ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
VŨ ANH HÙNG
NGHIÊN CỨU ÁP DỤNG KẾT HỢP
PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP
NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI
CỔ VẬT VÀ MẪU TRẦM TÍCH
LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ
HÀ NỘI - 2020
ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
Vũ Anh Hùng
NGHIÊN CỨU ÁP DỤNG KẾT HỢP
PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP
NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI
CỔ VẬT VÀ MẪU TRẦM TÍCH
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân
Mã số: 9440130.04
LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
1. PGS.TS NGUYỄN QUANG MIÊN
2. PGS.TS BÙI VĂN LOÁT
HÀ NỘI - 2020
LỜI CAM ĐOAN
Tên tôi là Vũ Anh Hùng, tác giả của luận án tiến sĩ "Nghiên cứu áp dụng
kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt huỳnh quang
trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích". Bằng danh dự của mình, tơi
xin cam đoan đây là cơng trình nghiên cứu của riêng tơi, khơng có phần nội dung
nào được sao chép một cách bất hợp pháp từ cơng trình nghiên cứu của tác giả
khác. Kết quả nghiên cứu, nguồn số liệu trích dẫn, tài liệu tham khảo nêu trong
luận án hồn tồn chính xác và trung thực.
Hà Nội, ngày ... tháng ... năm 2020
Tác giả luận án
Vũ Anh Hùng
LỜI CẢM ƠN
Lời đầu tiên, tơi xin bày tỏ lịng biết ơn sâu sắc tới hai thầy hướng dẫn
của mình là: PGS.TS. Nguyễn Quang Miên (Viện Khảo cổ học, Viện Hàn lâm
KHXH Việt Nam) và PGS.TS. Bùi Văn Loát (Trường Đại học Khoa học Tự
nhiên, ĐH Quốc gia Hà Nội), các thầy đã cho tôi nguồn động lực và đam mê
với khoa học. Các Thầy luôn dành thời gian quý báu của mình để hướng dẫn,
hỗ trợ và khuyến khích tơi trong suốt q trình làm luận án tiến sĩ.
Tơi muốn gửi lời cảm ơn tới Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý,
Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội đã cho tôi điều
kiện được đăng kí và thực hiện luận án tiến sĩ này. Tôi cũng muốn gửi lời cảm
ơn tới tất cả các Thầy, Cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân, cũng như Khoa Vật
lý đã luôn động viên và tạo điều kiện tốt nhất cho tôi trong mọi công việc.
Luận án này sẽ khơng được hồn thành nếu khơng có sự giúp đỡ nhiệt
tình của các đồng nghiệp Bộ mơn Vật lý, Khoa Hóa - Lý kỹ thuật, Học viện Kỹ
thuật Quân sự. Tôi muốn gửi đến tất cả các Thầy và các đồng nghiệp lòng biết
ơn chân thành của mình.
Cuối cùng, tơi muốn cảm ơn chân thành tới gia đình của mình với lịng
tin và tình u vơ điều kiện của họ, đã luôn hiểu, cảm thông và hỗ trợ tơi trong
mọi cơng việc gia đình để tơi yên tâm và có nhiều thời gian hơn cho luận án
của mình.
MỤC LỤC
LỜI CAM ĐOAN ...........................................................................................................
LỜI CẢM ƠN .................................................................................................................
MỤC LỤC ...................................................................................................................1
MỞ ĐẦU ...................................................................................................................10
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU .....................................15
1.1. MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI PHỔ BIẾN HIỆN
NAY ................................................................................................................. 15
1.1.1. Giới thiệu chung về các phương pháp xác định niên đại ............................ 15
1.1.2. Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật và phương pháp hydrat .............. 15
1.1.3. Các phương pháp vật lý hạt nhân xác định niên đại ................................... 16
1.2. TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU TRÊN THẾ GIỚI VÀ TRONG NƯỚC ........... 27
1.2.1.
Tình hình nghiên cứu trên thế giới .......................................................... 27
1.2.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam ............................................................. 32
1.3. KẾT LUẬN CHƯƠNG 1 ................................................................................. 35
CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP CARBON PHÓNG XẠ VÀ PHƯƠNG PHÁP
NHIỆT HUỲNH QUANG TRONG XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI ..................................36
2.1. XÁC ĐỊNH TUỔI BẰNG PHƯƠNG PHÁP CARBON PHĨNG XẠ ........... 36
2.1.1. Phương trình tính tuổi mẫu vật ................................................................... 36
2.1.2. Tương tác của hạt bêta trong chất nhấp nháy lỏng ..................................... 37
2.1.3. Gia công chế tạo detector nhấp nháy lỏng .................................................. 38
2.1.4. Chuẩn hóa thể tích mẫu đo .......................................................................... 44
2.1.5. Đo bức xạ bêta trên hệ đo Tri carb 2770TR/SL .......................................... 45
2.1.6. Xử lý số liệu theo phép đo phóng xạ hoạt độ nhỏ ....................................... 50
2.1.7. So sánh kết quả đo hoạt độ 14C với đơn vị khác. ........................................ 60
2.2. PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI NHIỆT HUỲNH QUANG........... 62
2.2.1. Mơ hình bài tốn đo tuổi nhiệt huỳnh quang mẫu gốm cổ ........................ 62
2.2.2. Phương trình tính tuổi cổ vật theo liều bức xạ hạt nhân qua hiệu ứng nhiệt
huỳnh quang ........................................................................................................... 68
2.2.3. Gia công xử lý mẫu đo ................................................................................. 69
1
2.2.4. Đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang.................................................................... 74
2.2.5. Xác định liều tích lũy trong mẫu ................................................................. 79
2.2.6. Xác định suất liều chiếu hằng năm lên mẫu (D0) ........................................ 81
2.2.7. Xác định độ ẩm môi trường, mẫu gốm........................................................ 84
2.3. ĐÁNH GIÁ CHUNG VỀ PHƯƠNG PHÁP TUỔI 14C VÀ PHƯƠNG PHÁP ĐO
TUỔI NHIỆT HUỲNH QUANG ..................................................................... 87
2.3.1. Về phương pháp đo 14C bằng nhấp nháy lỏng ............................................ 87
2.3.2. Về phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang từ thạch anh hạt thô .............. 87
2.4. KẾT LUẬN CHƯƠNG 2 ................................................................................. 88
CHƯƠNG 3: THỰC NGHIỆM VÀ ĐÁNH GIÁ .....................................................89
3.1. ĐO ĐỐI SÁNH HAI PHƯƠNG PHÁP .......................................................... 89
3.1.1. Lựa chọn mẫu đo .......................................................................................... 89
3.1.2. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ .................................... 92
3.1.3. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang ................................. 94
3.1.4. Đánh giá kết quả........................................................................................... 98
3.2. XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH HỒNG THÀNH THĂNG LONG....... 100
3.2.1. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ .................................. 100
3.2.2. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang ............................... 102
3.3. XÁC ĐỊNH TUỔI TẠI KHU DI TÍCH GỊ THÁP ....................................... 107
3.3.1. Xác định tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ .................................. 107
3.3.2. Xác định tuổi bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang ............................... 109
3.4. XÁC ĐỊNH TUỔI Ở BẾN TRE ..................................................................... 113
3.4.1. Mẫu nghiên cứu .......................................................................................... 113
3.4.2. Thực nghiệm, kết quả và thảo luận............................................................ 115
3.5. KẾT LUẬN CHƯƠNG 3 ............................................................................... 117
KẾT LUẬN .............................................................................................................119
DANH MỤC CƠNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN
LUẬN ÁN ...............................................................................................................122
TÀI LIỆU THAM KHẢO .......................................................................................123
2
DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
Ký hiệu
AMS
Tiếng Anh
Tiếng Việt
Accelerator Mass
Khối phổ kế gia tốc
Spectrometer
BGO
Bishmuth Germannate
Bảo vệ Detector
CPM
Counts per minute
Số đếm trong một phút
DPM
Decays per minute
Số phân rã trong một phút
E2/B
Efficency/ Background
GPC
Gas Proportion Counting
Tỷ số bình phương hiệu suất trên
phơng đo
Ống đếm tỷ lệ chứa khí
Hồng Thành Thăng Long
HTTL
International Atomic Energy
Cơ quan Năng lượng nguyên tử
Agency
quốc tế
LSC
Liquid Scintillation Counter
Máy đo nhấp nháy lỏng
PMT
Photo Multiplier Tubes
Ống nhân quang điện
TL
Thermoluminescence
Nhiệt huỳnh quang
Thermoluminescence Reader
Máy đo nhiệt huỳnh quang
IAEA
TL
Reader
3
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ
STT
Hình
Nội dung
Trang
1
Hình 1.1
Mơ hình về hình thành và chu chuyển 14C trong mơi
trường tự nhiên
21
2
Hình 1.2
Sơ đồ mơ tả cơ chế tạo bức xạ nhiệt huỳnh quang
trong mẫu
24
3
Hình 1.3
Giới thiệu một số phương pháp đo tuổi và khoảng đo
tương ứng
26
4
Hình 1.4
Mơ tả ngun lý đo đồng vị 14C bằng ống đếm chứa khí
28
5
Hình 1.5
Sơ đồ mô tả nguyên lý đo bức xạ bêta bằng nhấp nháy
lỏng
29
6
Hình 1.6
Sơ đồ đơn giản của khối phổ gia tốc kế dùng đếm các
đồng vị 14C trong xác định niên đại carbon phóng xạ
30
7
Hình 2.1
Phổ năng lượng bêta của đồng vị carbon phóng xạ
37
8
Hình 2.2
Sơ đồ q trình tổng hợp Benzen
40
9
Hình 2.3
Hệ thống Task Benzene Synthesis
41
10
Hình 2.4
Bình thép dùng trong q trình carbide hóa
42
11
Hình 2.5
Sơ đồ lắp đặt bộ phận BGO bảo vệ detector nhấp nháy
lỏng
45
12
Hình 2.6
Sơ đồ nguyên lý máy đo Tri carb 2770 TR/SL
46
13
Hình 2.7
Dạng xung của bức xạ - và xung nhiễu gây ra trong
chất nhấp nháy lỏng
47
14
Hình 2.8
Sơ đồ dạng xung sáng do bức xạ và tạo ra trong
nhấp nháy lỏng
48
Hình 2.9
Sơ đồ thực nghiệm chọn tham số phân biệt tách tín
hiệu khỏi kênh trong phép đo tuổi 14C trên hệ đo
Tri-carb 2770 TR/SL
48
15
4
Hình 2.10
Sơ đồ chọn cửa sổ đo bức xạ bêta tối ưu từ đồng vị
14
C trên hệ đo Tri-carb 2770 TR/SL
49
17
Hình 2.11
Minh họa về so sánh hàm phân bố thống kê gần đúng
chuẩn thực nghiệm f (n) và hàm phân bố chuẩn
thơng thường f (n)
52
18
Hình 2.12
Phổ các mẫu đối sánh với phịng thí nghiệm viện Khoa
học và Kỹ thuật hạt nhân
61
19
Hình 2.13
Q trình biến tín hiệu nhiệt huỳnh quang trong mẫu
gốm cổ
62
20
Hình 2.14
Mơ hình tác động của các bức xạ , , trong hạt
thạch anh
64
Hình 2.15
Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu thạch anh với các
mức liều chiếu từ 1Gy-5Gy, đo trên máy RGD-3A với
tốc độ gia nhiệt 150C/s
65
Hình 2.16
Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu fenspat với các mức
liều chiếu từ 1Gy-5Gy, đo trên máy RGD-3A với tốc
độ gia nhiệt 150C/s
66
23
Hình 2.17
Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu canxit với các mức liều
chiếu từ 1Gy-5Gy, đo trên máy RGD-3A với tốc độ
gia nhiệt 150C/s
66
24
Hình 2.18
Đường hồi quy tuyến tính xác định độ nhạy nhiệt
huỳnh quang của các mẫu thạch anh, fenspat và canxit
67
25
Hình 2.19
Sử dụng máy mài MD3212F để loại bỏ lớp gốm ngồi
69
26
Hình 2.20
Sử dụng kẹp cơ khí để làm nhỏ từ từ các mảnh gốm
70
27
Hình 2.21
Sơ đồ bố trí sàng tách độ hạt
70
28
Hình 2.22
Các hạt gốm và vụn thực vật tách từ mẫu gốm cổ
70
16
21
22
5
29
Hình 2.23
Biểu đồ phân bố độ hạt qua quá trình gia cơng xử lý
mẫu đo tuổi
72
30
Hình 2.24
Sơ đồ lắp ống chứa mẫu chiếu liều bổ sung trong đo
tuổi nhiệt huỳnh quang
73
31
Hình 2.25
Dụng cụ dùng để định lượng mẫu đo trong đo tuổi
nhiệt huỳnh quang
74
32
Hình 2.26
Thiết bị đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A, tại Phịng thí
nghiệm Viện khảo cổ học
74
33
Hình 2.27
Sơ đồ nguyên lý hệ đo bức xạ nhiệt huỳnh quang
75
34
Hình 2.28
Sơ đồ khối của hệ đo RGD-3A
76
35
Hình 2.29
Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh đo theo kênh đo
77
36
Hình 2.30
Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu thạch anh theo nhiệt độ
78
37
Hình 2.31
“Test plateau” mẫu hạt thạch anh trên máy RGD-3A
79
38
Hình 2.32
Đường hồi qui tuyến tính xác định liều tương đưong “Q”
80
39
Hình 2.33
Đường tương quan tuyến tính xác định giá trị hiệu
chỉnh “I”
81
40
Hình 2.34
Mơ hình kiểm tra đánh giá kết quả phân tích xác định tuổi
85
41
Hình 3.1
Các mẫu sử dụng thí nghiệm so sánh 2 phương pháp
91
42
Hình 3.2
Phổ bêta của mẫu carbon phóng xạ trên máy đo Tricarb 2770 TR/SL
93
43
Hình 3.3
Phổ nhiệt huỳnh quang của 5 mẫu đo đối sánh
95
44
Hình 3.4
Sơ đồ xác định giá trị liều “Q” và “I” theo phương
pháp bổ sung liều
96
45
Hình 3.5
Đồ thị đánh giá tương quan kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh
quang và tuổi bằng phương pháp carbon phóng xạ
99
46
Hình 3.6
Mẫu ở di tích HTTL dùng đo tuổi carbon phóng xạ
100
6
47
Hình 3.7
Địa tầng lấy mẫu ở HTTL
101
48
Hình 3.8
Mẫu ở di tích HTTL dùng đo tuổi nhiệt huỳnh quang
103
49
Hình 3.9
Đường cong TL thực nghiệm đối với các mẫu nghiên cứu
104
50
Hình 3.10
Mẫu gốm đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại Phịng Thí
nghiệm Trường Đại học Bicacco Milano (Italy)
105
51
Hình 3.11
Phổ nhiệt huỳnh quang mẫu gốm
106
52
Hình 3.12
Mẫu sưu tầm tại di tích Gị Tháp dùng đo tuổi carbon
phóng xạ
108
53
Hình 3.13
Mẫu ở di tích Gị Tháp dùng đo tuổi nhiệt huỳnh quang
109
54
Hình 3.14
Đường cong TL thực nghiệm mẫu 18.GT.M03 và
18.GT.M04
110
55
Hình 3.15
Ảnh các mảnh gốm ở di tích Gị Tháp được đo tuổi
nhiệt huỳnh quang
111
56
Hình 3.16
Các loại hình đồ gốm tương ứng với các giai đoạn ở
di tích Angkor Borei, Cambodia
113
57
Hình 3.17
Sơ đồ phân bố các lỗ khoan nghiên cứu ở Bến Tre
114
7
DANH MỤC BẢNG
TT
Bảng
Nội dung
Trang
1
Bảng 1.1
Tỷ số các đồng vị của carbon trong tự nhiên
22
2
Bảng 2.1
Một số chất phát quang thường dùng trong detector
nhấp nháy lỏng
38
3
Bảng 2.2
Đặc tính lý-hóa của một số dung môi dùng làm
detector nhấp nháy lỏng
39
4
Bảng 2.3
Kết quả xác định độ nhạy phép đo hàm lượng 14C
trên hệ đo Tri-carb 2770TR/SL theo các của sổ đo
khác nhau
49
5
Bảng 2.4
Đánh giá khoảng phân biệt tuổi 14C trên hệ đo Tricarb 2770 TR/SL
57
6
Bảng 2.5
Dự tính khoảng thời gian tối ưu đo tuổi 14C trên hệ
đo Tri-carb 2770 TR/SL
58
7
Bảng 2.6
Dự tính khối lượng mẫu cần cho đo tuổi 14C trên hệ
đo Tri-carb 2770 TR/SL
59
8
Bảng 2.7
Kết quả đo đối sánh họat độ 14C
61
9
Bảng 2.8
Kết quả đo bức xạ nhiệt huỳnh quang trên thạch
anh, fenspat và canxit
67
10
Bảng 2.9
Khảo sát lượng mẫu tách theo độ hạt (g)
72
11
Bảng 2.10
Hàm lượng các nguyên tố U, Th, K trong mẫu đất
82
12
Bảng 2.11
Liều chiếu gây bởi các nguyên tố U, Th, K
82
13
Bảng 2.12
Suất liều hằng năm tác động lên mẫu gốm
83
14
Bảng 3.1
Danh sách mẫu đo đối sánh hai phương pháp
90
15
Bảng 3.2
Lượng hữu cơ trong mẫu gốm đo tuổi carbon phóng xạ
92
16
Bảng 3.3
Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ của mẫu gốm
nghiên cứu
94
17
Bảng 3.4
Kết quả xác định liều tích lũy trong mẫu gốm
96
18
Bảng 3.5
Kết quả xác định hàm lượng các nguyên tố phóng
xạ (U, Th, K) trong đất đá vây quanh và suất liều
chiếu hằng năm trên các mẫu
97
19
Bảng 3.6
Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang mẫu đối sánh
98
8
20
Bảng 3.7
Kết quả đo kiểm tra đối sánh với phương pháp
carbon phóng xạ
98
21
Bảng 3.8
Mẫu đo tuổi carbon phóng xạ ở khu di tích HTTL
101
22
Bảng 3.9
Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ khu di tích HTTL
101
23
Bảng 3.10
Kết quả đo tuổi trước đây của các tác giả khác
102
24
Bảng 3.11
Mẫu đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại di tích HTTL
103
25
Bảng 3.12
Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang di tích HTTL
104
26
Bảng 3.13
Kết quả đo tuổi mẫu gốm từ phịng thí nghiệm
Bicocca, Trường Đại học Milano (Italy)
106
27
Bảng 3.14
So sánh kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang giữa
phịng thí nghiệm Hà Nội và phịng thí nghiệm
Milano
107
28
Bảng 3.15
Mẫu đo tuổi carbon phóng xạ ở khu di tích Gị Tháp
108
29
Bảng 3.16
Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ khu di tích Gị Tháp
108
30
Bảng 3.17
Kết quả đo tuổi carbon phóng xạ trước đây của các
tác giả khác
109
31
Bảng 3.18
Mẫu đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại di tích Gị Tháp
110
32
Bảng 3.19
Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang di tích Gị Tháp
111
33
Bảng 3.20
Kết quả đo tuổi nhiệt huỳnh quang tại di chỉ Gò
Tháp của các tác giả khác
112
34
Bảng 3.21
Độ sâu và đặc điểm vật liệu các mẫu được chọn để
nghiên cứu
114
35
Bảng 3.22
Kết quả đo và tính tuổi của các mẫu nghiên cứu
115
36
Bảng 3.23
Kết quả đo tuổi 14C trong lỗ khoan BT2 của phịng thí
nghiệm Nagoya (Nhật Bản) thực hiện
116
9
MỞ ĐẦU
Lý do chọn đề tài
Niên đại luôn là một tiêu chí khoa học quan trọng trong nghiên cứu địa chất và
khảo cổ học, đặc biệt khoảng thời gian từ cuối Pleistocene trở lại đây. Đó là thời kỳ
đã diễn ra nhiều biến cố có ảnh hưởng mạnh mẽ đến quá trình hình thành và phát triển
sự sống của con người trên trái đất [25]. Mọi nghiên cứu và đánh giá về quá trình
phát triển của tự nhiên hay xã hội cũng chỉ thực sự có ý nghĩa khi được đặt trong một
khung niên đại đúng đắn [25, 30].
Kể từ sau những công bố đầu tiên về tuổi của Trái đất được xác định theo tỷ số
đồng vị của nguyên tố 235U/ 238U đến nay, trong mục tiêu xác định tuổi cho các mẫu
vật, các phương pháp vật lý hạt nhân luôn được coi là một trong những giải pháp tiên
phong bởi có độ tin cậy và tính ứng dụng cao [28, 29, 30]. Cho đến nay, số lượng các
phương pháp hạt nhân ứng dụng để xác định tuổi có thể đã lên đến vài chục và còn
tiếp tục tăng thêm nhờ những tiến bộ mới về khoa học và cơng nghệ. Mỗi phương
pháp đo tuổi này đều có những yêu cầu riêng về kỹ thuật thực hiện cũng như khả
năng đo được trong một khoảng niên đại thích hợp nào đó. Trong đó, với khoảng niên
đại từ cuối Pleistocen trở lại đây các phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang
(Thermoluminescence dating) và carbon phóng xạ (14C dating) đang được xem là
những phương pháp có khả năng ứng dụng hiệu quả, bởi chúng có độ chính xác
(precision) và độ đúng (accuracy) cao [84, 86, 87]. Ngồi ra, khả năng có thể triển
khai ứng dụng phổ biến cũng là một ưu thế đáng kể của các phương pháp này [35,
83, 85].
Ở nước ta, nhìn chung các nghiên cứu trước đây đã cho thấy khả năng ứng
dụng hữu hiệu của các phương pháp trong nghiên cứu khảo cổ học và địa chất học,
song cũng đã cho thấy có những vấn đề chưa hoàn toàn rõ ràng và thống nhất và để
phát huy hiệu quả của phương pháp, cần phải có những nghiên cứu tìm kiếm giải
pháp liên kết thích hợp giữa các phương pháp này.
10
Hiện nay, Đảng và Nhà nước đang chủ trương đẩy mạnh công tác nghiên cứu
đánh giá tài nguyên thiên nhiên và tài nguyên văn hóa, nhằm khai thác và phát huy
trong công cuộc xây dựng mới của đất nước. Do đó, yêu cầu nghiên cứu xác định
niên đại trong nghiên cứu địa chất và khảo cổ học trên toàn quốc rất lớn. Việc gửi
mẫu ra nước ngoài gặp rất nhiều khó khăn, khơng những về kinh phí, thủ tục ngoại
thương, mà cịn đặc biệt là khơng chủ động được thời gian làm ảnh hưởng tới tiến độ
thực hiện và không đáp ứng được tính thời sự của nghiên cứu.
Mặt khác, nhu cầu hội nhập quốc tế trong nghiên cứu khảo cổ học ở nước ta
đang được quan tâm đến, mà một trong những địi hỏi quan trọng đó là cần phải có
các kết quả đo tuổi bằng các phương pháp vật lý học. Do vậy, thành công của luận án
sẽ trực tiếp góp phần cung cấp các số liệu niên đại cho các di tích khảo cổ học.
Tác giả luận án cơng tác tại Bộ mơn Vật lý, Khoa Hóa - Lý kỹ thuật, học
viện Kỹ thuật Quân sự, Bộ Quốc phòng, do vậy việc triển khai thực hiện đề tài
là đáp ứng nhu cầu và mục tiêu của công tác nghiên cứu ứng dụng cơng nghệ hạt
nhân vì mục đích hịa bình phục vụ phát triển kinh tế và xã hội của đất nước trong
thời kỳ mới, trực tiếp góp phần nâng cao chất lượng và hiệu quả của cơng tác phân
tích xác định niên đại cho các nền văn hóa khảo cổ học trong nước, cũng như xác lập
khung niên đại tuổi tuyệt đối cho các thành hệ địa chất tại Việt Nam.
Với những yêu cầu khoa học và thực tiễn đã nói trên, tác giả chọn đề tài “Nghiên
cứu áp dụng kết hợp phương pháp carbon phóng xạ và phương pháp nhiệt
huỳnh quang trong xác định niên đại cổ vật và mẫu trầm tích” làm đề tài bảo vệ
luận án tiến sĩ của mình.
Mục tiêu nghiên cứu của luận án
Tìm hiểu và nghiên cứu phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ cho các mẫu hữu
cơ (có chứa carbon) trên hệ đo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL.
Tìm hiểu và nghiên cứu phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang cho các mẫu
gốm cổ (có chứa thạch anh) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A.
11
Đề xuất giải pháp lựa chọn kết hợp phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ và
phương pháp đo tuổi nhiệt huỳnh quang trong giải quyết nhiệm vụ phân tích xác định
niên đại cổ vật ở Việt Nam
Sử dụng các phương pháp đã nghiên cứu, phân tích xác định niên đại một số mẫu
vật khảo cổ học, từ đó đánh giá khả năng sử dụng của phương pháp cũng như thang
niên đại tuyệt đối của khu di tích đó.
Các nội dung nghiên cứu chính của luận án
Nghiên cứu tổng quan về các phương pháp đo tuổi carbon phóng xạ và đo tuổi
nhiệt huỳnh quang trong nước và quốc tế. Từ đó, đề xuất giải pháp lựa chọn và thực
hành ứng dụng kết hợp hai phương pháp này trong giải quyết nhiệm vụ xác định niên
đại cổ vật ở Việt Nam.
Nghiên cứu các giải pháp kỹ thuật trong thực hành đo tuổi carbon phóng xạ các
mẫu hữu cơ (có chứa carbon) trên hệ đo nhấp nháy lỏng, Tri-Carb 2770 TR/SL, bao
gồm: gia cơng làm giàu mẫu, phân tích xác định hoạt độ phóng xạ của đồng vị 14C,
xử lý số liệu và tính tốn tuổi cho mẫu vật.
Nghiên cứu các giải pháp kỹ thuật trong thực hành đo tuổi nhiệt huỳnh quang
các mẫu gốm cổ (có chứa thạch anh) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang, RGD-3A, bao
gồm: gia công làm giàu mẫu, phân tích xác định liều phóng xạ tích lũy (P), phân tích
xác định suất liều chiếu xạ hằng năm (Do), xử lý số liệu và tính tốn tuổi cho mẫu vật.
Áp dụng các giải pháp kỹ thuật đã nghiên cứu phân tích xác định niên đại tuyệt đối
cho một số mẫu gốm có chứa chất hữu cơ nhằm so sánh tương quan kết quả đo giữa hai
phương pháp và đề xuất giải pháp lựa chọn phép đo phù hợp.
Theo phương pháp đã lựa chọn phân tích xác định niên đại cho một số mẫu
vật tại một số địa điểm: Khu di tích Hồng Thành Thăng Long; Khu di tích quốc
gia đặc biệt Gò Tháp; Các lỗ khoan địa chất ven biển ở Bến Tre. So sánh kết quả đo
được với các phịng thí nghiệm khác, từ đó đánh giá độ tin cậy của kết quả đo và
góp phần cung cấp số liệu vào đánh giá niên đại chung của khu di tích.
12
Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án
Đã xác định được những giải pháp kỹ thuật thích hợp và đã được sử dụng hiệu
quả để đo tuổi mẫu vật hữu cơ (chứa carbon) bằng phương pháp carbon phóng xạ trên
hệ đo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL và đo tuổi mẫu vật vô cơ (chứa hạt thạch
anh) bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang trên hệ đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A
tại phịng thí nghiệm ở Việt Nam.
Các số liệu đo tuổi của luận án có độ chính xác tương ứng với phân tích của các
phịng thí nghiệm khác, đã góp phần đánh giá và khẳng định niên đại các giai đoạn
phát triển văn hóa của các khu tích khảo cổ học, cũng như q trình biến động mơi
trường trầm tích khu vực Bến Tre và ranh giới Pleistocene - Holocen ở vùng hạ lưu
sơng Mê Kơng.
Tính mới của luận án
Luận án đã xác định được các giải pháp gia cơng và xử lý mẫu thích hợp trong
phân tích xác định niên đại cổ vật bằng phương pháp carbon phóng xạ cho các mẫu
vật hữu cơ (gỗ, than cháy, vải, vỏ sò ốc...) trên hệ thống tổng hợp benzen TASK
BEZENE SYNTHESISER và máy đo nhấp nháy lỏng Tri-carb 2770 TR/SL tại Phịng
thí nghiệm, Viện Khảo cổ học Việt Nam.
Luận án đã xác định được các giải pháp gia công và xử lý mẫu thích hợp trong
phân tích xác định niên đại cổ vật bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang hạt thạch
anh thô (Quartz Coasre Grain Technique) cho các mẫu vật vơ cơ (gạch, ngói, gốm
cổ, đồ đất nung...) trên hệ đo nhiệt huỳnh quang RGD-3A tại Phịng thí nghiệm, Viện
Khảo cổ học Việt Nam.
Luận án đã phân tích xác định niên đại cho một số mẫu vật và các kết quả đo
được đã có giá trị tương ứng với kết quả đo của các phịng thí nghiệm khác. Những
kết quả này đã trực tiếp góp phần đánh giá và khẳng định niên đại các giai đoạn văn
hóa của các khu di tích Gị Tháp, khu di tích Hồng Thành Thăng Long, cũng như
13
q trình biến động mơi trường trầm tích khu vực Bến Tre và ranh giới Pleistocene Holocen ở vùng châu thổ hạ lưu sơng Mê Kơng.
Kết cấu của luận án
Ngồi mở đầu và kết luận, luận án gồm 3 chương:
- Chương 1: Tổng quan tình hình nghiên cứu
- Chương 2: Xác định niên đại bằng phương pháp carbon phóng xạ và phương
pháp nhiệt huỳnh quang
- Chương 3: Thực nghiệm và đánh giá
14
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU
1.1. MỘT SỐ PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH NIÊN ĐẠI PHỔ BIẾN HIỆN NAY
1.1.1. Giới thiệu chung về các phương pháp xác định niên đại
Xác định niên đại di tích, di vật bao giờ cũng là một trong những yêu cầu quan
trọng hàng đầu đối với nghiên cứu khảo cổ học. Như GS. Hà Văn Tấn đã từng nhận
định “Có di vật, song nếu khơng biết rõ niên đại, thì người làm khảo cổ học cũng
chẳng biết dùng vào việc gì” [25]. Đến nay, phương pháp thường được sử dụng là
xác định niên đại một cách tương đối, nghĩa là dựa trên những so sánh về loại hình,
màu sắc, hoa văn và trình độ chế tác,... Chẳng hạn như, “Các mẫu trơng giống nhau
thì cùng niên đại”, “mẫu đẹp hơn, hồn hảo hơn” thì muộn hơn “mẫu chưa đẹp, chưa
hoàn hảo”… Tuy nhiên, các niên đại xác định bằng phương pháp này cho thấy cịn
rất nhiều điều “thiếu thuyết phục” và khơng thể áp dụng với những hiện vật mới.
Chính vì vậy, cần phải có các phương pháp xác định niên đại có tính khách quan và
tin cậy hơn.
Với mục tiêu xác định niên đại cổ vật, cho đến nay các phương pháp vật lý hạt
nhân ln đóng vai trị quan trọng bởi độ tin cậy và khả năng ứng dụng hiệu quả. Bởi
các phương pháp xác định tuổi theo phương pháp hạt nhân đều chủ yếu dựa vào quy
luật suy giảm của số hạt nhân phóng xạ hoặc những biến đổi bên trong của mẫu vật
theo thời gian.
1.1.2. Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật và phương pháp hydrat
Phương pháp vòng sinh trưởng thực vật (Dendrochronology) được 2 nhà khoa
học A. E. Douglas và A. S. Astrnomer (Phịng thí nghiệm Tree-ring, Đại học Arizona)
đề xuất năm 1937 [23]. Đến năm 1963, Bryant Bannister đã xây dựng và tạo ra dãy
vòng hàng năm chuẩn của cây và mẫu hình vịng của gỗ cây (cùng loại) được so sánh
với dãy vịng hàng năm chuẩn đó để tìm vị trí (tương ứng với nó là thời điểm) mà
chúng khớp nhau [22, 23]. Đến nay, sau nhiều cơng trình nghiên cứu, phương pháp
này vẫn được sử dụng để xác định niên đại trong khảo cổ, đặc biệt là với nhu cầu
15
chuyển đổi các kết quả đo tuổi 14C sang Công lịch [15, 34]. Ngồi ra, phương pháp
này cũng có thể được sử dụng để xác định niên đại của các cấu trúc gỗ hiện thời và
xác định niên đại các đồ mỹ thuật, kiến trúc và dùng trong hiệu chỉnh đo tuổi của một
số phương pháp khác. Khoảng niên đại xác định hiệu quả của phương pháp này
khoảng 11 000 năm trở lại đây [30, 34].
Phương pháp hydrat là cách xác định niên đại theo lớp hydrat hóa (hydration)
được tạo thành trên bề mặt đá obsidian. Phương pháp này đã được các nhà khoa học
Irving Friedma, Robert L. Smith và Donovan Clark (Đại học Standford, Mỹ) đề xuất
và nghiên cứu từ những năm 1960-1970 [34, 46]. Obsidian là một dạng thủy tinh được
tạo ra trong quá trình núi lửa phun trào. Sau đó, trong q trình tồn tại đá này sẽ hấp
thụ nước từ môi trường tự nhiên xung quanh để dần dần tạo thành một lớp hydrat hóa
ở trên bề mặt và có thể đo được. Lớp này khơng thể nhìn thấy bằng mắt thường nên
khơng thể nhầm với lớp gỉ được tạo thành do vật liệu thay đổi hoặc phong hóa. Người
xưa lấy đá này để chế tác cơng cụ và q trình tách đá sẽ tạo ra các mặt tiếp xúc mới.
Do đó, đo độ dày của lớp hydrat hóa này, chúng ta có thể xác định được khoảng thời
gian từ khi công cụ đã được sử dụng đến nay. Phương pháp này có khả năng xác định
tuổi từ khoảng 15 000 năm trở lại đây [46].
1.1.3. Các phương pháp vật lý hạt nhân xác định niên đại
1.1.3.1. Phương pháp phân rã hạt nhân
a) Nguyên lý chung:
Khi phân rã, số lượng các hạt nhân phóng xạ sẽ suy giảm theo quy luật:
N(t1) =N(t0) e-λt
(1.1)
Trong đó: N(t0) là số hạt nhân tại thời điểm t0
N(t1) là số hạt nhân tại thời điểm t1
λ là hằng số phân rã
Theo đó, khoảng thời gian từ thời điểm t0 đến t1 sẽ được tính, theo cơng thức:
∆t = t1 - t0 =
16
1
λ
𝑙𝑛 [
𝑁(𝑡0 )
𝑁(𝑡1 )
]
(1.2)
Trong một số trường hợp, do không thể xác định được số hạt nhân tại thời điểm
(t0), thì có thể sử dụng phương pháp tỷ số hạt nhân. Nội dung như sau: Giả thiết ban
đầu khơng có hạt nhân con, số hạt nhân con chỉ do hạt nhân mẹ sinh ra, cả hạt nhân
mẹ lẫn hạt nhân con đều không có sự thất thốt ra khỏi mẫu, khơng có hạt nhân mẹ
mới được thêm vào và khơng có hạt nhân con được sinh bởi phản ứng hạt nhân gây
bởi tia vũ trụ.
Gọi Np là số hạt nhân mẹ, ND là số hạt nhân con. Từ hệ phương trình:
NP (t0) = NP (t1) + ND(t1)
(1.3)
NP (t1) = NP (t0) exp[ − λ(t1 – t0)]
ta thu được phương trình xác định tuổi như sau:
1 𝑁 (𝑡 ) 1
𝑁 (𝑡 )
∆ t = t1 – t0 = λ ln 𝑃 0 = λ ln [1 + 𝐷 1 ]
𝑁𝑃 (𝑡1 )
(1.4)
𝑁𝑃 (𝑡1 )
Phương trình (1.4) cho thấy khi xác định được tỷ số hạt nhân mẹ và hạt nhân
con có thể tính được tuổi của mẫu vật. Khoảng tuổi đo được của phương pháp phụ
thuộc vào chu kỳ bán rã của hạt nhân được sử dụng, thay đổi từ vài chục năm tới hàng
tỷ năm. Do vậy, dựa vào chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ, người ta phân phương pháp
xác định tuổi phóng xạ thành hai nhóm phương pháp như sau:
Xác định tuổi của các mẫu già theo phương pháp Uran - Chì, Argon - Kali, tỷ
số đồng vị Uran (238U/235U), Thori - Chì, Rubidi - Strontri,.
Xác định tuổi của các mẫu trẻ theo phương pháp Triti (3H), Carbon phóng xạ,
Nhiệt huỳnh quang, Chì 210, Radi - Radon (226Ra - 222Rn).
b) Các phương pháp phân rã hạt nhân xác định niên đại đối tượng “già”
i) Phương pháp Rubidi - Strontri.
Rubidi có hai đồng vị tự nhiên là 85Rb và 87Rb, trong đó 87Rb chiếm (87,835
± 0,013)% và là đồng vị phóng xạ - có chu kỳ bán rã T1/2 = (5,0 ± 0,2).1010 năm.
Strontri trong tự nhiên có bốn đồng vị
84
Sr - 0,55%;
17
86
Sr - 9,9%;
87
Sr - 7,0% và
87
88
Sr
Sr - 88% [8, 21]. Đối với một mẫu xác định, tỷ số 86 tăng còn tỷ số
Sr
87
Rb
giảm
Sr
86
theo thời gian. Phương trình xác định tuổi như sau:
87
86
87
trong đó
86
Sr 87 Sr
Sr 86 Sr 0
87
86
Rb t
(e 1)
Sr
Sr
là tỷ số hai đồng vị Strontri tại thời điểm hiện tại t,
Sr
87
đồng vị Strontri tại thời điểm ban đầu; còn
(1.5)
87
86
Sr là tỷ số hai
Sr 0
Rb
là tỷ số giữa hạt nhân 87Rb và 86Sr
Sr
86
tại thời điểm hiện tại [28]. Do chu kỳ bán rã của 87Rb rất lớn (cỡ 5.1010 năm), nên phương
pháp này chỉ áp dụng cho các mẫu có tuổi hàng tỷ năm.
ii) Phương pháp Argon - Kali
Phương pháp Argon - Kali là một trong các phương pháp để xác định tuổi của
các đối tượng già. Trong các mẫu đất đá luôn chứa Kali tự nhiên (39K, 40K và 41K),
trong đó 40K là hạt nhân phân rã β- có chu kỳ bán rã T1/2 = 1,4.109 năm [8, 21]. Năm
1973, Wezsacker đưa ra giả thiết về sự hình thành các đồng vị này trong mẫu vật với
2 khả năng biến đổi trạng thái là:
Ca + β- +
(88%)
K + ek 40Ar +
(12%)
40
40
K
40
(1.6)
Do đồng vị 40Ca khá phổ biến trong tự nhiên, nên tuổi của mẫu vật sẽ được xác
định dựa vào tỷ số 40Ar/40K và được gọi là phương pháp Argon - Kali. Phương trình
tính tuổi như sau:
40
Ar
t 1885ln1 8,33 40
K
(1.7)
Nhược điểm chính của phương pháp này là khi các mẫu tồn tại ở nhiệt độ cao
40
thường dẫn tới sự khuếch tán của Ar, do đó tỷ số
40
Ar
sai số với giá trị thực. Xác
K
40
định tuổi theo phương pháp Argon - Kali đối với loại mẫu này sẽ mắc phải sai số lớn.
Khoảng tuổi đo được từ vài trăm nghìn năm đến hàng chục triệu năm.
18
iii) Phương pháp Chì - Uran (210Pb)
Phương pháp Chì - Uran được sử dụng sớm nhất để xác định tuổi tuyệt đối của
các mẫu đất đá [8, 28]. Trong tự nhiên Chì có các đồng vị sau: 204Pb (chiếm 15%);
206
Pb (chiếm 23,6%); 207Pb (chiếm 22,6%); 208Pb (chiếm 52,3%).
Các đồng vị 206Pb; 207Pb, 208Pb là các sản phẩm phân rã phóng xạ tương ứng của
238
U; 235U; 232Th, các dãy phóng xạ như sau:
238
92
4
U T
206
82 Pb 8 2 He 6
4 , 53 .10 9
4
U T
207
82 Pb 7 2 He 4
7 ,13 .10 9
235
92
232
92
(1.8)
4
U T
208
82 Pb 6 2 He 6
18 ,89 .10 9
Phân tích hàm lượng của U, Th và Pb trên cùng một đối tượng sẽ thu được ba
207
206
tỷ số sau:
Pb
;
238
U
Pb
;
235
U
208
Pb
;
Th
232
Căn cứ vào giá trị của một trong ba tỷ số trên suy ra tuổi của đối tượng nghiên
cứu. Do chu kỳ bán rã của Thori rất lớn so với chu kỳ bán rã của 235U và 238U, nên tỷ
208
Pb
số 232 nhỏ hơn nhiều so với hai tỷ số kia. Vì vậy việc xác định tuổi theo tỷ số
Th
208
Pb
Th
232
có độ nhạy kém, khơng chính xác, hầu như khơng sử dụng [8]. Do đó, tuổi của các
206
Pb
đối tượng “già” thường được xác định theo hai tỷ số 238 và
U
207
Pb
.
U
235
Phương pháp xác định tuổi tương ứng được gọi là phương pháp Chì – Uran, và
tuổi được xác định theo các phương trình sau:
1
t ln(1
1
t ln(1
206
Pb
) 6,5.109 ln(1
238
U
207
Pb
) 1,03.109 ln(1
235
U
19
206
Pb
)
U
(1.9)
Pb
)
235
U
(1.10)
238
207
Trong thực tế, thường có sự mất mát hoặc bổ sung đồng vị Chì hoặc Uran, do
đó để tăng độ tin cậy, người ta sẽ kết hợp 2 phương trình trên thành đường đẳng thời
gian cho cặp tỉ số Pb/U. Dựa vào đường đẳng thời gian ta xác định được tuổi của mẫu
vật. Phương pháp phân tích tỷ số Chì - Uran của hệ mẫu được trình bày ở trên khơng
những xác định được tuổi của các mẫu mà cịn cho biết thời điểm hệ mẫu trên khơng
cịn là hệ kín. Và khoảng thời gian mà phương pháp này xác định được từ vài chục
triệu năm cho đến hàng nghìn triệu năm.
iv) Phương pháp tỉ số đồng vị Uran - Radi.
Phương pháp tỉ số đồng vị Uran - Radi được áp dụng xác định tuổi của mẫu khi
trạng thái cân bằng thế kỉ giữa Uran và Radi chưa được thiết lập. Giả thiết là Radi tại
thời điểm ban đầu chưa có, Radi trong mẫu hồn tồn do Uran sinh ra, sau thời gian
khoảng 106 năm lượng radi và Uran trong mẫu sẽ đạt cân bằng với tỉ lệ 1g U có (3,4
± 0,1).10-7 g Radi [8, 21, 28].
Trong tự nhiên, nhiều thành tạo địa chất thường ở trạng thái thiếu Radi và tuổi
của chúng sẽ được xác định theo mức độ thiếu hụt này. Sai số của tuổi phụ thuộc vào
độ chính xác khi xác định tỉ số Ra/U và khoảng thời gian xác định của phương pháp từ
100.000 năm đến hàng triệu năm.
c) Các phương pháp phân rã hạt nhân xác định niên đại đối tượng trẻ
i) Phương pháp xác định niên đại Tritri (3H)
Tritri (3H) là một đồng vị phóng xạ của hidro, nó phân rã - với năng lượng
cực đại là 18,6keV và chu kì bán rã 12,43 năm. Trong tự nhiên, đồng vị 3H được hình
thành ở tầng trên của khí quyển, nó nhanh chóng kết hợp với Oxi để tạo thành phân
tử nước (3H2O). Chính vì lí do này, 3H là một chất chỉ thị rất tốt trong nghiên cứu
khảo sát các nguồn nước. Khi đó, lượng 3H trong nguồn nước sẽ được làm giàu bằng
thiết bị chuyên dụng và xác định hoạt độ bằng các phép đo phóng xạ - trên hệ đo
nhấp nháy hoặc các khối phổ kế có độ nhạy cao.
20
Phương pháp này có hiệu quả khi cần nghiên cứu các nguồn nước có tuổi trong
khoảng trăm năm trở lại đây [24, 28, 29].
ii) Phương pháp carbon phóng xạ (14C)
Ý tưởng sử dụng đồng vị carbon phóng xạ (14C) để xác định tuổi mẫu khảo cổ
học được Williard Libby đề xuất vào năm 1949 [5, 103]. Trong tự nhiên, đồng vị 14C
chủ yếu được tạo thành trong khí quyển, từ các tương tác của nơtron với hạt nhân nitơ
14
N theo phản ứng:
n 147 N 146 C p 0,6MeV
(1.11)
Tính từ mặt đất, hiệu suất tạo 14C đạt giá trị cực đại ở độ cao 15km đến 20km.
Đồng vị 14C được tạo ra có tính chất hố học giống với 12C và 13C. Khi được tạo thành
nó nhanh chóng bị ơxi hố để thành 14CO2. Hình 1.1 mơ tả q trình tạo thành và chu
chuyển của 14C trong mơi trường.
Hình 1.1. Sơ đồ hình thành và chu chuyển 14C trong mơi trường tự nhiên [104]
Sơ đồ Hình 1.1 cho thấy, đồng vị carbon phóng xạ sinh ra từ khí quyển, do tác
dụng của tia vũ trụ với hạt nhân 14N. Sau khi tạo thành khí 14CO2 nó sẽ nhanh chóng
đi vào các nguồn chứa trên mặt đất (khí quyển, thuỷ quyển và sinh quyển) và duy trì
21