Theo dõi quá trình động học phân tử của thymine bằng lade xung cực ngắn

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP.HCM
KHOA VẬT LÝ
  
LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

THEO DÕI QUÁ TRÌNH ĐỘNG HỌC PHÂN TỬ THYMINE
BẰNG LADE XUNG CỰC NGẮN

GVHD: PGS.TSKH. LÊ VĂN HỒNG
SVTH: HỒNG VĂN HƯNG
NIÊN KHĨA: 2006 – 2010

Tp. Hồ Chí Minh – Năm 2010


LỜI CẢM ƠN
Để hồn thành tốt nhất khóa học và luận văn này, tôi đã nhận được sự động viên giúp đỡ, khích lệ về
mặt vật chất cũng như tinh thần từ thầy cơ, gia đình, bạn bè và người thân. Thông qua luận văn này tôi xin
gửi tới lời cảm ơn chân thành nhất đến tất cả mọi người.
Tôi xin gửi lời tri ân sâu sắc nhất đến thầy hướng dẫn PGS.TSKH. Lê Văn Hồng đã tận tình hướng
dẫn, động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi nhất cho tôi thực hiện luận văn này.
Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn chân thành đến thầy Nguyễn Ngọc Ty đã tận tình hướng dẫn tơi trong
việc làm quen và sử dụng các phần mềm mô phỏng cũng như động viên tơi trong suốt q trình thực hiện
luận văn này.
Tơi xin cảm ơn gia đình đã tạo mọi điều kiện, động viên giúp tôi vững tâm học tập trong những năm
học đại học cũng như trong thời gian tôi làm luận văn.
Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các thầy cơ trong Khoa Vật lý-Trường ĐHSP. TP.HCM đã tận tình giảng
dạy truyền đạt những kiến thức quý báu cho tôi trong những năm tháng trên giảng đường đại học để tơi có
được hành trang vững chắc nhất trên con đường vào đời.
Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các thành viên trong nhóm nghiên cứu cũng như bạn bè đã giúp đỡ, động

viên tôi trong thời gian làm luận văn cũng như những năm tháng trên giảng đường đại học .
Cuối cùng tôi xin gửi lời chúc sức khỏe đến thầy cơ, gia đình và bạn bè.

TP.Hồ Chí Minh, ngày 29-4-2010
Hoàng Văn Hưng


MỤC LỤC

Trang

DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT ............................................................... 5
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ ĐỒ THỊ ........... Error! Bookmark not defined.
LỜI MỞ ĐẦU ................................................................................................ 6
Chương 1

Cơ sở lý thuyết về ADN .......................................................... 12

1.1 Thành phần và cấu trúc của ADN ..................................................... 12
1.1.1 Thành phần ................................................................................ 12
1.1.2 Cấu trúc...................................................................................... 15
1.2 Chức năng sinh học của ADN ........................................................... 16
1.3 Quá trình tự nhân đôi ADN............................................................... 16
1.4 Đột biến ............................................................................................ 17
1.4.1 Đột biến do tác nhân hóa học ..................................................... 17
1.4.2 Đột biến do lỗi sao chép ADN .................................................... 18
Chương 2

Tổng quan về lade và cơ chế phát xạ sóng hài ...................... 21

2.1 Lý thuyết về lade .............................................................................. 21
2.1.1 Sơ lược về lade ........................................................................... 21
2.1.2 Nguyên lý hoạt động của lade..................................................... 22
2.1.3 Tính chất của lade ...................................................................... 23
2.1.4 Các chế độ hoạt động của lade.................................................... 23
2.1.5 Sự phát triển của lade xung siêu ngắn ......................................... 24
2.2 Tương tác giữa trường lade với nguyên tử, phân tử ........................... 25
2.2.1 Giới thiệu về quang học phi tuyến .............................................. 26
2.2.2 Tương tác giữa trường lade và nguyên tử ................................... 26
2.2.3 Tương tác của nguyên tử với một xung lade ............................... 29
2.2.4 Hệ số Keldysh ............................................................................ 30
2.2.5 Tốc độ ion hóa............................................................................ 31
2.3 Sự phát xạ sóng hài bậc cao .............................................................. 32
2.3.1 Giới thiệu về sóng hài bậc cao .................................................... 32
2.3.2 Mơ hình ba bước Leweistein ...................................................... 33


Chương 3

Mơ hình tính tốn và mơ hình thí nghiệm............................. 37

3.1 Giới thiệu về phần mềm Gaussian..................................................... 37
3.1.1 Các chức năng tính tốn ............................................................. 37
3.1.2 Phương pháp tính tốn ................................................................ 38
3.1.3 Hệ hàm cơ sở ............................................................................. 39
3.1.4 Cấu trúc nguyên tử, phân tử........................................................ 39
3.2 Giới thiệu về FORTRAN .................................................................. 40
3.3 Mơ hình thí nghiệm mơ phỏng .......................................................... 40
Chương 4

Kết quả.................................................................................... 41

4.1 Mô phỏng cấu trúc và HOMO của phân tử thymine .......................... 41
4.2 Phân biệt các trạng thái của phân tử thymine .................................... 43
4.3 Mơ phỏng q trình động học phân tử của phân tử thymine .............. 45
4.4 Theo dõi quá trình động học phân tử của phân tử thymine ................ 46
KẾT LUẬN ................................................................................................. 49
HƯỚNG PHÁT TRIỂN .............................................................................. 50
TÀI LIỆU THAM KHẢO ........................................................................... 51


DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT

ADN: Axit Deoxyribonucleic
AS: Attosecond(10-18s)
DFT: Phương pháp phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory)
FS: Femtosecond (10-15s)
HHG: Sóng hài bậc cao (High – order Harmonic Generation)
HOMO: Orbital ngoài cùng của phân tử (Highest Occupied Moleculer Orbital)
IRC: (Intrinsic Reaction Coordinate)
LASER: lade (Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation)
Opt: tối ưu hóa (Optimization)
PES: Mặt thế năng (Potential Energy Surface)
PS: Picosecond (10-12s)


LỜI MỞ ĐẦU
Trong cuộc sống hiện đại ngày nay, hầu như không một sự phát triển nào của khoa học kỹ
thuật lại khơng mang trong nó những thành tựu của nền khoa học cơ bản nói chung và Vật lý học
nói riêng. Vật lý khơng chỉ đi sâu nghiên cứu tìm hiểu các quá trình, các quy luật vận động của sự

vật diễn ra trong cuộc sống mà còn tiến sâu hơn vào thế giới của những phân tử, nguyên tử, những
electron vô cùng nhỏ bé. Ở trong thế giới này những quy luật vận động, những định luật Vật lý ở thế
giới vĩ mô dường như đã b ị vi phạm. Làm thế nào để đi sâu khám phá bản chất của thế giới vi mô
luôn là đề tài nóng hổi và có tính thời sự. Để làm được điều đó, chúng ta cần có những cơng cụ,
những thước đo và giá trị đo của nó tương ứng với những thang đo trong thế giới vi mơ. Để tìm hiểu
thông tin cấu trúc phân tử, nguyên tử quang phổ hồng ngoại, nhiễu xạ tia X, nhiễu xạ điện tử hay tán
xạ Raman là những phương pháp thường được sử dụng. Tuy nhiên khi sử dụng những phương pháp
này có một hạn chế là chúng ta chỉ có thể biết được những thông tin về cấu trúc tĩnh c ủa phân tử,
nguyên tử như khoảng cách, góc liên kết giữa các nguyên tử. Nguyên nhân của điều này chính là do
độ phân giải của các phương pháp trên lớn hơn rất nhiều so với thời gian diễn ra quá trình vận động
của các quá trình trên. Như chúng ta đã bi ết sự dao động của các nguyên tử diễn ra trong thời gian
cỡ femto giây (1 fs = 10-15s), còn đi ện tử chuyển động quanh hạt nhân còn ở thang thời gian thấp
hơn nữa: mức atto giây (1 as = 10-18s). Trong khi đó độ phân giải của các phương pháp trên chỉ vào
cỡ pico giây (1 ps = 10-12s). Trong bối cảnh đó sự ra đời của các xung lade xung cực ngắn đã tạo
điều kiện cho các nhà khoa học có thể đi sâu khám phá cấu trúc động của phân tử.
Năm 1960 lần đầu tiên con người đã “chinh phục được ánh sáng” bằng cách chế tạo ra nguồn
lade đầu tiên (vài trăm micro giây) và kéo theo đó là cuộc chạy đua trong khoa học kỹ thuật để có
thể có được những xung lade có xung ngày càng ngắn hơn. Năm 1961 chúng ta đã có xung 10 ns,
năm 1966 là 100 ps. Cuộc chạy đua để rút ngắn xung lade ngày càng diễn ra quyết liệt hơn. Và đến
năm 2001, xung 1 fs đã đư ợc chế tạo báo hiệu cho một sự phát triển trong ngành khoa học thang
thời gian femto giây. Tưởng chừng như bức tường femto giây là một giới hạn khó vượt qua thì chỉ
mất có 5 năm, bức tường femto giây đã bị xơ đỗ. Năm 2006 nhóm các nhà khoa học thuộc phịng thí
nghiệm quốc gia Ý đã chế tạo thành cơng lade có độ dài xung 130 as, thậm chí số liệu gần đây nhất
cho biết xung lade 80 as đã được chế tạo thành công tại phịng thí nghiệm Max-Planck và Lawrence
Berkeley. Nhờ có những tiến bộ này, tìm hiểu cấu trúc động phân tử trở thành một đề tài được quan tâm
trong cộng đồng khoa học. Năm 1994 nhóm các nhà khoa học Canada đã sử dụng lade có độ dài xung 30 fs
cho tương tác với phân tử khí N 2 . Từ nguồn dữ liệu HHG (High – order Harmonic Generation), hình ảnh
HOMO (Highest Occupied Moleculer Orbital) của phân tử khí N 2 đã được tái tạo. Đặc biệt lade sử dụng

có độ dài xung 30 fs do đó thơng tin thu được là thơng tin động. Chính sự thành cơng này đã m ở ra hướng
nghiên cứu mới trong cộng đồng khoa học. Hàng loạt cơng trình được cơng bố sử dụng nguồn HHG để chụp
ảnh của phân tử, trích xuất thông tin khoảng cách liên hạt nhân, theo dõi quá trình động học phân tử đã được
nghiên cứu [6], [7]. Cụ thể, trong các cơng trình [6], [7] các tác giả đã khẳng định được rằng có thể sử

dụng nguồn dữ liệu HHG để theo dõi quá trìnhđ ồng phân hóa HCN/HNC và acetylen/vinyliden
bằng cách cho lade có xung cực ngắn (10 fs) và cường độ mạnh (~1014W/cm2) tương tác với các
phân tử. Chính những cơng trình này đã định hướng cho chúng tôi thực hiện luận văn “Theo dõi quá
trình động học phân tử thymine bằng lade siêu ngắn”.
ADN (Axit Deoxyribonucleic) là phân tử mang thông tin di truyền mã hóa cho hoạt động
sinh trưởng và phát triển của tất cả các dạng sinh vật sống bao gồm cả một số virus. ADN gồm ba
thành phần cơ bản: bazơ nitơ, đường pentose, nhóm phosphate và được coi là vật liệu di truyền ở
cấp độ phân tử tham gia quyết định các tính trạng. ADN được tạo thành bởi hai chuỗi xoắn kép liên
kết với nhau bởi liên kết hydro, mỗi sợi đơn là một chuỗi polynucleotide gồm nhiều các nucleotide
nối với nhau bằng liên kết phosphodieste [1]. Thông tin di truyền chứa trong ADN được giải mã
dưới dạng trình tự sắp xếp của các bazơ nitơ . Bazơ nitơ trong phân tử ADN là các dẫn xuất của
pyrimidine gồm cytosine (C) và thymine (T); hoặc của purine gồm adenine (A) và guanine (G). Các
nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm đã chỉ ra rằng mỗi bazơ nitơ thường tồn tại dưới hai dạng đồng
phân hỗ biến (tautomer): bazơ nitơ purine có hai tautomer là amino (bền) và imino (kém bền), bazơ
nitơ pyrimidine có hai tautomer là keto (bền) và enol (kém bền). Thông thường, các bazơ nitơ sẽ tồn
tại trong phân tử ADN dưới dạng tautomer phổ biến (keto và amino). Tuy nhiên trong quá trình phát
triển của sinh vật, đôi khi dưới một số điều kiện nào đó, các bazơ nitơ sẽ khơng tồn tại ở dạng
tautomer phổ biến nữa mà chuyển sang dạng tautomer hiếm gặp hơn là enol và imino. Các dạng
hiếm gặp này dù có thời gian tồn tại rất ngắn nhưng nếu trong thời gian đó, chúng được huy động
vào q trình tổng hợp ADN thì đột biến sẽ xảy ra, khi đó các cặp bazơ nitơ được hình thành là A
và C (bằng hai liên kết hydro); G và T (bằng ba liên kết hydro). Sau hai lần sao chép thì cặp A và T
thành G và C, cặp G và C thành cặp A và T, dẫn đến hậu quả là thông tin di truyền không được
nguyên vẹn cho thế hệ sau. Cơ chế gây đột biến gen như vậy gọi là sự hỗ biến hóa học (tautomerism
hay tautomer hóa) [1]. Do tính chất quan trọng của q trình tautomer hóa đối với sự đột biến gen
nên quá trình này đã thu hút sự quan tâm nghiên cứu của nhiều nhóm khoa học trên thế giới kể cả lý

thuyết và thực nghiệm [15]. Các nhà nghiên cứu cũng nh ận thấy rằng thời gian của q trình
tautomer hóa là vào cỡ femto giây. Tuy nhiên, do những hạn chế về các phương pháp hiện tại đã
nêu nên thông tin thu nhận được chỉ là những thông tin tĩnh. Mong mu ốn thu nhận được thông tin
động ở cấp thời gian femto giây và can thiệp vào q trình tautomer hóa của các bazơ nitơ đã trở
thành mục tiêu của các nhà nghiên cứu trên thế giới. Và đây cũng chính là mục tiêu của luận văn


của chúng tơi: làm thế để có thể theo dõi được q trình tautomer hóa của các bazơ nitơ bằng nguồn
dữ liệu HHG thu được khi cho các bazơ nitơ tương tác với lade xung cực ngắn, cường độ mạnh.
Trong phạm vi của một luận văn tốt nghiệp chúng tôi chọn phân tử thymine có cấu trúc một mạch
vịng là đối tượng nghiên cứu.
Để thực hiện mục tiêu này chúng tôi cần phải mô phỏng được HHG phát ra khi cho lade có
xung cực ngắn 5 fs cường độ mạnh 2.1014W/cm2 tương tác với phân tử. Khi cho lade này tương tác
với phân tử, nguyên tử có rất nhiều hiệu ứng phi tuyến xảy ra tuy nhiên chúng tôi chỉ chú ý đến hiệu
ứng phát xạ HHG. HHG được phát hiện lần đầu tiên vào năm 1988 bởi nhóm các nhà khoa học
người Pháp M. Ferray khi cho lade tương tác với khí trơ. Việc xây dựng một cơ sở lý thuyết hồn
chỉnh cho q trình phát xạ HHG đã trở thành một đề tài nóng bỏng và có tính thời sự. Thực chất
bài toán của chúng ta ở đây chính là giải phương trì nh Schrodinger phụ thuộc vào thời gian khi
electron chịu tác dụng của trường lade. Bài tốn này đã đư ợc giải chính xác cho phân tử đơn giản
như H 2 , hay ion của nó H 2 + (phương pháp TDSE). Tuy nhiên không phải bao giờ chúng ta cũng có
được nghiệm giải tích cho bài tốn này. Do đó cần có những mơ hình Vật lý để đơn giản đi q
trình tính tốn và tất nhiên những mơ hình này vẫn giữ được bản chất Vật lý của hiện tượng. Một
trong những mơ hìnhđư ợc cộng đồng khoa học chấp nhận rộng rãiđó là mơ ình
h ba

bước

Lewenstein. Đây là mơ hình bán c ổ điển, tinh thần chủ yếu của mơ hình này chính là dựa trên sự
chuyển động của electron dưới tác dụng của điện trường của trường lade. Theo mơ hình này đi ện tử
sẽ bị ion hóa xuyên hầm và ra vùng tự do. Sau đó điện tử sẽ được gia tốc dưới tác dụng của trường

lade mạnh, khi trường lade đổi chiều điện tử quay trở lại kết hợp với ion mẹ và phát ra sóng thứ cấp
chính là HHG. Sự phát xạ xảy ra khi ion tái va chạm với ion mẹ do đó HHG phát ra mang nhiều
thơng tin cấu trúc phân tử. Do nguồn dữ liệu HHG trên thực tế có rất ít do đó cơng việc chúng tôi
cần làm là phải mô phỏng được HHG này. Phương pháp được sử dụng ở đây chính là mơ hình ba
bước Lewenstein cho quá trình phát xạ HHG và công cụ được sử dụng mô phỏng là ngôn ngữ lập
trình FORTRAN. Chương trình tính tốn đư ợc xây dựng đầu tiên bởi GS. Lin Chii-Dong (Đại Học
Kansas, Mỹ) và sau đó được phát triển bởi nhóm các nhà khoa học tại Khoa Vật lý trường
ĐHSP.TPHCM. Chương trình tính tốn này đã được kiểm chứng qua các cơng trìnhđăng trên c ác
tạp chí Vật lý quốc tế có uy tín. Ở đây, chúng tôi không tiến hành viết lại chương trình tính tốn này
mà chỉ tiếp thu các kỹ thuật tính tốn được sử dụng và xem như đây là một công cụ cho chúng tôi thực
hiện luận văn này.

Tuy nhiên để có được cấu trúc phân tử thymine phục vụ cho việc mơ phỏng HHG thì chúng
tơi phải mơ phỏng được cấu trúc của phân tử thymine. Cấu trúc ở đây chính là các thơng tin về
khoảng cách ngun tử, góc liên kết, thế ion hóa của phân tử, đặc biệt chính là của phân tử. Để làm
được điều này, chúng tôi sử dụng phương phápýl thuy ết phiếm hàm mật độ DFT (Density


Functional Theory), có tính đến hiệu chỉnh Gradient B3LYP và hệ h àm cơ sở 6-31G+(d,p) thông
qua việc sử dụng phần mềm Gaussian 03W. Bằng phương pháp này chúng tôi đã mô phỏng được ba
trạng thái của phân tử thymine: enol, trạng thái chuyển tiếp và keto. Kết quả thu được hoàn toàn phù
hợp với thực nghiệm trong phạm vi sai số cho phép. Khi có được các thơng tin này, tiến hành thí
nghiệm cho lade tương tác với phân tử chúng tôi đã mô phỏng được HHG phát ra do sự tương tác
này. Khảo sát sự phụ thuộc vào góc định phương của phân tử, chúng tơi nhận thấy không thể phân
biệt được ba trạng thái cân bằng do hình dạng HOMO với ba trạng thái này là khá giống nhau. Tuy
nhiên điều chúng tôi quan tâm ở đây chính là q trình tautomer hóa của thymine. Để có được q
trình tautomer hóa này, sử dụng phương pháp động lực học với gần đúng Born – Oppenheimer,
chúng tôi đã mơ phỏng được q trình tautomer hóa của thymine, khảo sát mặt thế năng cũng như
đường phản ứng hóa học của thymine. Khi đã mô phỏng được đường phản ứng hóa học này chúng
tơi đã tiến hành cho lade tương tác với phân tử thymine trong cả quá trình quá trình tautomer hóa

này. Từ dữ liệu HHG thu được chúng tơi đã khẳng định được rằng có thể theo dõi q trình
tautomer hóa này.
Bố cục của luận văn được chia làm 4 chương chính khơng kể phần mở đầu và phần kết luận.
Trong chương 1: “Cơ sở lý thuyết về ADN” chúng tơi sẽ trình bày một cách ngắn gọn về cấu trúc,
đặc điểm, cơ chế đột biến trong phân tử ADN, trong đó sẽ giới thiệu về q trình tautomer hóa là
q trình một tautomer của bazơ nitơ này bị biến đổi thành dạng tautomer khác hiếm gặp hơn, từ đó
dẫn đến kết quả bắt cặp sai, và hậu quả là gây đột biến gen. Nắm được những thông tin khái quát về
ADN, hay cụ thể đó là sự đột biến do q trình hỗ biến hóa học của các bazơ nitơ trong ADN sẽ
giúp cho chúng ta thấy được tầm quan trọng và cần thiết trong việc nắm bắt thông tin cấu trúc động
của phân tử ở cấp thời gian femto giây, để từ đó có thể chủ động can thiệp vào quá trình gây nên đột
biến gen trong cơ thể sinh vật.
Trong chương 2 “Tổng quan về lade và cơ chế phát xạ sóng hài” chúng tơi sẽ tập trung
trình bày về cơng cụ chính được sử dụng để khảo sát và thu nhận thông tin cấu trúc động của phân
tử. Đó chính là cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao HHG [12]. Trong phần đầu của chương này, chúng
tôi sẽ dành vài trang để giới thiệu những nét cơ bản nhất về lade. Hiện nay, có thể nói lade là một
thuật ngữ rất quen thuộc đối với nhiều người, nó đã thâm nh ập vào rất nhiều lĩnh vực trong cuộc
sống, do đó chúng tơi sẽ không đề cập nhiều đến những ứng dụng của nó mà thay vào đó sẽ đề cập
đến một hướng phát triển mới – lade xung cực ngắn. Quá trình rút ngắn chiều dài xung lade sẽ được
chúng tôi đề cập theo tiến trình thời gian. Kể từ khi thiết bị lade đầu tiên được chế tạo, công nghệ
lade ngày càng có những tiến triển mang tính chất đột phá. Cường độ lade được tăng lên nhiều lần,
song song đó độ dài xung lade được giảm đáng kể. Trong năm 1990, Zewail et al [13] đã tạo ra
xung lade vào cỡ femto giây, đánh dấu sự ra đời của một lĩnh vực mới gọi là hóa học thang thời


gian femto giây (Femtochemistry). Những nỗ lực rút ngắn độ dài của xung lade vẫn tiếp diễn. Trong
những năm gần đây, cuộc chạy đua rút ngắn độ dài của xung lade đã có những đích đến mới, đột
phá và ấn tượng bằng cơng trình của các nhóm nghiên cứu trên thế giới khi tạo ra được xung lade ở
cấp độ atto giây, mở ra một ngành khoa học thang thời gian atto giây (“Attosecond Science”). Khoa
học thang thời gian atto giây đã mở ra những hướng đi mới đầy tiềm năng cho nhiều ngành khoa
học khác nhau, không chỉ là hóa học hay vật lý học. Đó chính là một tia sáng hứa hẹn những thay

đổi của con người trong sự hiểu biết về thế giới vật chất. Chính sự phát triển của các lade xung cực
ngắn đã thực sự tạo điều kiện cho các nhà nghiên cứu tìm hiểu sâu hơn về sự tương tác giữa nguyên
tử, phân tử với các lade xung cực ngắn có cường độ mạnh. Trong đó, có hiện tượng phát xạ HHG là
cơng cụ chính trong luận văn này. Do đó, nội dung thứ hai của chương này sẽ trình bày về sự tương
tác giữa trường lade và nguyên tử, phân tử. Đây là sự tương tác phi tuyến, nghĩa là nguyên tử sẽ
phản ứng khác nhau đối với cường độ trường lade khác nhau, mở ra một ngành quang học mới gọi
là quang học phi tuyến. Khi trường lade yếu so với trường Coulomb trong nguyên tử thì lade chỉ
“khuấy nhiễu” nhẹ trạng thái của nguyên tử và sự ion hóa chỉ có thể xảy ra theo cơ chế đa photon,
nghĩa là nguyên tử hấp thụ liên tiếp nhiều photon để chuyển lên trạng thái kích thích. Khi trường
lade tương đối mạnh so với trường Coulomb thì sự ion hóa sẽ xảy ra theo cơ chế xuyên hầm, tức là
electron có xác suất xuyên hầm qua rào thế tạo bởi trường Coulomb của nguyên tử và trường lade
để đi ra vùng phổ liên tục. Còn trong trư ờng hợp trường lade rất mạnh so với trường Coulomb thì
đỉnh của rào thế trở nên thấp hơn so với thế năng của electron, do đó electron có thể vượt rào thế đi
vào vùng liên tục, đó chính là sự ion hóa vượt rào. Để đặc trưng cho sự tương tác giữa lade với
nguyên tử, chúng tơi sẽ trình bày về một hệ số quan trọng được phát triển bởi Viện sĩ Keldysh: hệ số
Keldysh. Như vậy khi trường lade tương đối mạnh đối với trường Coulomb của ngun tử thì
electron có thể thốt ra ngồi miền liên tục theo cơ chế xuyên hầm, và một trong những hiện tượng
rất đặc biệt đã xảy ra đó là sự phát xạ HHG cơng cụ chính để thực hiện nghiên cứu trong luận văn.
Phần tiếp theo của chương 2 sẽ cung cấp cho người đọc những kiến thức cần thiết về cơ chế phát xạ
HHG. Được phát hiện lần đầu tiên bởi nhà nghiên cứu M.Ferray (Pháp) vào năm 1988, từ đó HHG
đã trở thành một điểm sáng thu hút sự quan tâm để tìm kiếm một lý thuyết phù hợp cho việc giải
thích các đặc tính của nó. Ban đầu, HHG được nghiên cứu là một trong những cơ chế để tạo ra xung
ánh sáng siêu ngắn cấp độ atto giây. Cùng với trong quá trình nghiên cứu, các nhà khoa học đã nhận
thấy rằng khi bắn lade cường độ mạnh vào phân tử thì cường độ HHG phát ra sẽ phụ thuộc vào góc
định phương phân tử đó [14]. Mặt khác, HHG phát ra ngay tại thời điểm electron tái kết hợp với ion
mẹ, sau khi nó được xuyên hầm ra vùng liên tục, chịu tác dụng của trường lade và chuyển động
ngược trở lại. Vì vậy, các nhà nghiên cứu đã cho rằng HHG thu được mang thơng tin cấu trúc phân
tử. Từ đó HHG được xem là một công cụ trong việc quan sát cấu trúc và quá trình biến đổi của các

phân tử, cụ thể trong luận văn là cấu trúc và quá trình biến đổi của phân tử thymine. Trong phần
này, chúng tơi sẽ nhấn mạnh trình bày về mơ hình tính tốn ba bước bán cổ điển được xây dựng bởi
Lewenstein (do đó mơ hình cịn được gọi là mơ hình Lewenstein) [10]. Cho đến hiện nay, có thể nói
rằng đây chính là một mơ hình “đ ẹp” trong việc giải thích cơ chế cũng như những đặc tính của sự
phát xạ HHG.
Trong chương 3 “Mơ hình tính tốn và mơ hình thí nghiệm” chúng tơi giới thiệu đến người
đọc đơi nét khái niệm về một mơ hình tính tốn, và chương trình AT -code thiết lập trên ngơn ngữ
FORTRAN được sử dụng trong luận văn. Không những vậy trong chương 3 chúng tơi cũng trình
bày mơ hình thí nghiệm để thực hiện được q trình tính tốn HHGđ ể định hướng cho quá trình
thực nghiệm về sau.
Trong chương 4 “ Kết quả” chúng tơi trình bày về các kết quả tính tốn được, đồng thời rút
ra nhận xét đối với từng kết quả nhận được. Trong phần đầu của chương chúng tôi dùng Gaussian
mô phỏng hai đồng phân và cấu trúc chuyển tiếp của phân tử thymine. Với mơ hình tính tốn đư ợc
sử dụng là phương pháp phiếm hàm mật độ DFT hiệu chỉnh Gradient B3LYP và hệ hàm cơ sở 631G+(d,p), chúng tôi đã mô phỏng cấu trúc tối ưu của phân tử sau đó so sánh với số liệu thực
nghiệm [30]. Kết quả tính tốn của chúng tơi có độ tin cậy cao (sai số tỉ đối <3%) do đó có thể sử
dụng số liệu đã có cũng như mơ hình tính tốn đã thiết lập cho các phép tính tốn tiếp theo. Sau đó
cũng với mơ hình tính tốn này, chúng tơi đã mơ phỏng thành công HOMO của phân tử thymine. Sử
dụng chương trình AT-code viết bằng ngơn ngữ Fortran dựa trên mơ hình ba bước Lewenstein để
tính các số liệu HHG phát xạ ra khi hai tautomer và trạng thái chuyển tiếp của thymine tương tác
với lade xung cực ngắn. Chúng tôi tiến hành phân tích số liệu HHG bằng đồ thị để nhận xét về sự
khác biệt giữa ba trạng thái cân bằng của phân tử. Tiếp theo chúng tôi mô phỏng q trình đ ồng
phân hóa của thymine chuyển từ trạng thái enol sang keto. Để thực hiện được mục tiêu chúng tôi
cần khảo sát mặt thế năng của phân tử thymine cũng như phải mô phỏng được đường phản ứng hóa
học trong q trình chuyển đồng phân này. Chúng tơi cũng tính được năng lượng tương quan của
q trình tautomer hóa của thymine là 0.62eV. Sau đó chúng tơi thực hiện tính tốn cường độ HHG
phát ra khi chiếu lade vào cả q trình đồng phân hóa phân tử thymine. Khảo sát sự phụ thuộc của
cường độ HHG vào góc định phương và góc cấu trúc bằng đồ thị, chúng tơi nhận thấy có thể theo
dõi được q trình tautomer hóa của thymine.

Chương 1

Cơ sở lý thuyết về ADN

Trong chương này chúng tơi sẽ trình bày một cách tổng quan cơ sở lý thuyết về ADN, về
thành phần cấu trúc, các chức năng, q trình t ự nhân đơi để duy trì vật chất di truyền cho thế hệ
sau. Đặc biệt điều chúng tơi quan tâm nhất đó chính là q trình đ ột biến mà cụ thể ở đây chính là
quá trình đột biến có ngun nhân do các bazơ nitơ tồn tại ở tautomer kém bền dẫn đến sự bắt cặp
sai và gây nên quá trình đột biến.

1.1 Thành phần và cấu trúc của ADN
Axit Deoxyribonucleic (ADN) – một trong hai loại của axit nucleic được nhà khoa học
F.Miescher phát hiện vào năm 1869 – là cơ sở vật chất di truyền ở cấp độ phân tử.
1.1.1 Thành phần
ADN là đại phân tử mà các đơn phân là deoxyribonucleotide. Mỗi đơn phân gồm ba thành
phần cơ bản: bazơ nitơ; đường pentose và nhóm phosphate. Các đơn phân này chỉ khác nhau về loại
bazơ nitơ, còn giống nhau về cấu trúc đường pentose và nhóm phosphate.
 Bazơ nitơ: là các dẫn xuất hoặc của pyrimidine, gồm cytosine (C), thymine (T) và uracil (U) –
khơng có ở ADN; hoặc của purine, gồm adenine (A) và guanine (G).
 Pentose: có hai loại pentose tham gia vào cấu tạo của nucleotide là ribose và deoxyribose. Các
nguyên tử carbon của pentose được quy ước đánh số có dấu phẩy để tránh nhầm lẫn với các số
trong bazơ nitơ
 Acid Phosphoric: là một tri acid, hai trong số ba chức acid được este hóa trong phân tử ADN
và ARN.


Hình 1.1: Các thành phần của ADN

Hình 1.2: Các bazơ nitơ của ADN
Mỗi loại bazơ nitơ có 2 tautomer: một dạng phổ biến và một dạng hiếm gặp. Cụ thể, đối với

A và C thì dạng phổ biến là amino và dạng hiếm gặp là imino; còn đối với G và T dạng phổ biến là
keto, dạng hiếm gặp là enol.

Hình 1.3: Các bazơ nitơ và các tautomer tương ứng
ADN được tạo thành bởi hai chuỗi xoắn kép liên kết với nhau bởi liên kết hydro, mỗi sợi đơn
là một chuỗi polynucleotide gồm nhiều các nucleotide nối với nhau bằng liên kết phosphodieste.
 Nucleoside là cấu trúc chỉ gồm bazơ nitơ với đường pentose. Các bazơ nitơ gắn với đường
pentose bằng liên kết cộng hóa trị ở vị trí C-1' của đường với nitơ ở vị trí số 9 của purine
hoặc ở vị trí nitơ số 1 của pyrimidine.


 Nucleotide là sản phẩm gắn phosphat của nucleoside. Liên kết giữa pentose và acid
phosphoric là liên kết este do loại một phân tử nước giữa OH của acid và H của alcol (ở vị trí
5’ của pentose)
 Chuỗi polynucleotide là chuỗi các nucleotide nằm liền kề nối với nhau thành một mạch dài,
qua liên kết phosphodieste giữa nhóm hydroxyl ở đầu C-5' của đường pentose của nucleotide
này với nhóm phosphate tại đầu C-3' của nucleotide nằm vị trí kế tiếp. Mỗi mạch
polynucleotide của phân tử axit nucleic mang tính phân cực: một đầu C-5' mang nhóm
phosphate (hoặc đơi khi là hydroxyl) cịn đầu kia C-3' ln mang nhóm hydroxyl.

Hình 1.4: Chuỗi polynucleotide của ADN
Tóm lại thành phần và cấu tạo của ADN được biễu diễn bằng sơ đồ sau:


Hình 1.5: Sơ đồ thành phần và cấu tạo của ADN
1.1.2 Cấu trúc
Năm 1953, James Waston (nhà Sinh vật học người Mỹ) và Francis Crick (nhà Vật lý ngư ời
Anh) đã cơng bố mơ hình cấu trúc phân tử axit nucleic. Đây cũng chính là mơ hình cấu trúc ADN ở
trạng thái hoạt động phổ biến nhất.
Mỗi phân tử ADN sợi kép gồm hai mạch đơn polynucleotide ngược chiều nhau, bazơ purine

của sợi này nằm đối diện với bazơ pyrimidine của sợ kia theo quy luật bổ sung nghiêm ngặt: A liên
kết với T bằng hai liên kết hidro, G liên kết với C bằng ba liên kết hidro. Nguyên tắc liên kết này
còn gọi là nguyên tắc bổ sung hay nguyên tắc Charaff (do Erwin Charaff phát hiện đầu tiên năm
1950).

Hình 1.6: Phân tử ADN sợi kép
Để có cấu trúc hai mạch polynucleotide liên kết bổ sung với nhau suốt dọc chiều dài phân tử
ADN, các nucleotide của một mạch phải quay 180 độ so với các nucleotide của mạch đối diện. Đặc
điểm quay như vậy là cần thiết để có thể hình thành các liên kết hydro 1. Vì lý do này mà cấu trúc
ADN gồm một mạch chạy theo chiều 5' → 3', còn mạch kia chạy theo chiều ngược lại là 3' → 5',
gọi là cấu trúc song song ngược chiều hay đối song song.

1 Liên kết hydro các tính định hướng và trở nên mạnh nhất khi nguyên tử hydro cho liên kết ở vị trí đối diện trực tiếp với
nguyên tử nhận liên kết hydro. Nếu góc liên kết vượt q 30 độ thì lực liên kết sẽ yếu đi nhiều.


Hình 1.7: Cấu trúc song song ngược chiều hay đối song song của ADN.
Đây là cấu trúc phổ biến nhất, gọi là dạng B – dạng được Waston và Crick mô tả. Tùy thuộc
vào yếu tố môi trường xung quanh như độ pH, độ ẩm, hàm lượng muối, tính ưa nước mà phân tử
ADN sợi kép có thể xuất hiện các cấu hình khơng gian khác như A, Z...
Hai mạch đơn của phân tử ADN sợi kép xoắn xung quanh nhau về phía phải. Cấu trúc xoắn
đều đặn như vậy tạo ra hai loại khe: khe chính và khe phụ (khe chính rộng hơn khe phụ). Mỗi vịng
xoắn gồm 10 bazơ nitơ có chiều dài 3.4 nm.

1.2 Chức năng sinh học của ADN
Ở phần lớn các loài sinh vật (trừ một số virus) ADN có chức năng là vật chất mang thơng tin
di truyền, nên ADN có các đặc tính cơ bản:
 Có khả năng lưu giữ thơng tin ở dạng bền vững cần cho việc cấu tạo, sinh sản và hoạt động
của tế bào.
 Có khả năng sao chép chính xác để thơng tin di truyền có thể được truyền từ thế hệ này sang

thế hệ kế tiếp thông qua quá trình phân bào hay quá trình sinh sản.
 Thông tin chứa đựng trong vật chất di truyền phải được dùng tạo ra các phân tử cần cho cấu
tạo và hoạt động của tế bào.Vật liệu di truyền có khả năng biến đổi nhưng những thay đổi
(đột biến) chỉ xảy ra ở tần số thấp.

1.3 Quá trình tự nhân đơi ADN
Q trình tự nhân đơi ADN hay tổng hợp ADN là một cơ chế sao chép các phân tử ADN
xoắn kép trước mỗi lần phân bào tạo ra hai phân tử ADN con gần như giống nhau hoàn toàn (chỉ sai
khác với tần số rất thấp, thông thường dưới một phần vạn) một mạch cũ có nguồn gốc từ phân tử
ADN gốc (gọi là mạch khuôn) và một mạch được tổng hợp mới. Đó là nguyên tắc bán bảo tồn.
Trong q trình tổng hợp mạch mới, mơi trường nội bào phải cung cấp đầy đủ các loại nucleotide
khác nhau để tạo liên kết với các nucleotide của mạch khuôn theo nguyên tắc bổ sung.


Hình 1.8: Mơ tả q trình tổng hợp ADN
Trong q trình tổng hợp ADN, nếu có những sai sót xảy ra thì thơng tin di truyền sẽ bị thay
đổi, dẫn đến hậu quả là gây đột biến ở những thế hệ sau.

1.4 Đột biến
Đột biến là những thay đổi trong vật chất di truyền duy trì qua các thế hệ. Có hai loại đột
biến trong cơ thể sinh vật: đột biến tự phát và đột biến nhân tạo.
Đột biến tự phát là những đột biến mà tác nhân gây đột biến thường khơng cụ thể, có thể là
do các sai hỏng trong quá trình trao đổi chất trong cơ thể gây nên hoặc do những tác nhân không xác
định từ mơi trường. Nhìn chung đ ột biến này xảy ra với một tần số rất thấp, do tế bào có hệ thống
tìm kiếm và sửa chữa các sai hỏng ADN hoạt động hiệu quả.
Đột biến nhân tạo là đột biến xuất hiện khi tế bào cơ thể sinh vật được xử lý với các tác
nhân lý hoặc hóa khác nhau như: tia cực tím, bức xạ ion và nhiều hóa chất khác... làm cho cấu trúc
và trình tự các nucleotide trong phân tử ADN bị thay đổi.
Đột biến nhìn chung là có hại và thường ở trạng thái lặn. Tuy nhiên cũng có những đột biến
có ý nghĩa quan tr ọng trong sự tiến hóa, vì đột biến chính là ngun liệu sơ cấp của tiến hóa. Nếu

khơng có đột biến thì mọi gen đều tồn tại ở một trạng thái duy nhất, khơng thể tiến hóa để thích nghi
với điều kiện thay đổi của môi trường.
1.4.1 Đột biến do tác nhân hóa học
Ngày nay con người đã phát hiện ra nhiều các hợp chất có khả năng gây đột biến, giúp chúng
ta hiểu hơn về cơ chế đột biến ở cấp độ phân tử. Các tác nhân gây đột biến hóa học có thể phân
thành hai nhóm chính: nhóm tác động đến ADN đang sao chép hay không sao chép, bao gồm các
hợp chất alkyl hóa và axit nitơ; nhóm tác động đến các ADN đang sao chép, bao gồm các hợp chất
có cấu trúc gần giống purine và pyrimidine (gọi là các hợp chất thế bazơ nitơ) và cả thuốc nhuộm
acridine.


 Các hợp chất alkyl hóa: là các chất có khả năng chuyển các nhóm -CH 3 hoặc -C 2 H 5 … sang
các bazơ nitơ của ADN.
 Axit nitơ: là một chất gây đột biến mạnh tác động lên phân tử ADN bất kể có đang sao chép
hay khơng. Nó là một chất oxy hóa mạnh, làm cho nhóm amin (-NH 2 ) bị loại ra khỏi A, G,
và C. Phản ứng này làm dạng amino chuyển hóa thành keto và làm thay đổi khả năng liên kết
hydro của các bazơ nitơ. Adenine sau khi mất nhóm amin thì chuyển thành hypoxanthine có
xu hướng liên kết với cytosine, cịn cytosine thì chuyển thành uracil (một bazơ nitơ thuộc
dạng purine nhưng bình thư ờng chỉ có mặt trong phân từ ARN) sẽ liên kết với adenine thay
vì với guanine. Guanine thì chuyển thành xanthine nhưng xanthine ì thv

ẫn liên kết với

cytosine (nên loại nhóm amin của guanine khơng gây đột biến).
 Các hợp chất thế bazơ nitơ: do có cấu trúc giống các bazơ nitơ nên có thể cài vào chuỗi
polynucleotide đang tổng hợp. Nhưng đồng thời chúng gây sự kết cặp sai trong quá trình sao
chép.
 Các thuốc nhuộm acridine: như proflavine hay các dẫn xuất acridine khác, là các hợp chất
gây đột biến mạnh theo kiểu đột biến dịch khung.
Ngồi ra cịn có đột biến do các tác nhân vật lý (như tia cực tím, tia X, tia gamma, các tia vũ

trụ năng lượng cao...) hay do các yếu tố di truyền vận động (gen nhảy) hay sự tạo lại các bộ ba
nucleotide và các bệnh di truyền...
1.4.2 Đột biến do lỗi sao chép ADN
Như phần trước đã trình bày , trong phân tử ADN, các bazơ nitơ tồn tại dưới hai dạng
tautomer (bền và kém bền). Thông thường các bazơ nitơ sẽ tồn tại ở dạng tautomer tự nhiên bền
(keto đối với pyrimidine và amino đối với purine). Tuy nhiên dưới một số điều kiện nào đó, các
bazơ nitơ vẫn có khả năng chuyển sang dạng tautomer kém bền hơn. Q trình đó được gọi là sự hỗ
biến hóa học (tautomerism).


Hình 1.9: Các dạng hỗ biến của các bazơ nitơ trong ADN.
(A) Các dạng amino có thể biến đổi thành các dạng imino.
(B) Các dạng keto có thể sắp xếp lại thành các dạng enol.
Các mũi tên biểu thị sự dịch chuyển vị trí nguyên tử hidro.
Các dạng hiếm gặp của các purine hay pyrimidine dù có thời gian tồn tại rất ngắn nhưng nếu
trong thời gian tồn tại đó, chúng được huy động vào quá trình tổng hợp ADN thì đột biến sẽ xảy ra.
Các cặp bazơ nitơ được hình thành là A và C (bằng hai liên kết hydro); G và T (bằng ba liên kết
hydro). Hậu quả là sau hai lần sao chép thì cặp A và T thành G và C, cặp G và C thành cặp A và T.
Các đột biến do hiện tượng hỗ biến hóa học gây ra làm thay thế cặp purine - pyrimidine này bằng
một cặp purine – pyrimidine khác được gọi là đột biến đồng hốn. Cịn đột biến thay thế một purine
thành một pyrimidine hoặc ngược lại thì được gọi là đột biến dị hốn.

Hình 1.10: Sự sai hỏng trong sao chép ADN do sự biến đổi từ dạng tautomer bền sang dạng
tautomer kém bền. a) Sự bắt cặp đúng b) Sự bắt cặp sai
Ngồi ra cịn có đ ột biến dịch khung, nghĩa là m ột số cặp bazơ nitơ được thêm vào hay mất
đi không phải là bội số của ba và nằm trong khung đọc của gen làm thay đổi khung đọc của tất cả
các bộ ba mã hóa cịn lại trong gen nằm xi dịng kể từ vị trí đột biến. Và các dạng này đều là do
đột biến tự phát. Một điều đáng ngạc nhiên là, đa số các đột biến tự phát đã đư ợc nghiên cứu đều
thuộc dạng đột biến thêm hoặc mất một cặp nucleotide chứ không phải là các đột biến thay thế
nucleotide.

Như vậy trong thời gian tồn tại ở dạng hiếm gặp nếu như các bazơ nitơ này được huy động
vào quá trình tổng hợp ADN thì đột biến sẽ xảy ra, do đó theo dõi được q trình này là một vấn đề


có tính thực tiễn cao. Để thực hiện mục tiêu này cơ chế phát xạ HHG được sử dụng, do đó hiểu
được chơ chế phát xạ HHG là một điều hết sức cần thiết.


Chương 2

Tổng quan về lade và cơ chế phát xạ sóng hài

Trong chương này, chúng tơi sẽ trình bày một cách khái quát cụ thể quá trình hình thành và
phát triển của lade cũng như các tính chất nguyên lý hoạt động của nó. Tiếp theo đó, chúng tơi trình
bày về lý thuyết phát xạ HHG: các công thức, các hằng số đặc biệt là giải thích về mơ hình ba bước
bán cổ điển Lewenstein được sử dụng cho quá trình tính tốn phổ HHG.

2.1 Lý thuyết về lade
2.1.1 Sơ lược về lade
LASER là viết tắt của cụm từ tiếng Anh Light Amplification by Stimulated Emission of
Radiation, nghĩa là khuếch đại ánh sáng bằng bức xạ cưỡng bức. Bức xạ cưỡng bức được đề cập
đến ở đây chính là bức xạ cảm ứng, là hiện tượng kích thích cho nguyên tử phát xạ photon do sự
dịch chuyển của nguyên tử từ trạng thái kích thích sang trạng thái năng lượng thấp hơn bằng cách
chiếu vào ngun tử đó photon kích thích có năng lượng phù hợp. Trong trường hợp này, từ một
photon kích thích sẽ bức xạ ra hai photon: một photon do sự phát xạ của nguyên tử và photon cịn
lại chính là photon kích thích ban đầu, nó khơng bị hấp thụ mà thốt ra khỏi ngun tử. Hai photon
này hoàn toàn đồng nhất nhau, nghĩa cùng năng lượng, cùng phương, cùng hướng, cùng pha, cùng
độ phân cực. Đây cũng chính là nguồn gốc làm cho lade có những tính chất đặc biệt và trở thành
một cơng cụ đắc lực trong khoa học.
Albert Einstein là người đã tình c ờ đặt nền móng đầu tiên cho sự ra đời của lade khi ông

nhận ra rằng trong sự tương tác giữa ánh sáng với vật chất sự phát xạ khơng chỉ xảy ra một cách
ngẫu nhiên mà cịn có thể xảy ra có định hướng do tác động của yếu tố bên ngoài. Trong bài báo
Zur Quantentheorie der Strahlung công bố năm 1917, ông đã đ ề xuất sự tồn tại của bức xạ cảm
ứng. Khi đó, Einstein đã nghĩ rằng phát hiện của ơng hồn tồn là một ý tưởng khoa học, một điều
thú vị của tự nhiên chứ khơng thể có một ứng dụng thực tiễn nào, bởi theo ơng khơng thể nào có
được một mơi trường mà các ngun tử đã bị kích thích có thể được duy trì, vì chúng có tuổi thọ rất
ngắn chỉ vài phần triệu giây.
Những điều tình cờ, thú vị, và bất ngờ luôn là yếu tố mang lại màu sắc độc đáo cho khoa học.
Có lẽ Einstein cũng đã khơng thể ngờ rằng chính phát kiến của ơng lại là cơ sở cho sự ra đời của
một thiết bị đầy “quyền năng” mà trong cuộc sống hiện nay không thể thiếu, đó chính là kĩ thu ật
khuếch đại ánh sáng bằng bức xạ cưỡng bức – lade. Tuy vậy, con đường dẫn đến sự ra đời của thiết
bị này là cả một q trình nghiên cứu và đóng góp của nhiều nhà khoa học trên thế giới.


Năm 1953, Townes, Gordon và Zeiger công bố một thiết bị mà Townes gọi là MASER,
nghĩa là sự khuếch đại sóng vơ tuyến do bức xạ cưỡng bức và đăng ký b ản quyền sáng chế tại ĐH
Columbia. Sau đó 5 năm, năm 1958 có thể coi là năm đánh dấu việc phát minh ra lade, với sự ra mắt
của bài báo khoa học có tiêu đề “Các maser quang học và hồng ngoại” của Arthur L. Schawlow –
khi đó là một nhà nghiên cứu của phịng thí nghiệm Bell, và Charles H. Townes – khi đó là một cố
vấn của phịng thí nghiệm Bell, được đăng trên tạp chí Physical Review của Hội Vật lý Mỹ. Bài báo
được đăng trên tạp chí Physical Review số tháng 12/1958, khẳng định rằng nguyên lý của maser có
thể được mở rộng cho những vùng khác của quang phổ, và gọi thiết bị đó là LASER, dù cho họ vẫn
chưa chế tạo được một lade thực sự.
Dựa theo ấn bản của Townes và Schawlow năm 1958, Theodore Maiman, trong lúc đang làm
việc tại trung tâm nghiên cứu Hughes, đã tạo ra thiết bị tạo ra lade đầu tiên trên thế giới – lade ruby.
Theodore Maiman công bố kết quả đạt được này tại buổi họp báo tại New York City vào tháng
7, 1960, và bị báo chí cho rằng đây là sáng chế của "tia tử thần". Tuy nhiên, sau những kết quả mà
lade mang lại, Maiman đã cho th ấy đây chính là nguồn “ánh sáng kì diệu” mở ra những ứng dụng
thật sự mới mẻ trong khoa học. Ông cũng gi ới thiệu khái niệm lade hoạt động dạng xung – pulsed
lade operation (cho đến thời điểm đó người ta chỉ tập trung vào xung liên tục – continuous wave),

khả năng cung cấp mức năng lượng lớn trong một thời gian phát xung rất ngắn, mở ra một tiềm
năng to lớn về các ứng dụng trong lĩnh vực quang học phi tuyến tính.
2.1.2 Nguyên lý hoạt động của lade
Lade là một thiết bị dùng để tạo ra một chùm ánh sáng cực mạnh. Nó kích thích các ngun
tử để chúng phát ra ánh sáng theo một cách thức rất đặc biệt.
Một lade gồm có ba bộ phận chính:
 Mơi trường hoạt tính: là một khối chất khí, lỏng hoặc một thỏi chất rắn (gọi chung là hoạt
chất). Nó là chất liệu để tạo ra ánh sáng lade.
 Nguồn năng lượng phát xạ mạnh: còn gọi là nguồn bơm – thường là một đèn ống quấn quanh
hoạt chất để “bơm” năng lượng vào hoạt chất, nhằm tạo ra một môi trường nghịch đảo nồng
độ.
 Buồng cộng hưởng: là một hệ gương đặt ở hai đầu khối hoạt chất để tạo liên kết phản hồi
dương trong dãy tần số khả kiến.


Hình 2.1: Cấu tạo cơ bản và cơ chế hoạt động của lade
(1): Buồng cộng hưởng (vùng bị kích thích)
(2): Nguồn năng lượng phát xạ mạnh
(3): Gương phản xạ toàn phần
(4): Gương bán mạ
(5): Tia lade
2.1.3 Tính chất của lade
Độ định hướng cao: tia lade phát ra hầu như là chùm song song do đó khả năng chiếu xa
hàng nghìn km mà khơng bị phân tán.
Tính đơn sắc rất cao: chùm sáng chỉ có một màu (hay một bước sóng) duy nhất. Do vậy
chùm lade không bị tán xạ khi đi qua mặt phân cách của hai mô i trường có chiết suất khác nhau.
Đây là tính chất đặc biệt nhất mà khơng nguồn sáng nào có.
Tính đồng bộ: các photon trong chùm tia lade ln cùng pha.
Có khả năng phát xung cực ngắn : cỡ mili giây (ms), nano giây, pico giây,... cho phép tập
trung năng lượng tia lade cực lớn trong thời gian cực ngắn.

Nhờ các tính chất đặc biệt này, ánh sáng lade trở thành một công cụ thiết yếu trong các
ngành khoa học, đặc biệt hiện nay là ngành khoa học nghiên cứu về thế giới vi mơ.
2.1.4 Các chế độ hoạt động của lade
Lade có thể được cấu tạo để hoạt động ở trạng thái bức xạ sóng liên tục (hay CW continuous wave) hay bức xạ xung (pulsed operation). Điều này dẫn đến những khác biệt cơ bản khi
xây dựng hệ lade cho những ứng dụng khác nhau.
 Chế độ phát liên tục: trong chế độ phát liên tục, công suất của một lade tương đối không đổi
so với thời gian. Sự đảo nghịch mật độ cần thiết cho hoạt động lade được duy trì liên tục bởi
nguồn bơm năng lượng đều đặn.


 Chế độ phát xung: trong chế độ phát xung, công suất lade luôn thay đổi so với thời gian, với
đặc trưng là các giai đoạn “đóng” và “ngắt” cho phép tập trung năng lượng cao nhất có thể
trong một thời gian ngắn nhất có thể. Với lade ở chế độ phát xung, cường độ của lade tuy
thay đổi theo thời gian, nhưng lại có thể đạt đến giá trị cơng suất lớn và vì vậy hiệu quả của
việc sử dụng xung lade sẽ cao hơn.

Hình 2.2: Lade hoạt động theo chế độ phát xung.
2.1.5 Sự phát triển của lade xung siêu ngắn
Lade ra đời hoạt động theo cơ chế phát xung đã thực sự trở thành một công cụ hữu hiệu mở
ra cơ hội mới cũng như thách thức mới trong lĩnh vực thu nhận thông tin cấu trúc động của ngun
tử, phân tử. Từ đó, cơng cuộc rút ngắn xung lade đã trở thành một yêu cầu bức thiết đối với các nhà
nghiên cứu. Sau 4 năm kể từ lần đầu tiên ra đời, xung lade đã ở đạt mức cỡ pico giây, đến năm
1990, Zewail et al [13] đã tạo ra xung lade ngắn vào cỡ femto giây. Điều này có ý nghĩa rất quan
trọng, bởi lẽ femto giây chính là cấp thời gian của nguyên tử; là một chu kì của sóng ánh sáng khả
kiến; là cấp thời gian của các phản ứng hóa học... Thành công trong việc xây dựng xung lade femto
giây đã mở ra một lĩnh vực mới gọi là hóa học thang thời gian femto giây (Femtochemistry).
Ngưỡng xung lade femto giây tưởng chừng như là một bức tường vững chắc trong cuộc chạy đua
“xung siêu ngắn”, song trong vài năm trở lại đây, mục tiêu của nhiều phịng thí nghiệm trên thế giới
là phải phá vỡ bức tường này, tức phải rút ngắn xung lade xuống ở mức atto giây – thang thời gian
chuyển động của electron. Và mục tiêu đó thực sự khơng hề xa vời, bởi trong vịng hai thập niên trở

lại đây, một số nhà nghiên cứu trên thế giới đã có những đột phá khi tạo ra được các xung lade ở
mức atto giây. Năm 2006, nhóm nghiên cứu thuộc phịng thí nghiệm quốc gia Ý đã ch ế tạo thành
cơng lade có độ dài xung 130 atto giây. Gần đây nhất, vào tháng 8 năm 2008, xung lade 80 as đã
được chế tạo trong phịng thí nghiệm Max-Planck (Đức) và Lawrence Berkeley (Mỹ). Từ đó, một
lĩnh vực mới đã ra đời có tên gọi là hhoa học thang thời gian atto giây (Attosecond science).
Attosecond science đã làm bùng nổ Vật lý và H óa học đến một mức độ không ngờ. Xung atto giây
mở ra hướng mới nghiên cứu những lĩnh vực liên quan thang thời gian siêu ngắn. Một khả năng hứa
hẹn những thay đổi trong hiểu biết về vật chất. Cả Science và Nature, hai trong số các tạp chí khoa


học tên tuổi trên thế giới đã nêu sự phát triển của xung atto giây là một trong mười thuận lợi quan
trọng nhất trong tất cả các ngành khoa học vào năm 2002.

Hình 2.3: Quá trình rút ngắn chiều dài xung lade theo thời gian
Hiện nay, để chế tạo ra xung lade atto giây, có hai cơ chế khả thi để thực hiện, đó là sự phát
xạ HHG và sự tán xạ Raman kích thích từng đợt (Cascaded Stimulated Raman Scattering – CSRS).
Trong luận văn này chúng tơi sẽ trình bày về cơ chế phát xạ sóng hài bậc cao khi cho lade xung cực
ngắn, cường độ mạnh tương tác với phân tử, nguyên tử. Đây là một phương pháp để tạo nguồn ánh
sáng xung siêu ngắn trong vùng XUV (Extreme urtraviolet) và vùng tia X mềm (Soft X -rays). Tuy
nhiên chính sự ra đời của sóng hài bậc cao đã man g lại cho khoa học những con đường khám phá
mới mẻ về thế giới vi mô ở cấp nguyên tử, phân tử.

Hình 2.4: Các vùng phổ ánh sáng

2.2 Tương tác giữa trường lade với nguyên tử, phân tử
Khoa học nghiên cứu về lĩnh vực tương tác ánh sáng - vật chất đã phát triển từ lâu, một trong
những nghiên cứu cổ điển là tác phẩm “Photon – Atom Interactions” của Wessbluth. Nội dung chủ