Luận văn Thạc sĩ Khoa học: Ảnh hưởng của một số tham số laser lên cường độ các mode của Radom laser phát ba mode

đại học quốc gia hà nội
Tr-ờng đại học khoa học tự nhiên

Hoàng Thị Bến

ảnh h-ởng của một số tham số laser
lên c-ờng độ các mode của random
laser phát ba mode

Luận văn thạc sĩ khoa học

Hà nội - 2011


đại học quốc gia hà nội
Tr-ờng ĐạI HọC KHOA HọC Tự NHIÊN

Hoàng Thị Bến

ảnh h-ởng của một số tham số laser
lên c-ờng độ các mode của random
laser phát ba mode

Chuyên ngành: Quang học
MÃ ngành:
60 44 11
Luận văn thạc sĩ khoa học
ng-ời h-ớng dẫn khoa học:
gs.tsKH. Đinh Văn Hoàng

Hà nội - 2011

MỤC LỤC
Lời cảm ơn ............................................................................................................ 1
Lời mở đầu ............................................................................................................ 2
Chương 1: Tổng quan về laser ngẫu nhiên ........................................................ 4
1.1. Giới thiệu về laser ngẫu nhiên .......................................................... 4
1.1.1. Laser ngẫu nhiên ....................................................................... 4
1.2.Một số lý thuyết cơ bản ...................................................................... 7
1.2.1. Lý thuyết phụ thuộc thời gian .................................................. 7
1.2.2.Lý thuyết bán cổ điển ................................................................ 9
1.2.3. Lý thuyết lượng tử .................................................................. 10
1.3.Quá trình phát triển của laser ngẫu nhiên ........................................ 11
Chương 2: Một số nghiên cứu cơ bản về laser ngẫu nhiên ............................ 15
2.1. Laser ngẫu nhiên phản hồi không kết hợp ..................................... 15
2.1.1. Ngưỡng phát .......................................................................... 15
2.1.2.Phổ bức xạ.............................................................................. 15
2.1.3. Tính chất động học ................................................................ 16
2.1.4. Hệ số liên kết của bức xạ tự phát β ....................................... 17
2.1.5. Điều khiển ngưỡng laser ngẫu nhiên ..................................... 17
2.2 .Laser ngẫu nhiên phản hồi kết hợp ................................................ 17
2.2.1. Hoạt động của laser trong bột ZnO ....................................... 17
2.2.2. Laser ngẫu nhiên phản hồi kết hợp ........................................ 23
2.3. Các trạng thái thống kê của các hăng giáng laser ngẫu nhiên ....... 24
2.4. Sự mở rộng không gian của các mode laser ngẫu nhiên ................ 26
2.4.1. Vị trí phổ cố định của mode .................................................. 26
2.4.2. Sự cạnh tranh mode .............................................................. 27
2.4.3. Sự mở rộng không gian của mode......................................... 29
2.4.4. Thống kê khoảng cách phổ các mode .................................... 31
2.5. Một số ứng dụng của các microlaser. ............................................. 32

54


Chương 3: Hoạt động của laser ngẫu nhiên phát ba mode 34
3.1. Đặt vấn đề. ..................................................................................... 34
3.2 Hệ phương trình cơ bản................................................................... 35
3.3. Phương pháp giải .......................................................................... 38
3.4. Khảo sát ảnh hưởng của các tham số ............................................. 40
3.4.1.Ảnh hưởng của tham số khuếch đại ........................................ 40
3.4.1.1. Ảnh hưởng của T ......................................................... 40
3.4.1.2. Ảnh hưởng của  01 .......................................................... 42
3.4.1.3.Ảnh hưởng của  02 .......................................................... 44
3.4.2. Ảnh hưởng của hệ số mất mát  ............................................ 45

55


Lời mở đầu
Trong những năm gần đây laser ngẫu nhiên đã thu hút được sự chú ý của
nhiều nhóm nghiên cứu cả về lý thuyết và thực nghiệm. Đây là một loại laser mới,
khác với các laser thông thường, khi ánh sáng được chiếu vào một chất có khả năng
tán xạ mạnh thì các photon sẽ bật ra theo các hướng ngẫu nhiên. Nếu điều này xảy
ra một cách liên tục thì quỹ đạo của một photon trong mơi trường khuếch đại sẽ rất
dài và ánh sáng có thể khuếch đại một cách đáng kể khi đi lại nhiều lần qua những
hạt tinh thể nhỏ như nhau. Nếu sự khuếch đại lớn hơn mất mát thì ánh sáng khuếch
đại trở thành ánh sáng laser. Mơi trường khuếch đại này có thể có dạng bột gồm các
tinh thể nhỏ, hay dung dịch hoặc màng vật liệu chứa các hạt tán xạ ngẫu nhiên. Qua
các nghiên cứu về laser ngẫu nhiên cho thấy: tính chất quang của mơi trường ngẫu
nhiên bao gồm cả sự khuếch đại và tán xạ ánh sáng, ngưỡng phát laser giảm khi sự

mất trật tự trong môi trường tăng lên, cường độ bơm tăng trến giá trị ngưỡng cực
đại thì số mode phát laser vẫn khơng đổi, chúng bão hòa tới một giá trị tới hạn được
xác định bởi độ mất trật tự trong hệ. Mặt khác, thông qua tìm hiểu về laser ngẫu
nhiên cịn có thể tạo ra hướng nghiên cứu sự tương tác giữa tính phi tuyến và sự
định xứ trong môi trường. Trong thời gian vừa qua đã có khá nhiều cơng trình
nghiên cứu được công bố liên quan đến động học của laser ngẫu nhiên, mối quan hệ
giữa cấu trúc môi trường bất trật tự và đặc trưng của mode phát.
Tuy nhiên, hầu như các vấn đề nêu trên vẫn còn nhiều điểm chưa sáng tỏ. Để
tiếp tục hướng nghiên cứu về mối quan hệ giữa môi trường bất trật tự và các đặc
trưng của các mode phát của laser ngẫu nhiên đã được đề cập đến trong cơng trình
nghiên cứu của nhóm tác giả Xunya Jiang, Soukoulis và H.Cao [50] về laser ngẫu
nhiên phát hai mode ổn định. Trong luận văn này chúng tôi mở rộng sang trường
hợp laser ngẫu nhiên phát ba mode ổn định. Tên đề tài của luân văn là :”Ảnh hưởng
của một số tham số laser lên cường độ các mode của Radom laser phát ba mode”
Ngoài phần mở đầu, phần kết luận và danh mục tài liệu tham khảo, nội dung
luận văn này được trình bày trong ba chương:

2


Chương 1: Tổng quan về laser ngẫu nhiên
Chưong 2:Một số nghiên cứu cơ bản về laser ngẫu nhiên
Chương 3: Ảnh hưởng của một số tham số laser lên cường độ các mode của
Radom laser phát ba mode.

3


Chương 1: Tổng quan về laser ngẫu nhiên
1.1. Giới thiệu về laser ngẫu nhiên

1.1.1. Laser ngẫu nhiên
Như chúng ta đã biết cấu tạo chung của laser thơng thường gồm có 3 bộ phận
chính: hoạt chất, buồng cộng hưởng, và bộ phận kích thích.
Hoạt chất là mơi trường vật chất có khả năng khuếch đại ánh sáng đi qua nó.
Buồng cộng hưởng có vai trị làm cho bức xạ do hoạt chất phát ra có thể đi
lại nhiều lần qua hoạt chất để được khuếch đại lên.
Bộ phận kích thích hay bơm có nhiệm vụ cung cấp năng lượng để tạo được
sự nghịch đảo mật độ tích lũy trong hai mức năng lượng nào đó của hoạt chất và
duy trì sự hoạt động của laser.
Buồng cộng hưởng thông dụng nhất là buồng cộng hưởng Fabry-Perot, được
hình thành từ hai gương, một gương có hệ số phản xạ rất cao, cỡ 99,99% cịn một
gương có hệ số phản xạ thấp hơn để tia sáng đi ra ngồi. Ánh sáng duy trì trong
buồng cộng hưởng giao thoa tăng cường sau khi đi qua một chu trình kín giữa các
gương và trở lại vị trí ban đầu của nó, sự trễ pha của một chu trình kín phải bằng số
ngun lần 2  . Khi khuếch đại quang học đủ lớn để bù trừ sự mất mát gây ra do
truyền qua của gương và do hấp thụ của vật liệu thì hoạt động laser xảy ra ở tần số
cộng hưởng.

Tuy nhiên, nếu có tán xạ bên trong buồng cộng hưởng thì ánh sáng

sẽ bị tán xạ theo những hướng khác nhau làm tăng sự mất mát và ngưỡng phát laser
sẽ cao hơn (hình 1.1).

Hình 1.1: Sơ đồ buồng cộng hưởng Febry-Perot được làm từ hai
gương với môi trường khuếch đại giữa chúng, gương bên phải có hệ số khuếch đại
R<1, các chấm đen là các tâm tán xạ ánh sáng laser ra khỏi buồng cộng hưởng

4

Tuy nhiên, sự tán xạ mạnh lại làm cho hoạt động của laser dễ dàng xảy ra.
Đặc biệt trong một số môi trường bất trật tự (disordered media), khi ánh sáng đi qua
các tâm tán xạ nhiều lần và nếu q trình tán xạ mạnh này được kích thích quang thì
những tán xạ lặp lại này có thể cung cấp phản hồi kết hợp và phát laser [87]. Nghĩa
là, khi quãng đường tán xạ tự do trung bình trở nên bằng hoặc nhỏ hơn bước sóng,
photon có thể quay lại tâm tán xạ ban đầu tạo thành vịng khép kín. Và nếu sự
khuếch đại dọc theo vịng khép kín lớn hơn sự mất mát thì sự phát laser xuất hiện.
Vịng kín này đóng vai trị như một buồng cộng hưởng laser khi độ dịch chuyển pha
sau một vòng bằng bội nguyên của 2л. Loại laser như vậy gọi là Random laser.
Không giống như các laser truyền thống với các buồng cộng hưởng xác định,
các buồng cộng hưởng của random laser tự hình thành do sự tán xạ quang mạnh
trong các hạt kích thước nano. Yêu cầu chủ yếu để quan sát được phát xạ của loại
laser này là kích thước hạt phải nhỏ hơn bước song kích thích. Cơ chế hoạt động
của nó dựa trên lý thuyết định sứ của Anderson (Anderson localization) [15] của các
điện tử trong môi trường bất trật tự. Hình 1.2 chỉ ra sơ đồ nguyên lý của random
laser và của laser truyền thống.

Hình 1.2: Sơ đồ nguyên lý:a) laser thường và b) Random laser
Cơ chế hình thành buồng cộng hưởng của các random laser và laser truyền
thống là khác nhau. Đối với các random laser, thì buồng cộng hưởng tự hình thành

5


một cách ngẫu nhiên theo các vịng khép kín trong một mơi trường bất trật tự. Do
đó, các phát xạ laser phát ra từ buồng cộng hưởng này cũng mang tính ngẫu nhiên.
Cịn đối với các laser truyền thống, buồng cộng hưởng thường được xác định trước
bằng cách dung gương phản xạ ở hai đầu môi trường hoạt chất. Và buồng cộng
hưởng này có nhiệm vụ lọc lựa và khuếch đại tần số laser.
Trong môi trường bất trật tự, ánh sáng được khuếch đại nhờ tán xạ nhiều lần,

để mô tả quá trình tán xạ người ta thường dung quãng đường tự do trung bình tán
xan ls và quãng đường tự do trung bình vận chuyển lt.
Quãng đường tự do trung bình tán xạ ls là khoảng cách trung bình mà ánh
sáng đi được giữa hai lần tán xạ liên tiếp.
Quãng đường tự do trung bình vận chuyển lt là khoảng trung bình sóng
truyền trước khi hướng lan truyền của nó được tự do.ls và lt có mối liên hệ như sau:
lt 

ls
1 cos 

(1.1)

Với cosθ là cosin trung bình của góc tán xạ, nó có thể tìm được từ những
thiết diện tán xạ khác nhau.
Ví dụ: Tán xạ Rayleight có cosθ=0 hay lt=ls
Tán xạ Mie có cosθ=0.5 hay lt=2ls
Sự khuếch đại ánh sáng do bức xạ cưỡng bức được mơ tả bằng chiều dài tăng
ích lg và chiều dài khuếch đại lamp.
Chiều dài tăng ích lg: là độ dài quãng đường mà qua đó cường độ khuếch đại
lên một thừa số e.
Chiều dài kuếch đại lamp: được xác định bằng khoảng cách trung bình giữa
điểm đầu và điểm cuối của những qng đường có chiều dài lg.
-Trong mơi trưịng đồng nhất khơng có tán xạ, ánh sáng đi theo đường thẳng,
vì thế lamp=lg.
- Trong trạng thái khuếch tán thì lamp= D.t , trong đó D là hệ số khuếch tán,
và t=

lg



, là vận tốc ánh sáng.

6


l
3

-Trong hệ 3 chiều thì D   . t do đó l amp 

l g .lt
3

Chiều dài khơng đàn hồi li: Tương tự như chiều dài tăng ích, chiều dài không
đàn hồi li được xác định là chiều dài mà qua đó cường độ ánh sáng giảm đi e lần do
hấp thụ.
Chiều dài khuếch đại labs: được xác định bằng biểu thức: l abs 

lt li
.Một môi
3

trường ngẫu nhiên được đặc trưng bởi các kích thước d và L. Có 3 chế độ để ánh
sáng di chuyển trong mơi trường ngẫu nhiên.
-Chế độ xung kích: L~lt.
-Chế độ khuếch tán:L>>lt>>λ
-Chế độ định xứ: kels≈1 ( ke là vectơ sóng hiệu dụng trong môi trường ngẫu
nhiên)(John 1991) [24].

1.2.Một số lý thuyết cơ bản
Nghiên cứu cơ sở lý thuyết trong hoạt động của laser ngẫu nhiên đóng vai trị
quan trọng giúp chúng ta hiểu rõ hơn về bản chất của hiện tượng này. Lý thuyết
laser ngẫu nhiên đến nay đã được rất nhiều nhà khoa học nghiên cứu. Tuy nhiên,
trong giới hạn luận văn này, chúng tôi chỉ đưa ra một số cơ sở lý thuyết tiêu biểu
của một số tác giả.
1.2.1. Lý thuyết phụ thuộc thời gian
Lý thuyết phụ thuộc thời gian của laser ngẫu nhiên liên kết hệ phương trình
Maxwell với hệ phương trình tốc độ của mật độ điện tích [22]. Mơi trường kích
thích hoạt động theo chế độ 4 mức năng lượng. Nhờ quá trình bơm, các hệ nguyên
tử ở mức 0 dịch chuyển lên mức 3. Tại mức 3, hệ nguyên tử sẽ chuyển không bức
xạ xuống mức 2 với hằng số thời gian  32 và tại đay nó khơng chuyển tự phát xuống
các mức dưới do mức 2 thuộc loại mức siêu bền. Bức xạ laser xuất hiện trong dịch
chuyển 2 và 1 với tần số  a và hằng số thời gian  21 . Mức 1 rất gần với mức 0 và có
liên kết quang với mức 3. Vì vậy, các bức xạ tự phát từ mức 3 xuống mức 1 sẽ qua
quá trình tích thốt mà chuyển ngay xuống mức 0. Q trình dịch chuyển từ mức 1

7


xuống mức 0 có thời gian  10 . Khi gọi mật độ tích lũy tại các mức tương ứng là N3,
N2, N1, N0 thì chúng phải thỏa mãn hệ phương trình sau:


N 3 r , t 

 dN 3 r , t  
 Pr t .N 0 r , t  
 dt
 32


 



 dN 2 r , t  N 3 r , t  E r , t  dPr, t  N 2 r, t 


.


 32
 a
dt
 21
 dt








 dN 1 r , t   N 2 r , t   E r , t  . dPr , t   N 1 r , t 
 dt
 21
 a
dt
 10





 dN 0 r , t  N 1 r , t  





P
t
.
N
r
,t
r
0
 dt

10


(1.5)

 

Trong đó Pr(t) đặc trưng cho tốc độ bơm ngoài, Pr , t  là độ phân cực và thỏa
mãn phương trình:
 

 
 
 r e2



d 2 Pr , t 
dPr , t 
2






r , t 





P
r
,
t

[
N
r
,

t

N
r
,
t
]
E
a
a
1
2
dt
c m
dt 2

(1.6)

Với  a và  a đặc trưng cho tần số trung tâm và độ rộng vạch của quá trình
dịch chuyển nguyên tử từ mức 2 về mức 1.  r 

1

 21

, c 

e 2 a2
; với e và m là điện
6 0 mc3

 

tích và khối lượng của điện tử. Thay Pr , t  vào hệ phương trình maxell:

 
Br , t 
  E r , t   
t
 
 
(1.7)
 
 E r , t  Pr , t 
  H r , t    r 

t
t
 
 
Ở đây Br , t   H r , t  . Sự mất trật tự được mô tả bởi sự thăng giáng không

gian của hằng số điện mơi  r  . Hệ phương trình Maxell được giải với phương

pháp FDTD để thu được sự phân bố trường điện từ trong môi trường ngẫu nhiên
(Taflove 1995)[42].
Jiang và Soukoulí cũng đã mơ phỏng hiện tượng phát laser trong hệ tự do
một chiều nhờ lý thuyết phụ thuộc thời gian. Tại ngưỡng bơm nhất định sẽ làm xuất
hiện các đỉnh phát laser trong phổ. Số mode phát laser tăng lên theo tốc đọ bơm và
kích thước của hệ. Khi tốc độ bơm đủ lớn, số mode phát không tăng thêm nữa mà

8


bão hoà tới một giá trị nhất định. Nguyên nhân dẫn tới hiện tượng bão hoà này là do
kết quả của quá trình cạnh tranh khuếch đại và sự định sứ không gian của các mode.
Khi một mode laser được phát thì mode đó bị giảm độ tăng ích do đó chỉ
những mode có năng lượng đử lớn thì mới có thể phát laser. Lý thuyết phụ thuộc
thời gian rất thích hợp cho việc mơ phỏng tính chất động học của laser. Năm 2002
Soukoulis [41] đã mô phỏng đặc trưng động học và dao động phục hồi trong laser
ngẫu nhiên.
Dựa trên cơ sở của phương pháp này, Vanneste và Sebbah đã nghiên cứu cấu
hình khơng gian của các mode phát laser trong môi trường tự do hai chiều [49]. Họ
đã so sánh các mode thụ động của một hệ tự do hai chiều với các mode phát laser
khi hệ có sự tăng ích. Trong trạng thái định xứ, đối với các mode thụ động khơng có
khuếch đại thì các mode này phát laser như nhau. Tuy nhiên, khi có bơm ngồi thì
các mode phát laser thay đổi theo vị trí của bơm, điều này cũng hoàn toàn phù hợp
với quan sát thực nghiệm. Do đó q trình bơm cục bộ của hệ cho phép kích thích,
lọc lựa những mode đựoc định xứ riêng rẽ. Năm 2002 Jiang và Soukoulis cũng đã
chỉ ra rằng trong hệ tự do khơng có khuếch đại, nếu biết mật độ trạng thái và trạng
thái riêng của hệ cũng như tần số khuếch đại ta có thể dự đốn chính xác mode nào
sẽ phát laser đầu tiên [23].
Lý thuyết phụ thuộc thời gian rất thích hợp cho việcmơ tả tính chất đơng học
của laser. Ngồi ra, nó cịn được sử dụng để nghiên cứu cơng tua không gian của
các mode phát laser trong môi trường ngẫu nhiên hai chiều.
Ưu điểm của lý thuyết này là nó có thể mơ phỏng hoạt động của laser trong
một mẫu thực khi đưa vào cấu trúc và thông tin và vật liệu. Q trình mơ phỏng
bằng số cho ta biết phổ laser, sự phân bố không gian của các mode và đặc trưng
động học.
1.2.2.Lý thuyết bán cổ điển

Lý thuyết laser bán cổ điển có thể tổng quát hóa và áp dụng cho cả laser ngẫu
nhiên đã được Jiang và Soukoulis đưa ra [23]. Sự thay đổi chậm cho phép ta biểu
diễn trường ánh sáng một cách gần đúng theo công thức:

9


E(r , t )  E (t )(r , t ). exp( it )

Trên cơ sở phương trình Maxwell đối với mơi trường ngẫu nhiên, người ta
có thể tìm được các phương trình về phần thực và phần ảo của hàm E (r , t ) :
 2 (r , t )   0 [ (r )   0  ' (r ,  )] 2 (r )  0
dE (t )
1  E (t )
 (  '' ( )  ) 0
dt
Q 2 

(1.4)
(1.5)

Với   và    ''  đặc trưng cho hằng số điện mơi trung bình và sự khuếch
đại. Phương trình (1.4) xác định tần số phát laser  , sự phân bố cường độ trường
(r ) và Q là hệ số phẩm chất. Số hạng  0  ' (r ,  ) gây ra sự dịch chuyển tần số phát

laser từ tần số riêng của hệ thụ động (hiệu ứng kéo). Khi Q lớn thì cần hệ số khuếch
đại nhỏ để đạt được ngưỡng phát laser. Khi  0  ' (r ,  )  1 thì hiệu ứng kéo rất yếu.
Tần số phát laser bằng tần số riêng và hàm sóng của mode phát laser gần tương tự
hàm riêng của hệ số thụ động. Phương trình (1.5) là phương trình biên độ phụ thuộc
thời gian, từ đây có điều kiện ngưỡng:

   '' ( ) 

1
Q

Phương trình này cũng cho biên độ ổn định của cường độ trường ở trên
ngưỡng phát laser.
1.2.3. Lý thuyết lượng tử
Lý thuyết lượng tử là cần thiết để hiểu biết các tính chất thống kê lượng tử
của laser ngẫu nhiên. Lý thuyết lượng tử chuẩn cho laser chỉ áp dụng đối với các
mode chuẩn rời rạc và khơng thể giải thích cho sự phát laser khi có mặt các mode
chồng chập nhau. Trong một môi trường ngẫu nhiên, đặc trưng của các mode phát
laser phụ thuộc vào sự mất trật tự của mơi trường đó. Nếu mức độ bất trật tự yếu sẽ
dẫn tới ánh sáng bị giam cầm ít hơn và dẫn tới hiện tượng chồng chập mạnh giữa
các mode.

10


Dựa trên cơ sở của phương pháp này, Beenakker đã nghiên cứu tính thống kê
tự nhiên của lý thuyết tán xạ tự do nhưng sự tiếp cận này bị hạn chế đối với mơi
trường tuyến tính và khơng thể mơ tả laser ngẫu nhiên trên ngưỡng phát [9]. Năm
2002, Hackenbroich và cộng sự đã phát triển một sơ đồ lượng tử hố cho các buồng
cộng hưởng quang học có số mode chồng chập nhau [21]. Với việc đưa vào môi
trường khuếch đại nó có thể sử dụng như là điểm xuất phát cho lý thuyết lượng tử
của laser ngẫu nhiên.
1.3.Quá trình phát triển của laser ngẫu nhiên
Trong những năm gần đây laser ngẫu nhiên đã thu hút được sự chú ý của các
nhà khoa học cả về lý thuyết lẫn thực nghiệm. Ý tưởng về laser ngẫu nhiên đã có từ
những năm 60, tuy nhiên đến gần đây nó mới thực sự được quan tâm.

Năm 1966, Ambartsumyan và cộng sự [1] đã thay thế một gương của buồng
cộng hưởng Fabry-Perot bằng một bề mặt tán xạ. Ánh sáng trong buồng cộng
hưởng sau mỗi lần tán xạ thì hướng của nó bị thay đổi. Vì thế, ánh sáng khơng trở
lại đúng vị trí ban đầu sau một chu trình. Sự phản hồi trong loại laser này là phản
hồi năng lượng hay phản hồi cường độ, đây là một loại phản hồi khơng kết hợp
(khơng cộng hưởng), sự thất thốt của bức xạ từ buồng cộng hưởng do tán xạ trở
thành cơ chế mất mát chiếm ưu thế đối với tất cả các mode. Ở đây xuất hiện một số
lượng lớn các cộng hưởng với độ phẩm chất Q thấp tạo ra sự chồng chập phổ và
hình thành nên một phổ liên tục không chứa các thành phần riêng rẽ ở những tần số
cộng hưởng được lọc lựa. Khi cường độ bơm tăng lên thì phổ bức xạ thu hẹp gần tới
tâm của vạch khuếch đại nên quá trình thu hẹp phổ chậm hơn khá nhiều so với laser
thông thường. Bức xạ như vậy của một laser sẽ khơng có tính kết hợp không gian và
không ổn định về pha. Năm 1970, ông cùng các cộng sự đã xây dựng laser khí liên
tục có phản hồi khơng cộng hưởng dựa vào bề mặt tán xạ [5].
Năm 1986, Markushev cùng cộng sự đã nghiên cứu cường độ bức xạ cưỡng
bức từ bột Na5La1-xNdx(MoO4)4 với bơm cộng hưởng nhiệt độ thấp (77K) [31]. Khi
cường độ bơm vượt quá ngưỡng thì phổ bức xạ của Nd3+ bị hẹp tới một vạch đơn và
thời gian tồn tại của xung bức xạ ngắn đi. Sau đó họ nhận thấy hiện tượng tương tự

11


trong một giải rộng của vật liệu tán xạ được kích hoạt bởi Nd3+ bao gồm: La2O3,
La2O3S, Na5La(MoO4),La3NbO7 và SrLa2WO4 [30]. Bột được bơm bởi một laser
xung khóa mode 20au. Khi năng lượng bơm đạt tới ngưỡng(0.05→0.1J.cm-1) thì
quan sát thấy một xung đơn với thời gian tồn tại vào cỡ từ 1au đến 3au. Số lượng
xung thời gian tồn tại và khoảng cách giữa chúng tùy thuộc vào cường độ bơm và
tính chất của vật liệu, hình dạng của hạt, kích thước hạt (Ter-Garielyan et al 1991)
[41]. Bức xạ quan sát được có hình dạng của bức xạ laser.
Sau đó, năm 1993 Gouedard cùng cộng sự [20] và năm 1996 Noginov [36]

đã có nghiên cứu chi tiết về laser bột (Power laser). Các vật liệu khuếch đại được
mở rộng từ bột pha tạp từ Nd3+ tới bột Ti:sapphire [34,35], bột pha tạp Pr3+ và LiF
được tán thành bột với các tâm màu. Mặc dù các hệ vật liệu này khác nhau về bản
chất nhưng hiện tượng quan sát được lại tương tự nhau. Xung bức xạ bị ngắn đi và
phổ bị hẹp ở phía trên ngưỡng bơm, cường độ bức xạ dao động tắt dần khi dùng
xung kích thích, nhảy vạch bức xạ từ một tần số rời rạc tới một tần số khác.Ơng và
cộng sự đã phân tích tính kết hợp không gian và thời gian của laser bột.Bức xạ của
bột trên ngưỡng là kết hợp không gian, thời gian kết hợp ngắn cỡ 56ps. Ở năng
lượng bơm gấp hai lần ngưỡng tính kết hợp khơng gian khơng đáng kể khi khoảng
cách giữa hai điểm trên bề mặt phát xạ cỡ 85µm [33].
Tuy nhiên, sự tiến bộ lớn nhất phải kể đến nghiên cứu của A.Genack, đặc
biệt là Babil Lanandy và cộng sự vào năm 1994 [26]. Họ quan sát bức xạ laser từ
một dung dịch Methanol Rhodamine 640 Perchlorate dye và các hạt TiO2. Phân tử
chất màu được kích thích quang bởi laser xung và được xem là mơi trường khuếch
đại. Các hạt TiO2 với đường kính cỡ 250nm đóng vai trị là những tâm tán xạ. Tại
cùng một ngưỡng vạch bức xạ giảm nhanh từ 70 đến 4nm và khoảng thời gian của
xung bức xạ bị ngắn đi từ 4au tới 100ps.
Tính chất ngưỡng cho thấy sự tồn tại của phản hồi. Bề rộng tương đối và đặc
trưng của phổ bức xạ bên trên ngưỡng cho thấy sự phản hồi không nhạy với tần số
hay không cộng hưởng. Thực nghiệm cho thấy ngưỡng giảm đi hai lần khi mật độ
tán xạ tăng từ 5.109 đến 2.5×1012cm-3 tại nồng độ chất màu là 2.5×1012M (Sha và

12


cộng sự 1994) [37].Theo Balachadran và Lawandy [6] sự phụ thuộc mạnh của
ngưỡng vào quãng đường tự do trung bình dịch chuyển chứng tỏ sự phản hồi bắt
nguồn từ sự tán xạ. Thực nghiệm cho thấy độ dày thực của mẫu lớn hơn nhiều so
với quãng đường tự do trung bình dịch chuyển nên sự dịch chuyển ánh sáng trong
mẫu là khuếch tán photon bị bức xạ có thể dễ dàng thoát ra khỏi vùng khuếch đại,

một phần của chúng thốt ra qua bề mặt trước khi vào khơng khí, phần cịn lại đi
sâu vào vùng mẫu khơng được bơm. Sau khi tán xạ nhiều lần, một số photon này
quay trở lại thể tích hoạt động để khuếch đại hơn nữa. Quá trình trở lại này tạo ra
phản hồi năng lượng. Sự tán xạ mạnh lên thì sự phản hồi sẽ càng mạnh thêm.
Ngưỡng phát laser đạt được ở thời điểm mà tốc độ mất mát photon cân bằng với tốc
độ phát xạ photon trong vùng khuếch đại.
Năm 1998, H.Cao cùng cộng sự đã phát hiện ra một quá trình hoạt động của
laser khác trong bột bán dẫn mất trật tự và những màng đa tinh thể [15,16,17,18].
Sự phản hồi được tạo ra bởi sự lặp lại của ánh sáng. Đó là kết hợp và cộng hưởng
khác với sự phản hồi khuếch tán. Loại laser này được gọi là laser ngẫu nhiên phản
hồi cộng hưởng hay phản hồi kết hợp. Các nghiên cứu cho thấy các mode phát trong
laser ngẫu nhiên phản hồi kết hợp có tương tác với nhau. Phần lớn các mode phát
đẩy nhau, một vài mode khác được liên kết.
Năm 2003, Wu cùng các cộng sự [3] đã nghiên cứu cả lý thuyết và thực
nghiệm về ngưỡng phát laser và những thăng giáng của nó trong một tập hợp của
các hạt tán xạ điện mơi hình cầu. Tỷ số giữa đường kính hình cầu với chiều dài
bước sóng biến đổi trong một tập hợp rộng phủ kín sự dịch chuyển từ vùng tán xạ
Rayleigh yếu tới vùng tán xạ Mie mạnh. Khi đường kính của các hạt tán xạ hình cầu
ZnO thay đổi từ nhỏ hơn 100nm tới 60nm thì ngưỡng phát laser ở hạt nhỏ giảm
nhanh, còn ở hạt lớn giảm chậm hơn. Sử dụng phương pháp FDTD (finie-different
time-domain) thì thu được ngưỡng phát laser và độ lệch chuẩn của nó là một hàm
của hạt trong hệ hai chiều.
Năm 2004, Wu và cộng sự [54] đã nghiên cứu chế tạo được tinh thể photonic
có cấu trúc hai chiều trong màng ZnO bằng kỹ thuật khắc chùm ion hội tụ. Qua quá

13


trình đo tần số phát laser và hình dạng khơng gian của các mode phát laser, họ đưa
ra kết luận rằng hoạt động laser xảy ra ở những mode sai hỏng được định xứ mạnh

gần biên của độ rộng vùng cấm photonic. Những mode sai hỏng này bắt nguồn từ
cấu trúc mất trật tự được tạo ra trong quá trình chế tạo màng, ngưỡng phát laser
thấp, hoạt động ở tần số gần vùng hồng ngoại.
Năm 2007, Stefano Lepri và công sự [56] đã nghiên cứu về thăng giáng
thống kê của ánh sáng phát ra từ laser ngẫu nhiên. Chúng đã được khảo sát trên cả
lý thuyết và trên thực nghiệm. Các đặc trưng của chuyển động khuếch tán của ánh
sáng dẫn tới các thăng giáng được phân bố theo Gaussian hay theo định luật công
suất (Levy) phụ thuộc vào các tham số điều khiển ban đầu. Trong vùng Levy, xung
lối ra không theo quy tắc dẫn đến sai số lớn so với đặc trưng trường chính. Các
cơng thức Monte Carlo của một mơ hình được đơn giản hóa bao gồm mật độ môi
trường đặc trưng cho hai miền thống kê và cung cấp một phép so sánh với các
phương trình động học. Thống kê khác của các thăng giáng giúp giải thích các quan
sát thực nghiệm gần đây

14


Chương 2: Một số nghiên cứu cơ bản về laser ngẫu nhiên
2.1. Laser ngẫu nhiên phản hồi không kết hợp
Từ các kết quả nghiên cứu của Lawandy và các cộng sự [26] đã dẫn tới nhiều
nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm về laser ngẫu nhiên phẩn hồi không kết hợp
được tổng kết thông qua các đặc trưng sau.
2.1.1. Ngưỡng phát
Năm 1995 Zhang đã khảo sát sự phụ thuộc của ngưỡng phát laser vào nồng
độ chất màu và chiều dài khuếch đại [55]. Ông nhận thấy ngưỡng đạt được tại
những điểm mà sự dịch chuyển của bơm được tẩy trắng. Năm 1996 Siddique đã khảo
sát kỹ hơn và thấy rằng sự tẩy trắng làm tăng sự xuyên sâu của bơm dẫn đến chiều dài
quãng đường tăng lên đối với ánh sáng trong buồng khuếch đại, điều đó dẫn tới sự
giảm đi của ngưỡng phát [39]. Ở chất màu Sulfo Rhodamine B có lắng các hạt TiO2,
cường độ ngưỡng bơm tăng cỡ 70 lần khi đường kính chùm kích thích gần với qng

đường tự do trung bình. Có được điều này là do vết chùm bơm rộng đã tạo ra một thể
tích khuếch đại rộng. Ánh sáng bức xạ có thể di chuyển một quãng đường dài trong
vùng hoạt động và được khuếch đại tiếp trước khi thoát ra. Sau khi ánh sáng đi vào
vùng thụ động (khơng được kích thích), sẽ có một xác suất lớn ánh sáng quay trở lại
vùng khuếch đại do diện tích được bơm rộng. Khi đường kính chùm kích thích nhỏ
thì ánh sáng bức xạ sẽ rời khỏi thể tích hoạt động sau một thời gian ngắn ở đó, điều
này làm cho tốc độ mất mát photon lớn hơn và ngưỡng phát cao hơn. Ảnh hưởng của
đường kính vết kích thích lên ngưỡng tiếp tục được Van Soest nghiên cứu và tới năm
1997 Beckering đã chỉ ra rằng sự khuếch đại do bức xạ cưỡng bức mạnh nhất khi
chiều dài hấp thụ của ánh sáng bơm và quãng đường tự do trung bình vận chuyển có
độ lớn xấp xỉ nhau [8]. Năm 2000 Totsuka đã tìm được một giá trị tới hạn của quãng
đường tự do trung bình đối với mỗi đường kính chùm, dưới giá trị tới hạn này thì hầu
như ngưỡng độc lập với quãng đường tự do trung bình [45].
2.1.2.Phổ bức xạ
Phổ bức xạ cưỡng bức bị dịch chuyển tương ứng với phổ phát quang.
Noginov đã chỉ ra rằng chính sự dịch chuyển này là nguyên nhân của sự hấp thụ và

15


bức xạ giữa hai trạng thái kích thích cơ bản và kích thích đơn đầu tiên của chất màu
[32]. Năm 1995 Zhang đã tìm thấy bức xạ bichromatic được tạo ra trong một hỗn
hợp hai chất màu với sự có mặt của tán xạ [55]. Các phân tử chất màu là loại donoacceptor và năng lượng chuyển dời giữa chúng tạo ra các đám bức xạ đôi. Cường độ
tương ứng của bức xạ cưỡng bức dono-acceptor phụ thuộc vào mật độ tán xạ, cường
độ bơm và nồng độ chất màu. Năm 1996 Sha đã quan sát bức xạ bichromantic với
độ rộng vạch hẹp trong dung dịch màu có các hạt tán xạ ở cường độ bơm lớn hoặc
có nồng độ chất màu cao [38].
John và Pang đã giải thích bức xạ bichromantic dưới dạng các dịch chuyển
bội ba và đơn của các phân tử chất màu [25]. Họ đã giải hệ phương trình tốc độ đối
với các phân tử chất màu để đưa ra một phương trình khuếch tán đối với cường độ

ánh sáng trong môi trường tán xạ với hệ số khuếch đại phi tuyến phụ thuộc cường
độ. Từ đó có thể giải thích được hiện tượng suy giảm độ rộng vạch bức xạ, sự phụ
thuộc của cường độ ngưỡng cũng như cường độ đỉnh bức xạ vào quãng đường tự do
trung bình vận chuyển, nồng độ chất màu và cường độ bơm.
2.1.3. Tính chất động học
Năm 1994, Sha đã nghiên cứu tính chất động học của bức xạ cưỡng bức
trong chất keo [37]. Ông chỉ ra rằng các xung bức xạ thu được ngắn hơn nhiều so
với xung bơm khi tốc độ bơm vượt quá ngưỡng bơm. Ví dụ có thể thu được xung
50ps khi hoạt chất đựơc kích thích bởi xung 3au. Năm 1996, Siddique đã quan sát
thấy rằng xung bức xạ phát ra từ môi trường kích hoạt có thời gian xung ngắn cỡ
20ps và được kích thích bởi xung bơm 10au [39]. Năm 1997 Berger đã sử dụng
phương pháp mơ phỏng Monte-Carlo để mơ hình hố tính chất động học của bức xạ
cưỡng bức từ môi trường bất trật tự. Kết quả mô phỏng của họ đã chỉ ra rằng với
xung bơm 10ps, xung bức xạ thu được có độ rộng vạch hẹp và nhanh chóng tiến tới
trạng thái ổn định [10]. Năm 2001 Soet đã giải thích các tính chất động học của bức
xạ cưỡng bức bằng cách giải phương trình liên kết giữa xung bơm và xung sáng bức
xạ và giải phương trình tốc độ đối với mật độ photon kích thích [47].

16


2.1.4. Hệ số liên kết của bức xạ tự phát β
Đối với laser thông thường, hệ số β được xác định là tỷ số giữa năng lượng
bức xạ tự phát trong các mode trên tổng năng lượng bức xạ tự phát [46]. Trong mơi
trường tán xạ, q trình phản hồi khuếch tán là vơ hướng vì thế sự khác biệt không
gian giữa các mode phát laser và các mode không phát laser không tồn tại. Do vậy
người ta đã sử dụng khái niệm: Sự chồng chập không gian của phổ bức xạ tự phát
với phổ laser như một tiêu chí để xác định hệ số liên kết bức xạ tự phát β.
2.1.5. Điều khiển ngưỡng laser ngẫu nhiên
Ngày nay cùng với sự phát triển của khoa học và công nghệ, nhiều kỹ thuật

tiên tiến đã được áp dụng để điều khiển ngưỡng phát laser. Injection looking là một
trong những kỹ thuật đó, nguyên lý cơ bản của phương pháp này là tạo mầm trong
môi trường tán xạ được bơm quang học, do đó bức xạ phát ra là đẳng hướng và có
cường độ rất lớn. Vào năm 2001, Wiersma và Cavalieri đã thực hiện điều hưởng
nhiệt độ để điều khiển chế độ bật và tắt của laser ngẫu nhiên. Tinh thể lỏng được
thấm qua thuỷ tinh macro-porous, khi nhiệt độ thay đổi kéo theo chiết suất tinh thể
thay đổi dẫn tới thay đổi phản hồi khuếch tán trong môi trường hoạt chất (Lee and
Lawandy 2002) [27].
2.2 Laser ngẫu nhiên phản hồi kết hợp
2.2.1. Hoạt động của laser trong bột ZnO
Laser ngẫu nhiên đã được phát hiện trong nhiều môi trường khác nhau. Ở
đây, chúng ta chỉ xét sự hoạt động của laser ngẫu nhiên trong bột ZnO. Các hạt ZnO
được tạo thành có kích thước trung bình cỡ 100nm và được lắng trên đế ITO nhờ
hiện tượng điện ly hoặc bị nén ở nhiệt độ thấp. Độ dày mẫu nằm trong khoảng từ
10μm tới 1mm. Hệ số lấp đầy khoảng 50%. Độ rộng góc Δθ của mặt nón tán xạ
phản hồi được xác định bởi quãng đường tự do trung bình vận chuyển lt.
 

0.7ne l  R 
k e lt

Trong đó ne là chiết suất của mẫu bột ZnO, ke là vectơ sóng của ánh sáng thử
trong mẫu, R là hệ số khuếch tán của mặt ranh giới mẫu- khơng khí, từ Δθ có thể

17


tính được lt ~λ. Qng đường tự do trung bình vận chuyển ngắn như vậy cho biết
tán xạ quang học rất mạnh trong ZnO. Mẫu ZnO được kích thích quang bằng bước
sóng 355nm hoặc 266nm của laser xung Nd:YAG ( tốc độ lặp lại 10Hz, độ rộng

xung 20ps). Chùm bơm được hội tụ thành một vết trên bề mặt mẫu với một góc tới
xác định. Phổ bức xạ ZnO được đo bằng máy quang phổ. Độ phân giải của phổ
khoảng 1.3 A0. Sự phân bố không gian của cường độ bức xạ ở bề mặt mẫu được thu
bởi một CCD camera nhạy với ánh sáng tử ngoại.

Hình 2.1: Phổ phát xạ từ bột ZnO khi cường độ kích thích tương ứng từ dưới
lên trên là 400,562,763,875 và 1387 kW/cm2. Độ dày của màng ZnO là 0.6μm.
Với phương pháp bơm trên, H.Cao cùng cộng sự đã thu được phổ bức xạ
laser từ màng đa tinh thể ZnO [25,26,27,28,29,30,31]. Kết quả thu phổ khi cường
độ bơm tăng dần được trình bày trên hình 2.8. Ở cường độ kích thích thấp, phổ bao

18


gồm một đỉnh bức xạ tự phát rộng. Khi công suất bơm tăng đỉnh bức xạ trở lên hẹp
hơn do sự khuếch đại ưu tiên ở tần số gần cực đại của phổ tăng ích. Khi cường độ
kích thích vượt một ngưỡng nào đó, rất nhiều đỉnh hẹp nhơ lên trong phổ bức xạ.
Độ rộng của các đỉnh này nhỏ hơn 0.3nm, nhỏ hơn 30 lần so với độ rộng của đỉnh
phổ bức xạ tự phát dưới ngưỡng. Khi cường độ bơm tăng hơn nữa, các đỉnh nhọn
xuất hiện. Các tần số của các đỉnh sắc nhọn phụ thuộc vào vị trí của mẫu, nghĩa là
khi vết kích thích di chuyển ngang trên màng các tần số của các đỉnh nhọn đã thay
đổi. Hiện tượng này cho thấy các đỉnh phổ rời rạc là do sự cộng hưởng không gian
đối với ánh sáng trong bột ZnO. Do các hạt ZnO có kích thước q nhỏ nên khả
năng những buồng cộng hưởng nhỏ được tạo thành bởi sự phản xạ nội tồn phần ở
bề mặt hạt có thể được loại trừ vì thế cộng hưởng khơng gian chủ yếu ở sự tán xạ.
Do tán xạ rất mạnh nên sự tán xạ ánh sáng lặp lại tăng lên. Sự giao thoa của ánh
sáng trở lại sau một tán xạ được tăng cường ở những tần số xác định. Vì vậy sự cần
thiết đối với giao thoa tăng cường của ánh sáng tán xạ phản hồi là lọc lựa tần số
cộng hưởng.

Hình 2.2: Sự phụ của cường độ bức xạ theo cường độ kích thích trong bột ZnO.

19


Hình 2.2 chỉ ra sự phụ thuộc của cường độ phổ bức xạ vào cường độ kích
thích. Ở trên ngưỡng cường độ bức xạ tích phân tăng nhanh hơn nhiều so với cơng
suất bơm và điều đó chỉ ra rằng hoạt động laser đã xuất hiện trong các màng ZnO.

Hình 2.3: Sự phân bố không gian của cường độ bức xạ trong bột ZnO.
Năng lượng của xung bơm là 5.2J(a) và 12.5J(b)
Trong hình 2.3, nhìn vào đồ thị phân bố khơng gian của cường độ bức xạ ta
thấy có những vùng cường độ bức xạ bị phân tách, rời rạc. Mỗi vùng bao gồm một
vài vết sáng có kích cỡ nằm trong khoảng từ 0.3 đến 0.6μm. Hiện tượng này có thể
được giải thích như sau: trong mỗi vùng ánh sáng là một vùng tán xạ mạnh, ánh
sáng có thể bị bẫy trong những vùng này nhờ sự tán xạ và giao thoa nhiều lần. Đối
với các hạt ZnO chỉ có ánh sáng ở tần số nhất định mới có thể bị giữ bởi hiệu ứng
giao thoa rất nhạy với tần số. Trong những vùng khác, ánh sáng bị giam giữ ở
những tần số khác nhau. Nói cách khác là có nhiều buồng cộng hưởng được hình
thành bởi giao thoa và tán xạ lặp lại. Nếu bẫy khơng hồn tồn thì ánh sáng sẽ làm
tăng mất mát cộng hưởng, khi sự khuếch đại đủ lớn để bù sự mất mát thì hoạt động
laser xảy ra trong những mode cộng hưởng này, chúng thể hiện ở những đỉnh phát
rời rạc trong phổ bức xạ hình 2.8. Do hạt ZnO cũng có các lỗi nên ở dưới ngưỡng
phát là sự tái hợp không bức xạ. Điều này dẫn đến sự tăng nhanh của cường độ bức
xạ [11].

20


Sự tăng theo thời gian của bức xạ được đo bởi streak camera, độ phân giải

theo thời gian là 2ps [41].

Hình 2.4: Sự thay đổi theo thời gian của bức xạ; (a) bên dưới ngưỡng,(b):
ngay trên ngưỡng,(c): trên ngưỡng
Theo hình 2.4 cho thấy sự thay đổi thời gian của bức xạ bên dưới ngưỡng
(a); ngay trên ngưỡng (b); và bên trên ngưỡng (c). Sự phân rã ban đầu của cường độ
bức xạ là rất nhanh. Thời gian phân rã cỡ 27ps, sau khoảng 50ps quá trình phân rã
nhanh này được thay thế bằng một quá trình phân rã chậm. Khi cường độ bơm vượt
quá ngưỡng thì xung bức xạ bị ngắn đi, sự phân rã ban đầu của cường độ là rất
nhanh. Quá trình phân rã nhanh ban đầu bị gây bởi bức xạ cưỡng bức nhanh và quá
trình phân rã chậm là do bức xạ tự phát và tái hợp không bức xạ. Khi cường độ bơm
tăng hơn nữa thì bức xạ cưỡng bức ban đầu mạnh hơn nhiều so với bức xạ tự phát
sau đó.
Tóm lại, so với các laser thơng thường thì laser hoạt động trong màng tinh
thể ZnO biểu thị sự khác biệt rõ rệt thể hiện ở chỗ:
-Thứ nhất là sự bức xạ laser trong màng ZnO đa tinh thể có thể quan sát
theo mội hướng và phổ bức xạ laser khác nhau với các góc quan sát khác nhau
(hình 2.5).

21


-Thứ hai là cường độ bơm yêu cầu đạt tới ngưỡng phụ thuộc vào diện tích
kích thích (2.6).
+ Khi diện tích kích thích giảm, mật độ ngưỡng laser tăng và khi diện tích
kích thích giảm dưới một kích thích giới hạn laser ngừng hoạt động do quãng đường
khép kín quá ngắn và khuếch đại năng lượng dọc theo vòng khép kín khơng đủ để
phát laser.
+ Khi diện tích kích thích tăng, nhiều đỉnh laser nhô lên hơn trong phổ phát
xạ mà chúng được giải thích là do sự hình thành nhiều vịng ánh sáng khép kín và

do vậy sẽ tăng số mode phát laser. Hình dạng và kích thước của các buồng cộng
hưởng laser thay đổi khi vết kích thích di chuyển dọc theo màng.
Kích thước và hình dạng của buồng cộng hưởng laser phụ thuộc vào hệ số
tăng ích quang học, kích thước hạt, sự tán xạ dọc theo vịng khép kín của màng cùng
các điều kiện biên vì các tần số laser biến đổi dọc theo màng.

Hình 2.5: Phổ bức xạ laser theo các góc kác

Hình 2.6: Phổ bức xạ laser khi diện tích kích

nhau:a)600; b)150 so với bề mặt mẫu ứng với

thích là 980,1350,1870μm2 và mật độ kích thích

1188kW/cm2 và 1130kW/cm2

là 1012kW/cm2

22