phổ HHG cũng giảm đi đáng kể. Việc sử dụng laser
với bước sóng dài cũng đã được thực hiện trong cơng trình [13] của Shan và cộng sự
năm 2001. Bước sóng của laser tăng từ 0.8µm lên 1.51µm làm cho năng lượng HHG
tăng lên hơn gấp 2 lần, cụ thể là từ 64eV lên đến 160eV với nguyên tử Ar. Dù vậy,

cách làm này vẫn không tránh được việc cường độ HHG giảm đi, vì theo mơ hình của
Lewenstein, cường độ HHG tỉ lệ với λ−3 [5].
Nhằm cải thiện cường độ HHG, phương án cho laser tương tác với nguyên tử
có trạng thái ban đầu là sự chồng chập giữa trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích
lần đầu được đề xuất vào năm 1996 bởi Brunet và các cộng sự trong các cơng trình
[7, 8]. Theo đó, với một laser có cường độ trung bình thích hợp, tức cường độ vừa
đủ để ion hóa electron ở trạng thái cơ bản nhưng lại quá yếu đối với electron ở trạng
thái kích thích, cường độ phổ HHG thu được từ trạng thái chồng chập sẽ tăng đáng
kể. Với cơ sở này, trạng thái chồng chập ban đầu trở thành đối tượng nghiên cứu quan
trọng trong các nghiên cứu tiếp theo [11, 14] với mục đích gia tăng đồng thời năng
lượng và cường độ phổ HHG. Tiếp nối các ý tưởng trên, Zhai và cộng sự đề xuất sử

7


dụng nguyên tử Rydberg với trạng thái ban đầu là trạng thái chồng chập làm đối tượng
tạo phổ HHG. Kết quả thu được trong các cơng trình [10, 12] cho thấy năng lượng và
cường độ HHG tăng đáng kể so với phổ HHG của nguyên tử thường ở trạng thái cơ
bản được dự đốn bởi mơ hình ba bước.
Trên đây là tổng quan về lý thuyết phát xạ HHG bằng mơ hình ba bước và một
số phương án nhằm nâng cao năng lượng, cường độ phổ HHG. Trong phần tiếp theo
của chương, đối tượng của luận văn, mơ hình ngun tử Rydberg sẽ được trình bày
một cách chi tiết.

1.2

Mơ hình nguyên tử Rydberg
Nguyên tử Rydberg là nguyên tử có một hay nhiều electron ở trạng thái kích

thích bậc cao, với số lượng tử chính n lớn và nằm cách xa hạt nhân. Trong trường

hợp chỉ có một electron ở trạng thái kích thích, ngun tử Rydberg có cấu trúc tương
đồng với một nguyên tử Hydro ở trạng thái cơ bản. Điểm khác biệt duy nhất của 2
loại nguyên tử này là lõi của nguyên tử Rydberg được cấu tạo từ hạt nhân cùng với
các electron cịn lại, vì vậy nó là ion có điện tích hiệu dụng là Zeff e [15] được minh
họa trong hình 1.3.
Sự kiện đánh dấu sự xuất hiện của nguyên tử Ryberg chính là khi Johann Balmer
đưa ra cơng thức xác định bước sóng dãy quang phổ vạch nằm trong vùng ánh sáng
nhìn thấy của nguyên tử Hydro vào năm 1885. Đối với chúng ta ngày nay, đó chính là
dãy Balmer được tạo bởi sự chuyển mức năng lượng của các electron ở trạng thái kích
thích cao về trạng thái có n = 2. Ba năm sau, nhà vật lý người Thụy Điển Johannes
Rydberg đưa ra một công thức tổng quát hơn nhằm xác định bước sóng của các dãy
quang phổ vạch được gọi là cơng thức Rydberg. Trong công thức này xuất hiện hằng
số Rydberg (Ry ), đặc trưng cho sự chuyển vạch của quang phổ khơng chỉ trong ngun
tử Hydro mà cịn trong các nguyên tử khác. Tuy nhiên, phải đến năm 1913 khi Niels
Bohr đề xuất mơ hình bán cổ điển mơ tả cấu tạo nguyên tử, bức tranh vật lí về nguyên
tử Rydberg và sự chuyển mức năng lượng của các electron mới được hiểu rõ [15].
Mơ hình Bohr là sự cải tiến của mơ hình ngun tử Rutherford, bằng cách thêm
vào 2 tiên đề về quỹ đạo dừng và điều kiện lượng tử hóa moment động lượng quỹ đạo.
8


Hình 1.3: Mơ hình ngun tử Rydberg với 1 electron ở trạng thái kích thích.
Áp dụng định luật II Newton cho một electron khối lượng m, điện tích −e chuyển
động trịn bán kính r xung quanh hạt nhân với điện tích +Ze:
kZe2
mv 2
= 2 ,
r
r

với k =

1
,
4π 0

0

là hằng số điện.

Tiên đề 2 của Bohr về điều kiện lượng tử hóa moment động lượng quỹ đạo cho ta:
mvr = n .

Kết hợp 2 phương trình trên, ta thu được biểu thức xác định bán kính quỹ đạo phụ
thuộc vào số lượng tử chính n:
r=

n2 2
.
Ze2 mk

(1.4)

Năng lượng của các trạng thái dừng cũng được xác định :
E = Wđ + Wt =

mv 2
+
2

−

kZe2
r

=−

k 2 Z 2 e4 m
.
2n2 2

(1.5)

Dấu âm ở biểu thức (1.5) chứng tỏ năng lượng của các trạng thái này là năng lượng
liên kết giữa electron và hạt nhân. Theo định luật bảo tồn và chuyển hóa năng lượng,
9


các dãy quang phổ với bước sóng nhất định có năng lượng chính bằng sự chênh lệch
năng lượng khi electron chuyển trạng thái :
W2 − W1 =

k 2 Z 2 e4 m
2 2

1
1
− 2
2
n1

n2

= Ry

1
1
− 2
2
n1
n2

.

(1.6)

Từ công thức (1.6), dễ dàng nhận thấy bán kính quỹ đạo nguyên tử tỉ lệ với n2 , tương
ứng tiết diện tỉ lệ với n4 ; trong khi năng lượng liên kết giữa electron và nguyên tử tỉ
lệ với

1
n2 .

Vì vậy, so với một nguyên tử thường, nguyên tử Rydberg, ứng với n lớn, có

kích thước quỹ đạo lớn hơn nhiều lần, cũng như năng lượng liên kết giữa electron ở
trạng thái kích thích và lõi giảm đi đáng kể. Chính sự khác biệt này là nguyên nhân
quan trọng ảnh hưởng đến hiệu suất chuyển đổi cũng như năng lượng điểm dừng của
phổ HHG của nguyên tử Rydberg. Ảnh hưởng cụ thể sẽ được trình bày trong chương
3 của luận văn.

10


Chương 2
Phương pháp nghiên cứu
2.1

Mơ hình bài tốn
Đối tượng tương tác với laser của bài toán là nguyên tử Rydberg Neon với elec-

tron ở trạng thái kích thích bậc cao phân lớp p. Trạng thái ban đầu của nguyên tử là
kết quả của sự chồng chập giữa hai trạng thái cơ bản 1s và kích thích 6p với đóng góp
của mỗi trạng thái là như nhau, được thể hiện qua phương trình:
1
Ψ(r, t) = √ (|1s + |6p )
2

(2.1)

với độ lệch pha giữa 2 trạng thái thành phần được bỏ qua.
Laser được sử dụng trong bài toán là laser xung với hàm bao sin2 , phân cực
thẳng, được mô tả bằng hàm điện trường có dạng:
E(t) = E0 sin2

πt
sin(ωt + ϕ)
τ

(2.2)

với E0 là điện trường đỉnh của laser, liên hệ với cường độ laser qua biểu thức I =
0 cE0

2

2

; τ , ω và ϕ lần lượt là độ dài xung, tần số và độ lệch pha giữa laser và hàm bao.

Hình 2.1 mơ tả trường laser với các thơng số cụ thể: cường độ laser đạt 5×1014 W/cm2 ,
bước sóng λ = 800 nm, ϕ = 0 và τ = 5 f s ≈ 1.84T (với T là chu kì quang học của
laser).
Trong luận văn này, bài tốn trên được tiếp cận theo hai hướng. Hướng tiếp cận
cổ điển với cơ sở là mơ hình ba bước bán cổ điển nhằm khảo sát quỹ đạo electron và
ảnh hưởng của nó lên vị trí điểm dừng HHG. Các kết quả cổ điển này sẽ được kiểm
11


Hình 2.1: Điện trường laser (đường nét liền) với các thông số như đề cập trong mục
2.1. Đường nét đứt mô tả hàm bao của trường laser.
chứng cũng như giải thích bằng các kết quả tính tốn theo hướng tiếp cận lượng tử.
Trong phần cịn lại của chương, chúng tơi sẽ lần lượt trình bày cụ thể hai hướng tiếp
cận này. Lưu ý rằng các thông số của laser cũng như ngun tử Rydberg trong mơ
hình bài tốn được chọn tương tự như trong cơng trình [12] để kết quả của luận văn
có sự kiểm chứng.

2.2

Cách tiếp cận cổ điển
Với cách tiếp cận cổ điển, chúng tôi chỉ quan tâm đến q trình lan truyền (bước

2) trong mơ hình ba bước đã được trình bày ở chương 1. Để đơn giản, quá trình
này được khảo sát một chiều (1D), theo phương của vector phân cực của laser như
hình 2.2 . Nguyên tử Rydberg lúc này được mô tả bằng mô hình nguyên tử Bohr như
đã trình bày ở mục 1.2, tức tương đương với một nguyên tử Hydro có 1 electron ở
12


Hình 2.2: Quá trình lan truyền được khảo sát một chiều với x0 là tọa độ electron ở
trạng thái ban đầu.
trạng thái kích thích cách rất xa lõi, điện tích hiệu dụng Zeff = 1.2592e và thế ion hóa
Ip = 0.7928 a.u. [12]. Giả sử electron sau khi bị ion hóa tiến vào trường laser tại thời

điểm t0 bất kì, định luật II Newton trên trục x mô tả chuyển ng ca electron cú
dng:
mă
x(t) = eE(t),

(2.3)

vi E(t) l in trng laser trong biểu thức (2.2). Kết hợp (2.2), (2.3) và các thơng
số của laser, thu được phương trình được viết di h n v nguyờn t:
xă(t) 0.12 ì sin2

0.056t
sin(0.056t) = 0.
2 × 1.84

(2.4)

Với giả thiết tại thời điểm ion hóa t0 , electron cách lõi một đoạn là x0 và khơng có vận
tốc đầu, phương trình (2.4) có các điều kiện biên:
x(t0 ) = x0

(2.5)

x(t
˙ 0 ) = 0.

Nghiệm của phương trình trên chính là biểu thức tọa độ của electron là một hàm theo
thời gian x(t) phụ thuộc vào các tham số t0 , x0 và từ đó chúng tôi thu được đồ thị quỹ
đạo của electron. Sau nửa chu kì quang học, điện trường laser đổi chiều kéo electron
quay lại tái kết hợp với lõi nguyên tử tại thời điểm tr , cũng chính là giá trị nghiệm của
phương trình:
x(tr ) = 0.

(2.6)

Lúc này, tồn bộ động năng electron thu được khi chuyển động sẽ chuyển hóa thành
một phần năng lượng phổ HHG. Biểu thức động năng quay về của electron (đơn vị
13


nguyên tử) thỏa mãn công thức:
1
K(tr ) = v(t
˙ r ).
2

(2.7)

Vì phương trình (2.6) khơng có nghiệm giải tích cụ thể, chúng tơi thực hiện giải số
bằng Mathematica để tìm thời điểm tái kết hơp tr , từ đó tìm được K(tr ) theo biểu thức
(2.7). Bước nhảy thời gian được chọn là 0.041 a.u., đủ nhỏ để kết quả hội tụ.

2.3

Cách tiếp cận lượng tử
Khác với cách tiếp cận cổ điển, bài toán lượng tử được khảo sát trong không

gian ba chiều (3D). Trạng thái trước khi tương tác với laser của nguyên tử Rydberg
tương ứng với một hàm sóng ban đầu của electron trong nguyên tử Hydro hiệu dụng,
với Zeff = 1.2592e. Hàm sóng này có thể được tách theo hàm cầu thành hàm bán kính
và hàm góc:
Ψnlm (r, θ, ϕ) = Rnl (r) Ylm (θ, ϕ) .

(2.8)

Ở đây, chúng tôi chỉ quan tâm đến thành phần bán kính có dạng (đơn vị ngun tử):
Rn,l =

2Zeff
na0

3

(n − l − 1)!
2n[(n + l)!]3

1

2

−

×e

Zeff r
na0

×

2Zeff r
na0

l

× L2l+1
n+l

2Zeff r
na0

. (2.9)

Trong biểu thức (2.9) n, l lần lượt là số lượng tử chính và số lượng tử quỹ đạo của
nguyên tử Rydberg trạng thái ban đầu; L2l+1
n+l

2Zeff r
na0

là đa thức Laguerre liên kết,

có dạng:
L2l+1
n+l

2Zeff r
na0

n−l−1

(−1)k+1

=
k=0

[(n + l)!]2
(n − l − 1 − k)!(2l + k + 1)!k!

2Zeff r
na0

k

.

Kết hợp (2.1) và (2.9), chúng tơi thu được hàm sóng ban đầu cũng như hàm phân bố
theo bán kính cho electron của nguyên tử Rydberg ở trạng thái chồng chập:
1

Ψ(r, 0) = √ [R1,0 + R6,1 ]
2
ρ(r) = |Rl,n (r)|2 r2 ,

với hàm Rn,l được xác định bởi biểu thức (2.9)
14

(2.10)
(2.11)


Khi trường laser tương tác với nguyên tử, phương trình Schroădinger ph thuc thi
gian - TDSE (Time-Dependent Schroădinger Equation) mụ tả động lực học của electron trong hệ đơn vị nguyên tử có dạng:
i

∇2
∂
Ψ(r, t) = −
+ V (r, t) Ψ(r, t)
∂t
2

(2.12)

trong đó V (r, t) là thế năng của hệ, chính bằng tổng thế năng Coulomb của nguyên tử
và thế năng tương tác với laser:
V (r, t) = −

Zeff
+ r.E(t),

r

(2.13)

với E(t) được xác định bởi biểu thức (2.2)
Phương trình (2.12) được giải bằng phương pháp số ab initio trên ngơn ngữ lập
trình FORTRAN. Trong luận văn này, chúng tơi sử dụng chương trình tính tốn phát
xạ HHG do thầy Hoàng Văn Hưng, giảng viên khoa Vật lý trường Đại học Sư Phạm
Tp.Hồ Chí Minh xây dựng, từ đó thu được phổ HHG cũng như xác suất ion hóa của
các trạng thái.
Tất cả các kết quả tính tốn theo hai hướng tiếp cận trên sẽ được trình bày và
thảo luận cụ thể hơn ở chương 3.

15


Chương 3
Kết quả và thảo luận
3.1

Vị trí điểm dừng của phổ HHG nguyên tử Rydberg tại trạng
thái cơ bản và trạng thái kích thích 6p bằng mơ hình cơ học
cổ điển
Theo cách tiếp cận cổ điển đã được giới thiệu ở chương trước, chúng tôi thu được

giá trị động năng quay về của electron theo biểu thức (2.7) là một hàm phụ thuộc vào
các tham số t0 , x0 lần lượt là thời điểm ion hóa và vị trí ban đầu của electron ion hóa
từ nguyên tử Rydberg. Bên cạnh đó, theo mơ hình ba bước bán cổ điển đã được trình
bày ở chương 1, các electron ion hóa theo cơ chế xuyên hầm tại thời điểm ion hóa t0
bất kì trong thời gian laser tương tác. Vì vậy, chúng tơi cố định tham số x0 ứng với

vị trí ban đầu của electron ở trạng thái cơ bản và trạng thái kích thích 6p để vẽ đồ thị
biểu diễn sự phụ thuộc giữa động năng quay về và thời điểm ion hóa của electron, từ
đó thu được cơng thức vị trí năng lượng điểm dừng của phổ HHG của hai trạng thái
này. Kết quả tính phổ HHG bằng TDSE của hai trạng thái cũng sẽ được trình bày
nhằm kiểm chứng tính đúng đắn của mơ hình cổ điển. Lưu ý ở đây, tham số x0 được
chọn dựa vào đồ thị mật độ phân bố điện tử theo bán kính của hai trạng thái này ở
hình 3.1. Dễ dàng nhận thấy electron ở trạng thái cơ bản 1s có cực đại phân bố tại bán
kính Borh, tương ứng với x0 (1s) = 1 a.u. Cịn ở trạng thái kích thích 6p, electron phân
bố cách xa lõi, tập trung chủ yếu trong vùng từ 40 a.u. cho đến 50 a.u., với cực đại tại
vị trí x0 (6p) = 45 a.u..
Kết quả cổ điển và lượng tử của trạng thái cơ bản được thể hiện trong hình 3.2.
16


Hình 3.1: Mật độ phân bố electron theo bán kính tại trạng thái 1s (nét đứt) và trạng
thái 6p (nét liền) của nguyên tử Rydberg với Zeff = 1.2592.
Dễ dàng nhận thấy động năng quay về của electron đạt giá trị cực đại Kcổ điển (1s) =
1.40Up khi electron ion hóa tại thời điểm t0 = 0.83T , là thời điểm xác suất ion hóa

xuyên hầm lớn nhất tương ứng với một đỉnh laser. Giá trị động năng này tương ứng
với giá trị năng lượng vị trí điểm dừng phổ HHG bằng 42ω , trùng khớp với kết quả
tính bằng TDSE. Điều này cho thấy sự đúng đắn của mô hình cổ điển ở trạng thái cơ
bản. Tuy nhiên, so với cơng thức (1.1) của mơ hình bán cổ điển Lewenstein thì kết
quả này có sự sai lệch đáng kể. Sự sai lệch này có liên quan mật thiết đến độ dài xung
laser tương tác, sẽ được chúng tôi giải thích cụ thể trong phần cuối của chương.
Hình 3.3 trình bày kết quả đối với trạng thái kích thích 6p. Cụ thể, tại thời điểm
ion hóa
t0 = 0.31T,

(3.1)

động năng quay về của electron theo mơ hình cổ điển đạt giá trị cực đại Kcổ điển (6p) =
4.36Up . Trong khi đó, kết quả tính tốn bằng TDSE lại cho ta giá trị vị trí điểm dừng

tại bậc 94ω , tương ứng với năng lượng phổ HHG EHHG = Ip + 3.95Up . Nguyên nhân
của sự sai khác này có thể do sự khác biệt về tính chất của nguyên tử Rydberg so với
ngun tử thường. Bằng mơ hình Bohr như đã đề cập ở mục 1.2 của luận văn, với bán
17


(a) Tính tốn cổ điển

(b) Tính tốn TDSE

Hình 3.2: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái cơ bản 1s (x0 (1s) = 1 a.u).

(b) Tính tốn TDSE

(a) Tính tốn cổ điển

Hình 3.3: Vị trí điểm dừng phổ HHG trạng thái kích thích 6p (x0 (6p) = 45 a.u.).
kính quỹ đạo lớn, electron của nguyên tử Rydberg ở các trạng thái kích thích bậc cao
liên kết khá lỏng lẻo với lõi. Cụ thể, năng lượng liên kết giảm theo n2 nên electron
ở trạng thái kích thích bậc cao rất nhạy cảm với trường ngồi. Vì vậy, việc áp dụng
cơ chế xuyên hầm đối với electron tại thời điểm ion hóa t0 bất kì theo mơ hình của
Lewenstein có thể khơng còn phù hợp.
Trong phần tiếp theo của chương, giả thiết cổ điển về thời điểm ion hóa của
electron được trình bày để giải quyết vấn đề trên. Đồng thời, chúng tơi cũng đưa ra
các kết quả tính tốn để chứng minh cho giả thiết này.

18