Khảo sát ảnh hưởng của độ dài buồng cộng hưởng và bán kính mặt thắt chùm tia lên công suất của laser đối stokes luận văn thạc sỹ vật lý

1

Mục lục
Mục lục1
Mở đầu............................................................................................................3
Chơng1. Cơ sở lý thuyết của laser đối Stokes
1.1. Tán xạ Raman............................................................................................4
1.2. Cờng độ các thành phần tán xạ..................................................................7
1.3. Cờng độ tán xạ Raman.............................................................................11
1.4. Tán xạ Raman cỡng bức...........................................................................14
1.5. Giới hạn giữa tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡng bức..............16
1.6. Tán xạ Raman cỡng bức mô tả qua độ phân cực phi tuyến......................19
1.7. Cờng độ tán xạ Raman cỡng bức trong không gian ba chiều...................29
1.7.1. Phơng trình Maxwell - Block ba chiều...........................................29
1.7.2. Lời giải gần trục của phơng trình Maxwell Block.....................31
1.7.3. Lời giải không gần trục của hệ phơng trình Maxwell-Block..........33
1.7.4. Cờng độ của sóng Stokes tổng quát ba chiều..................................34
1.7.5. Cờng độ Stokes trong trờng hợp giới hạn thời gian ngắn...............35
1.7.6. Cờng độ Stokes trong trạng thái ổn định........................................35
1.7.7. Trờng hợp tổng quát.......................................................................35
1.8. Hệ phơng trình tốc độ cho công suất trờng trong buång céng hëng........36
1.9. KÕt luËn ch¬ng……………………………………………………...….40
Ch¬ng 2. Khảo sát ảnh hưởng của độ dài buồng cộng hưởng và bán
kính mặt thắt chùm tia lên công suất của Laser đối Stokes
2.1. Biểu tức tỉ số công suất Stokes và đối Stokes trong chế độ ổn định...........42
2.2. ảnh hởng của tỉ số mất mát trong buồng cộng hởng..............................43
2.3. ảnh hởng của độ lệch pha........................................................................45
2.4. Hệ phơng trình tốc độ không thứ nguyên trong chế độ không ổn định...46
2.5. Quá trình hình thành xung trong buồng cộng hởng. ..............................47
2.6. ảnh hởng của độ dài buồng cộng hởng................................................49
2.7. ảnh hởng của bán kính mặt thắt chùm tia............................................ 50

2.8. Kết luận chơng....................................................................................... 53
Kết luận chung................................................................................................ 55
Tài liệu tham khảo...........................................................................................57


2

Mở đầu
1. Lý do chọn đề tài.
Bức xạ laser là nguồn sáng kết hợp với nhiều tính chất u việt nh: tính
định hớng, mật độ công suất cao và đơn sắc. Những tính chất u việt đó đà mở
ra những ứng dụng rộng lớn trong khoa học, công nghệ và trong đời sống
hàng ngày. Hiệu quả ứng dụng càng cao thì nhu cầu nâng cao phẩm chất của
chùm tia laser càng lớn. Một trong những nhu cầu đó là mở rộng vùng phổ
phát xạ và thay đổi đợc bớc sóng phát của bức xạ laser. Nhiều laser có bớc
sóng thay đổi đà đợc nghiên cứu, thiết kế và chế tạo dựa trên cơ sở phổ phát
xạ băng rộng của các phân tử hoạt chất và hiệu ứng quang phi tuyến. Các laser
này đà đợc đa vào sử dụng trong khoa học, kĩ thuật và đời sống.
Dựa trên hiệu ứng tán xạ Raman cỡng bức các nhà khoa học đà quan
tâm nghiên cứu và tạo ra các laser Raman. Laser Raman có các u điểm nổi bật
hơn so với các laser thông thờng là có thể sử dụng nhiều loại vật liệu làm môi
trờng khuếch đại và phát đợc các bớc sóng thay đổi trong vùng hồng ngoại


3

gần. Đồng thời laser Raman có nhiều ứng dụng trong khoa học - công nghệ và
đời sống.
Trong những năm gần đây, một số kết quả nghiên cứu lý thuyết về laser
Raman đà đợc công bố. Tuy nhiên những kết quả trên tập trung chủ yếu cho

laser phát liên tục, công st thÊp. Trong khi ®ã nhiỊu øng dơng trong ®êi
sèng cần đến laser Raman có công suất cao phát xung, đặc biệt laser Raman
phát bớc sóng không ảnh hởng đến mặt ứng dụng trong quân sự. Những
nghiên cứu lý thuyết cho laser loại này rất quan trọng, song vẫn còn bỏ ngỏ.
Chính vì vậy tác gỉa chọn đề tài nghiên cứu: Khảo sát ảnh hởng của độ dài
buồng cộng hởng và bán kính mặt thắt chùm tia lên công suất của Laser
đối Stokes ..

Chơng 1
Cơ sở lý thuyết của laser đối stokes
Trong chơng này tác giả nghiên cứu các quá trình về tán xạ Raman là
cơ sở quan trọng để chế tạo ra laser đối stokes. Sau đó sẽ dẫn ra hệ phơng
trình tốc độ cho biên độ trờng, hệ phơng trình tốc độ cho công suất trong
buồng cộng hởng của laser đối Stokes. Đây chính là những cơ sở quan trọng
để nghiên cứu ảnh hởng của các tham số đặc trng trong buồng cộng hởng lên
cơ chế phát của laser đối Stokes.
1.1. Tán xạ Raman
Hiện tợng tán xạ Raman đợc nhà bác học Raman phát hiện vào năm
1928. Khi hội tụ chùm sáng vào môi trờng vật chất (chất lỏng) ông phát hiện
ra rằng, trong chùm sáng thứ cấp sau khi đi qua môi trờng, ngoài thành phần
có tần số bằng tần số ánh sáng vào còn có hai thành phần có tần số lớn hơn và
nhỏ hơn (hình 1.1) [1], [2], [3].


4

Môi trờng tán xạ Raman
ánh sáng bơm tần số 0
ánh sáng tán xạ tần số S , 0 và A
Hình 1.1- Hiện tợng tán xạ Raman

Hiệu tần số của các thành phần chính bằng tần số dịch chuyển giữa các
mức năng lợng dao động hoặc quay trong phân tử môi trờng. Nh vậy khi
chiếu một chùm ánh sáng có tần số w0 vào một môi trờng gồm các phân tử sẽ
xảy ra các quá trình tán xạ sau đây: Tán xạ Rayleigh tự phát, là tán xạ ánh
sáng thứ cấp, tần số bức xạ của nó bằng tần số của nguồn sáng chiếu vào w0;
Tán xạ Raman tự phát: là kết quả tơng tác của ánh sáng tới với những kiểu
dao động hoặc quay của phân tử trong môi trờng. Tán xạ Raman bao gồm hai
thành phần: Stokes và đối Stokes. Thành phần Stokes ứng với tần số nhỏ hơn
tần số của ánh sáng tới (dịch về phía phổ màu đỏ-red shift) wS = w0 -wd, thành
phần đối Stokes có tần số lớn hơn tần số của ánh sáng tới (dịch về phía
phổ màu lục- blue shift) wA = w0 + wd.


5

J

bơm

bj

aj

Stokes

Đối
Stokes
b

E b E a w d
a

Hình1.2- Sơ đồ các mức năng lợng và
các chuyển dịch trong tán xạ Raman
a, b : các mức dao động; aj, bj: các mức quay; J: là các mức điện tử
Hiện tợng tán xạ Raman tự phát đợc giải thích dựa trên sơ đồ lợng tử
các mức năng lợng của phân tử trình bày trong hình 1.2. Các mức năng lợng
của phân tử bao gồm các mức điện tử, trong đó các mức J là mức điện tử kích
thích cao. Trong mức điện tử cơ bản chứa nhiều mức năng lợng dao động. Các
mức dao động này cách nhau một khoảng bằng nhau ứng với tần số d nằm
trong vùng hồng ngoại trung (4.000 - 650cm -1). Trong mỗi mức năng lợng dao
động lại có nhiều mức năng lợng quay. Các mức năng lợng quay cách nhau
một khoảng bằng nhau ứng với tần sè ωq n»m trong vïng hång ngo¹i xa (650 10cm-1). Đối với các môi trờng tán xạ Raman thì các mức J đợc gọi là các mức
kích thích cộng hởng xa khi w 0   E J  E a và đợc gọi là mức kích thích
cộng hëng gÇn khi w 0  E J  E a . Điều này đợc trình bày cụ thể trên hình 1.3
[3], [22].


6

Rayleigh
Đối
Stokes

Stokes
bj

b
d

aj
a
Rayleigh
Stokes
S

S
0
A

Đối
Stokes
A



Hình1.3- Các quá trình tán xạ
Nguồn ánh sáng chiếu vào môi trờng có tần số w0, là tập hợp các phô
tôn có năng lợng

w 0 .

Khi năng lợng photon thoả mÃn điều kiện

w 0 E J  E a   hc w 0  E J E a ta gọi là tơng t¸c céng hëng xa [13],

[23]. Sau khi hÊp thơ photon, các phân tử đang ở trạng thái a hoặc b sẽ nhảy
lên một mức năng lợng trung gian nào đó (Etg < EJ).
Nguyên tử hay phân tử tồn tại ở trạng thái đó trong một thời gian nhất
định rồi nhảy về các trạng thái có mức năng lợng b hoặc a và tái bức xạ các

photon. Các photon thứ cấp này sẽ phát xạ ra khỏi môi trờng. Phụ thuộc vào
trạng thái ban đầu và trạng thái cuối của các dịch chuyển mà ta có các bức xạ
thứ cấp là Rayleigh, Stokes hay đối Stokes.
Nếu trạng thái ban đầu và trạng thái cuối đều là a hoặc đều là b (cùng mức
năng lợng) ta có tán xạ Rayleigh. Nếu trạng thái ban đầu có mức năng lợng
thấp hơn mức năng lợng của trạng thái cuối ta có tán xạ Raman Stokes. Ngợc
lại khi trạng thái ban đầu có năng lợng lớn hơn mức năng lợng của trạng thái
cuối ta có tán xạ Raman đối Stokes. Cờng độ ánh sáng tán xạ là khác nhau


7

đối với mỗi tần số khác nhau. Trong đó mạnh nhất là tán xạ Rayleigh với tần
w 0 [3],

[20], [22].
Điều này có thể giải thích vì rằng trong trạng thái cân bằng nhiệt, phần
lớn các phân tử nằm ở trạng thái năng lợng thấp nhất a tuân theo phân bố
Boltzmann. Số phân tử nằm ở trạng thái dao động kích thích b rất nhỏ. Do đó
khi các phô tôn ngoài tác động vào môi trờng thì số lợng phân tử có mức năng
lợng thấp sẽ hấp thụ phô tôn lớn hơn số lợng phân tử hấp thụ photon nằm ở
mức năng lợng cao. Từ nguyên tắc này mà cờng độ tán xạ Stokes cũng lớn hơn
tán xạ đối Stokes. Do đó khó có thể quan sát đợc ánh sáng tán xạ đối Stokes
khi kích thích bằng chùm ánh sáng không đơn sắc. Tuy nhiên điều này cũng
chỉ đúng với tán xạ Raman tự phát. Để thấy đợc sự khác nhau về cờng độ tán
xạ ta dẫn ra tỉ lệ cờng độ của các thành phần tán xạ.
1.2. Cờng độ các thành phần tán xạ
Khi cho một trờng điện từ tác động lên hệ nguyên tử. Do sự tơng tác
của điện trờng mà trong phân tử xuất hiện mô men lỡng cùc  cu tØ lƯ thn
víi cêng ®é E cđa thành phần điện của trờng. Hệ số tỉ lệ là hƯ sè ph©n cùc 

 cu E

cđa ph©n tư [3]:
NÕu ta biĨu diƠn:
Trong ®ã

E0

(1.1)

E  E 0 cos w 0 t

(1.2)

là biên độ của điện trờng E , w 0 là tần số bức xạ thì mô men l-

ỡng cực dao động với tần số w 0 :

cu E 0 cos w 0 t

(1.3)

Theo điện động lực học, mỗi lỡng cực dao động trở thành nguồn bức xạ
có cờng độ I tỉ lệ thuận với bình phơng biên độ của mômen lỡng cực điện và
luỹ thừa bậc bốn của tần số dao động:

2
I M cu
w04

(1.4)

Từ (1.3) ta thấy biên độ của mô men cảm ứng là tích của biên độ điện
trờng và hệ số phân cực của phân tử
I 2 E02w04

M cu E 0 ,

nên ta có:
(1.5)

Đây chính là cờng độ của tán xạ Rayleigh.
Năm 1923 Smecal phát hiện ra rằng trong chùm bức xạ tán xạ xuất hiện
các phô tôn có năng lợng khác w 0 của phô tôn tán xạ Rayleigh. Năm 1925
bằng lý thuyết cơ lợng tử Kramer và Heisenberg đà phát hiện và khẳng ®Þnh


8

rằng trong các phô tôn tán xạ có thể tìm thấy không chỉ phô tôn có năng l ợng
w 0 ,

mà còn các phô tôn có năng lợng

w 0 w d ,q .

Năm 1927 Dirac đÃ

khẳng định lại điều này bằng lý thuyết cơ học lợng tử tán xạ.
Năm 1928, nhà khoa học ấn Độ Chandrasekhar Venkat Raman đà công

bố kết quả thí nghiệm về hiện tợng tán xạ mà các nhà lý thuyết nêu ra trên các
chất Benzen lỏng. Cũng trong năm đó Landsberg và Mandelsztam cũng khảo
sát thành công hiện tợng tán xạ trên tinh thể thạch anh. Hiện tợng tán xạ đó đợc gọi là hiện tợng tán xạ Raman.
Cơ chế tán xạ Raman đợc giải thích nhờ lý thuyết phân cực [3], [14].
Mô men lỡng cực cảm ứng gây ra do bức xạ điện trờng tỉ lệ với độ phân cực
của phân tử tuân theo công thức (1.1). Chúng ta nhớ lại rằng độ phân cực
chính là đại lợng vật lý xác định độ tự do về thế năng của điện tử so với hạt
nhân trong điện trờng. Độ phân cực càng lớn thì mối liên kết giữa điện tử và
hạt nhân hoặc tâm dơng của phân tử càng yếu và độ linh động của điện tử
càng lớn. Cần chú ý rằng trong thời gian dao động bình thờng theo chu kỳ của
cấu trúc phân tử, thì lực liên kết giữa các điện tử trong phân tử cũng thay đổi
theo chu kỳ. Tức là hệ số phân cực sẽ là hàm của tọa độ dao động chuẩn:
f q
(1.6)
Hàm số (1.6) có thể phân tích thành chuỗi Maclaurin với giả thiết độ lệch q gần
bằng không. Với trờng hợp phân tử hai nguyên tử có một toạ độ chuẩn q ta có:
 
1   2 
 q 2  ...
 q  
  q   q 0 
2

q
2

q

q 0

q 0

(1.7)

Sử dụng gần đúng điều hoà (giả thiết rằng dao động chuẩn dao động
gần điều hoà) ta chỉ quan tâm đến hai số hạng đầu, các số hạng sau bỏ qua.
Do độ lệch q cũng thay đổi theo chu kỳ, nên ta có:
Nh vậy trong gần đúng điều hoà thì:

q Q cos w d t

 
 Q cosw d t
  0  
 q 0

(1.8)
(1.9)

trong đó Q là biên độ và w d là tần số dao động chuẩn của phân tử.
Từ (1.9) ta thÊy hƯ sè ph©n cùc  sÏ thay đổi theo tần số dao động
chuẩn khi và chỉ khi  q 0 .
Sau khi thay (1.9) vµo (1.3) ta nhận đợc:


9

 
 cu  0 E0 cos w 0t  
 q


 QE0 cos w0t cos w d t
0

(1.10)

Sư dơng biến đổi lợng giác:
1
1
cos cos cos    cos   
2
2

Ta cã:
 cu  0 E0 cos w0t 
1  
 
2  q

1  

2  q


 QE0 cosw0  wd t
0


 QE0 cos w0 wd t

0

(1.11)

Công thức (1.11) giải thích một cách tờng minh hiện tợng Raman. Mô
men lỡng cực dao động sẽ có ba thành phần với ba tần số khác nhau: Rayleigh
(tần số w 0 ), Stokes w 0 w d và đối Stokes ( w 0 w d ).
Ta sẽ so sánh độ lớn cờng độ giữa ba vạch này. Thật vậy: mật độ c trú
trên mức kích thích Nb nhỏ hơn nhiều mật độ c trú ở mức thấp hơn Na, do đó
chuyển dịch đối Stokes sẽ nhỏ hơn chuyển dịch Stokes theo phân bố
Boltzmann:
E



Nb
e kT e
Na

w d
kT

(1.12)

Cờng độ của các thành phần:
I R  02 E02w04 ;
 
I S 
 q
 

I A 
 q

2


 Q 2 E02 w0  wd  4 ;
0

(1.13)

2


 Q 2 E02 w0  wd  4 ;
0

TØ lệ giữa cờng độ thành phần Stokes và thành phần Rayleigh sÏ lµ:
IS

IR

 

 q

2

 2 2
 Q E0 w 0  w d  4

0
10  3
 02 E02w 04

(1.14)


10

Trong vùng phổ Raman ở vùng nhìn thấy và cực tím thì w0 wd do đó
có thể lấy gần đúng

w 0  w d w 0 .

Nh vËy tØ sè tần số bậc bốn trong (1.14)

không lớn hơn một. Ngoài ra q thông thờng nhỏ hơn 0 và biên độ dao
động Q là đại lợng rất nhỏ. Kết quả cho ta thấy phổ Stokes sẽ yếu hơn phổ
Rayleigh cỡ 1000 lần. Và tỉ lệ giữa thành phần đối Stokes vµ Stokes sÏ lµ:
 

 q

IA

IS
 

 q

2


 Q 2 E02 w 0  w d  4
0
2


4
 Q 2 E02 w 0  w d 
0

e



w d
kT

w0  w d  4 e  kTw
w 0  w d  4

d



(1.15)

Bëi v× w0  wd suy ra w 0  w d  4 / w0  w d 4 1 , nên tỉ lệ cờng độ

IA / IS

quyết định bởi mật độ c trú của các mức dao động. Để biết cờng độ của tán
xạ đối Stokes ta cần phải biết cờng độ tán xạ Stokes, nhiệt độ môi trờng và
mức năng lợng chênh lệch giữa hai mức dao động. Trớc hết ta tính cờng độ
tán xạ Raman.
1.3. Cờng độ tán xạ Raman
Điều kiện xuất hiện phổ Raman là sự thay đổi độ phân cực theo khoảng
cách của dao động chuẩn. Điều này xuất phát từ biểu thức (1.11), vì khi đạo
hàm của độ phân cực bằng không thì chỉ có duy nhất phổ Rayleigh. Để ý r»ng
trong vïng hång ngo¹i chØ duy nhÊt xt hiƯn dao động này. So sánh với quy
tắc chọn lọc trong vùng hồng ngoại và vùng Raman cho ta thấy rằng một số
dao động không hoạt động trong vùng hồng ngoại sẽ hoạt động trong vùng
Raman và ngợc lại. Ví dụ dao động của phân tử hai nguyên tử đồng chất sẽ
không hoạt động trong vùng hồng ngoại nhng hoạt động trong vùng Raman.
Mô men lỡng cực của phân tử là một véc tơ, nhng độ phân cực lại là một
đại lợng không phải véc tơ mà là một ten xơ. Đại lợng này rất phức tạp và có thể
tởng tợng nh một khối elip với mặt xung quanh là điểm cuối của các véc tơ phân
cực. Ta gọi đây là ten xơ phân cực hay elip phân cực (xem hình 1.4). Dạng của
elip phân cực đợc biểu diễn bởi ba bán trục ; ; vuông góc với nhau. Ba
bán trục này tạo thành vết của ten xơ-giản ®å ph©n cùc.
xx

yy

zz


11

z
y
zz
yy

xx

x

Hình1.4- Elip phân cực của các phân tử
Trờng hợp chung nhất của giản đồ phân cực là khối elip có ba trơc kh¸c
khau khi

 xx  yy  zz .

Trêng hợp thờng gặp trong hầu hết các phân tử là khèi

elip quay khi    , tøc lµ cã hai trục bằng nhau và khác trục thứ ba.
Nh vậy khối elip này có hai trục đối xứng (gọi là hai trục quay). Các phân tử
thẳng thờng có dạng ten xơ phân cực loại này. Trờng hợp đặc biệt là ten xơ
xx

yy

zz

phân cực tròn khi . Loại phân cực này thờng gặp ở các phân tử
đồng nhất, khả năng tơng tác với trờng là nh nhau ở tất cả mọi hớng. Khi đó
xx

yy

độ phân cực trung bình sẽ là

zz

tb xx yy zz .

Phân cực không đồng nhất, tức là phân cực có dạng elip sẽ có độ phân
cực trung bình:
1
tb xx   yy   zz 
3

(1.16)

B»ng lý thuyÕt cơ lợng tử cho phép ta xác định cờng độ bức xạ tán xạ
do chuyển dịch của phân tử từ mức a đến mức b sẽ là [18]:
I ab

32 4
2
4
E  w0  wd      ab
3
9c


2

(1.17)

Trong công thức này E và 0 là véc tơ cờng độ và tần số của thành phần
điện của bức xạ đợc kích thích, d là tần số dao động giữa hai mức a và b. Đại
lợng là hệ số đáp ứng của mô men dịch chuyển


ab

ab

trong vïng hång

ngo¹i:
  


ab


 a*   b dV


(1.18)


12

Chúng ta cần chú ý đến sự khác nhau giữa và

ab

ab

. Khác với

mô men lỡng cực là véc tơ, thì là ten xơ có chỉ số dơng và . Hai
chỉ số này nhận một trong ba giá trị của hệ toạ độ Đề các: x, y, z và
x, y, z . Hơn nữa, độ phân cực đợc lấy tích phân theo thành phần thể tích
dV, còn mômen lỡng cực đợc lấy tích phân theo thành phần toạ ®é chuÈn dq,
ta cã:


(1.19)

 ab  
 a*  b dq


Độ phân cực là hàm của các toạ độ chuẩn. Tuy nhiên chúng ta không
biết một cách tờng minh. Nh thờng lệ ta có thể phân tích thành chuỗi
Maclaurin:
3 n  6 


     0   

q
i 

i

2

1 3 n  6   
 qi   
2 ij  qi q j
0


 qi q j ...

0

(1.20)

Khi lấy tích phân (1.18) ta chỉ giữ lại hai số hạng gần đúng điều hoà
đầu và bỏ qua các số hạng còn lại:
3 n 6


    0   

q
i 
i


 qi
0

(1.21)

Sè hạng thứ nhất xác định cờng độ tán xạ Rayleigh (a = b) tØ lƯ víi

  . Sè h¹ng thứ hai xác định cờng độ tán xạ Raman trong gần đúng điều


0

hoà do chuyển dịch giữa hai mức a và b của dao động chuẩn thứ i. Cờng độ
tích phân I của vạch Raman từ mức 0 đến mức 1 cđa dao ®éng thø i sÏ tØ lƯ
thn víi bình phơng đạo hàm của độ phân cực theo toạ ®é chn cđa dao
®éng nµy:


 
I i 
 qi

2



0

(1.22)

Tõ (1.14) và (1.15) ta thấy cờng độ tán xạ Raman tự phát rất yếu, khó
có thể quan sát đợc một cách rõ ràng nếu kích thích bằng chùm ánh sáng

không kết hợp, công suất yếu. Tuy nhiên những khó khăn trên đà đợc loại bỏ
từ khi laser ra đời. Nhờ ánh sáng kết hợp có cờng độ lớn mà hiện tợng tán xạ


13

Raman đối Stokes cũng nh Stokes đợc quan sát rõ ràng hơn. Sau đây chúng ta
sẽ xem xét điều kết luận trên.
1.4. Tán xạ Raman cỡng bức
Quá trình tán xạ Raman gọi là tự phát nếu sự biến đổi hằng số điện môi
không phụ thuộc vào trờng ngoài [3], [12]:
(1.23)

dn

trong đó dn là hằng số điện môi của môi trờng đồng nhất và đẳng hớng, còn
đặc trng cho sự thăng giáng của môi trờng. Chính thành phần này sẽ gây
nên hiện tợng tán xạ. Khi đó cờng độ của ánh sáng tán xạ Raman tự phát đ

ợc tính theo công thức sau: I S

I 0 RTV
l2

(1.24)

trong đó, I0 là cờng độ ánh sáng kích thích, V là thể tích môi trờng tán xạ, l là
khoảng cách từ đầu thu đến tâm môi trờng tán xạ và RT là hệ số tán xạ. Bằng
lý thuyết nhiệt động học về tán xạ ánh sáng vô hớng ta có thể đa ra biểu thức
2

4
2
cho hệ số tán x¹ nh sau [3]: RT     1 w20 sin
16 cN

(1.25)

trong đó là góc tạo bởi hớng thu và trục của chùm tia tới (xem hình 1.5 ),
N là số phân tử trong môi trờng.
Nh vậy qua (1.25) ta thấy, hệ số tán xạ hoàn toàn không phụ thuộc vào cờng độ ánh sáng vào, hay nói cách khác cờng độ tán xạ phụ thuộc tuyến tính
vào cờng độ ánh sáng kích thích.
Khi cờng độ của laser bơm đủ mạnh hơn một giá trị ngỡng xác định thì
ánh sáng Stokes phát ra đợc khuếch đại đáng kể theo hàm mũ. Quá trình này
gọi là tán xạ Raman cỡng bức [3], [5], [7], [21].
Ngợc với tán xạ tự phát, hiện tợng tán xạ trong đó sự thăng giáng hằng số
điện môi phụ thuộc cảm ứng vào trờng ngoài đợc gọi là tán xạ cỡng bức. Hệ
số khuếch đại Raman cỡng bức là biểu thức có sự tham gia cđa cêng ®é trêng
laser kÝch thÝch (IL):


14



ánh sáng bơm Môi trờng tán xạ
Phân bố trờng tán xạ
Hình 1.5- Phân bố trờng tán xạ Raman

N 2 c 2   
G 2

I
ws bnwL    0 L

(1.26)

trong đó w L là tần số bức xạ laser kích thích, b là tham số đồng tiêu bằng hai
lần độ dài Rayleigh, phụ thuộc vào bán kính mặt thắt chùm tia bơm nếu chùm
tia này có dạng phân bố không gian Gauss, I L là cờng độ chùm tia laser kích
thích. So sánh (1.25) và (1.26) ta thấy hệ số khuếch đại Raman tự phát là
không đổi đối với một môi trờng nhất định, trong khi đó hệ số tán xạ Raman
cỡng bức phụ thuộc vào cờng độ trờng laser tơng tác. Rõ ràng cờng độ của trờng tán xạ sẽ phụ thuộc phi tuyến vào cờng độ trờng laser kích thích. Tán xạ
cỡng bức có hiệu suất lớn hơn nhiều so với tán xạ tự phát. Ví dụ chỉ có gần 10 6 số phô tôn trong chùm tia kích thích bị tán xạ tự phát trên 1 cm môi trờng,
trong khi đó có thể đạt đến 100% số photon bị tán xạ cỡng bức.
Hiệu ứng cỡng bức không những có u điểm về mặt cờng độ mà còn có u
điểm về mặt cấu trúc chùm tia phát xạ. Nhờ hiệu ứng cỡng bức mà các phô
tôn bị cỡng bức sẽ cùng pha với phô tôn kích thích, đồng thời có hớng trùng
với hớng của phô tôn kích thích đó.
1. 5. Giới hạn giữa tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡng bức.
Tán xạ Raman tự phát đợc trình bày ở trên, tiêu biểu cho một quá trình
yếu, hiệu suất không lớn. Thậm chí đối với những chất ngng tụ mạnh (mật độ
cao) tiết diện tán xạ trong một đơn vị thể tích đối với tán xạ Raman Stokes chỉ
khoảng 10-6cm-1. Nghĩa là nếu có 106 hạt đi qua 1cm môi trờng tán xạ thì chỉ
có một hạt đợc tán xạ. Do đó hiệu suất của tán xạ Raman tự phát rất nhỏ, nên
việc khảo sát nó cha đợc đầy đủ. Vào những năm 60, laser đà ra đời và ngời ta


15

bắt đầu sử dụng nó để nghiên cứu sự tơng t¸c cđa trêng ¸nh s¸ng víi vËt chÊt.
Díi sù kÝch thích bởi cờng độ laser, sẽ thu đợc hiệu suất tán xạ cao từ (20 ữ

30) %. Nh vậy, tán xạ Raman cỡng bức tiêu biểu cho một quá trình tán xạ
mạnh dới tác dụng của trờng laser với vật chất.
ở đây chúng ta sẽ trình bày tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡng
bức gây bởi ánh sáng laser. Khi cờng độ laser nhỏ sẽ xảy ra quá trình tán xạ
Raman tự phát và khi cờng độ laser đủ lớn sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman cỡng bức. Vấn đề là chúng ta cần xác định đợc mối quan hệ giữa hai quá trình
đó và chỉ ra khi nào sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman
cỡng bức. Để giải quyết đợc điều đó, chúng ta sử dụng giả thiết nh sau [3],
[15]:
Giả sử một chùm laser đợc chiếu vào một môi trờng Raman. Gọi mL là số
photon trung bình trong mode laser, ms là số photon trung bình trong mode
Stokes, vµ D lµ mét h»ng sè tØ lƯ nào đó có giá trị phụ thuộc vào tính chất của
môi trờng. Khi đó Garmire giả thiết rằng: trong một đơn vị thời gian xác suất để
một photon từ mode laser chuyển sang mode Stokes đợc xác định bởi [3]:
Ps = DmL (ms + 1)

(1.27)

Giả thiết này đợc thoả mÃn v× thõa sè mL dÉn tíi sù phơ thc tun tính
của tốc độ tán xạ vào cờng độ laser, và thừa số (ms + 1) dẫn tới tán xạ cỡng
bức qua sù tham gia cđa sè photon Stokes ms vµ sự tán xạ tự phát qua sự tham
gia của đơn vị (một phô tôn Stokes). Sự phụ thuộc của xác suất Ps vào thừa số
(ms + 1) còn cho biết sự phụ thuộc cỡng bức và tự phát vào tốc ®é bøc x¹ tỉng
céng ®èi víi sù biÕn ®ỉi mét photon của hệ nguyên tử.
Vì Ps là xác suất trong một đơn vị thời gian để một photon trong mode
laser biến đổi thành một photon trong mode Stokes, do đó tèc ®é biÕn ®ỉi theo
thêi gian cđa sè photon Stokes chính bằng xác suất Ps. Do đó:
dms
Ps
dt

(1.28)

Thay (1.27) vào (1.28) thu đợc:
dms
DmL ms 1
dt

(1.29)


16

Mỗi một mode Stokes tơng ứng với một sóng lan truyền theo trục z trong môi
trờng tán xạ với vận tèc c/n khi ®ã dz = c/ndt, dÉn ®Õn:
dms
1 dms
1


DmL (ms  1)
dz
c / n dt
c/n

(1.30)

Nh vËy, b»ng sù lËp luận trên ta sẽ xác định đợc tốc độ biến ®ỉi sè photon
Stokes theo ph¬ng z:
dms
1


DmL  ms  1
dz
c/n

(1.31)

Sư dụng kết quả (1.31) để xác định quá trình tán xạ Raman tự phát và quá
trình tán xạ Raman cỡng bức tơng ứng với hai trờng hợp giới hạn đối ngợc
nhau tơng ứng với ms << 1 và ms >> 1.
+ NÕu ms << 1, tøc lµ sè photon trong mode Stokes nhỏ hơn đơn vị rất
nhiều. Khi đó, ta có thể bỏ qua mS ở vế phải (1.31) và thu đợc:
dms
1

DmL
dz
c/n

(1.32)

Giải (1.32) với giả thiết trờng laser không bị ảnh hởng bởi tơng tác và mL
không phụ thuộc vào z, khi đó thu đợc kết quả:
ms z

1
DmL z
c/n

(1.33)

Giới hạn này tơng ứng với tán xạ Raman tự phát. ở đây cờng độ Stokes tỉ
lệ với chiều dài của môi trờng Raman và số photon của trờng laser.
+ Nếu ms >> 1 nghĩa là số phô tôn trong mode Stokes rÊt lín. V× vËy ta
cã thĨ bá qua đơn vị trong (1.31) và thu đợc:
dms
1

DmL ms
dz
c/n

(1.34)

Giải (1.34) với giả thiết trờng laser với lợng phô tôn lớn, ta đợc:
ms z ms 0 e Gz

ở đây: G DnmL đợc gọi là hệ số khuếch ®¹i Raman
c

(1.35)


17

Trong phơng trình (1.35): ms(0) là số photon trong mode Stokes tại đầu
vào của môi trờng Raman. Phơng trình (1.35) mô tả tán xạ Raman cỡng bức.
Cờng độ Stokes tăng nhanh theo quy luật hàm e mũ, với khoảng cách truyền
qua môi trờng. Giá trị lớn nhất của cờng độ Stokes đợc quan sát tại lối ra của
miền tơng tác.

1.6. Tán xạ Raman cỡng bức mô tả qua độ phân cực phi tuyến.
Trong phần này, chúng tôi xác định độ phân cực toàn phần của trờng
Stokes và đối Stokes khi xem tán xạ Raman cỡng bức là quá trình tơng tác bốn
sóng (four-wave interaction). Giả thiết mỗi bức xạ quang học tơng ứng với
một kiểu dao động. Để cho đơn giản, ta xem kiểu dao động đó là một dao
động điều hoà, với tần số cộng hởng w v , hằng số suy giảm và
khoảng cách trung bình giữa các hạt nhân từ giá trị cân bằng
Phơng trình mô tả dao động của phân tử là:
~
~
~
d 2q
dq
F (t )
2~
2
wv q
dt
m
dt 2

~
q

~
q
0

là độ lệch

(hình 1.6).

(1.36)

ở đây F là lực tác động vào các hạt nhân của các nguyên tử, m là khối lợng rút
gọn các phân tử.
Khi có trờng ngoài tác dụng, độ phân cực của các phân tử không phải là
hằng số, mà phụ thuộc vào khoảng cách giữa các hạt nhân theo phơng trình:
~ (t )      q
~

0
 q
~  (t ) ,


(1.37)

0

trong đó 0 là độ phân cực của phân tử, ứng với khoảng cách giữa các hạt
nhân đợc giữ cố định tại vị trí cân bằng .

~
E t

q 0 q~ t

Hình 1.6 -Mô hình phân tử tán xạ Raman

18

Theo (1.37), khi phân tử dao động điều hoà thì ®é ph©n cùc biÕn ®ỉi
theo thêi gian dÉn tíi chiÕt suất của môi trờng cũng biến đổi theo thời
gian và đợc xác định bởi:

n~(t ) ~(t ) 14N~(t )
trong đó

(1.38)

~(t ) : hằng số. điện môi của môi trờng, N số phân tử của môi tr-

ờng. Sự biến ®ỉi theo thêi gian cđa chiÕt st m«i trêng sÏ làm thay đổi cờng
độ của một chùm ánh sáng khi đi qua môi trờng. Dới tác dụng của trờng
quang học

~
E ( z, t )

, mỗi phân tử sẽ bị phân cực và làm xuất hiện mô men lỡng

cực định xứ tại toạ độ z, đợc xác định với :

~
~
p ( z , t )  E ( z , t )

Năng lợng cần thiết để xác lập dao động của mô men lỡng cực này là:

W

1 ~
1
~
~
p z, t  E  z, t     E 2 ( z, t )
2
2

(1.39)
Chú ý năng lợng ta lấy theo giá trị trung bình bình phơng biên độ
trờng. Trờng quang học tác dụng vào các hạt nhân của các nguyên tử
một lực là:
dW
1
~
~
F ~   ~   E 2 ( z , t ) 
dq
2  q  0

(1.40)

Gi¶ thiÕt trêng quang học toàn phần đợc biểu diễn:
~
E ( z , t )  AL e i ( k L z  wLt )  AS e i ( kS z  wS t )  c.c.

(1.41)

Thay (1.41) vµo (1.40) ta cã:
~
  
F ( z, t )  ~  AL AL* e i (kz  t ) c.c.
 q 0





(1.42)

ở đây sử dụng các kí hiệu sau:

k k L  k S ;  w L  wS
(1.43)
Gi¶i phơng trình (1.36), với biểu thức (1.38) và giả thiết dạng nghiệm là:


19

q~ q()ei(kz t ) c.c.
ở đây q( ) là biên độ dao động của phân tử. Thay (1.40) vào (1.36) và sử
dụng (1.42) ta đợc:
1
 2 q()  2iq()  w 2 q ()   ~
v
m  q



 A A*
0 L S

(1.44)

Tõ ph¬ng trình (1.44) ta thu đợc biên độ dao động của phân tử là:
1
~ A A*
m  q
0 L s
q () 
  2  2i w 2
v

(1.45)

Độ phân cực của trờng đợc xác định nh sau:
~
~
~( z, t ) E
P ( z , t )  N~
p ( z , t )  N
( z, t ) 



i ( kz  t )
  
N  ~  q (w )e
 cc

 q  0

 A e
L

i ( k L z  w Lt )

 As e i ( k S z  w S t ) c.c.



(1.46)
Ta thấy độ phân cực phi tuyến này chứa nhiều tần số khác nhau. Độ phân cực
phi tuyến dao động theo tần số Stokes là:
~
PS ( z , t )  P (wS )e  iwS t c.c.

(1.47)
trong đó

P (w S )

là biên độ phức của phân cực Stokes đợc xác định bởi:


P (w S )  N  ~
 q

 *
 q () AL e ik S z

0

(1.48)
2

Thay (1.45) vµo (1.48) ta thu ®ỵc:

N   
2
 ~  AL AS
m q
P (wS )   2  0
eikS z
2
   2i wv

(1.49)

Gọi độ cảm Raman Stokes là: R (w S ) . Khi đó ta đặt biên độ phức của
phân cực Stokes P (w S ) theo độ cảm lµ: P (w S ) =6  R (wS ) AL
(1.50)
So sánh (1.49) và (1.50) thu đợc:

2

AS e ik S

z

20

2

N   
(
) ~ 
6m  q
0
 R (w S )  2
2
wv  (w L  ws )  2i (w L  wS )

(1.51)

BiƠu diƠn (1.51) díi d¹ng:
N  
(
) ~
6m  q

2



0
 R (w S ) 
 wv  (w L  w s ) w S  (w L  wV )  2i (w L w S )

.



(1.52)
ở đây tần số cộng hởng tức là
Phần

thực

w S w L wV

và

và

wV w L w S .

phần

ảo

của

Độ cảm Raman

R w S   ' R  w S   i " R w S đợc thể
hiện trên hình 1.7.

 R' w S 

w L  w

0

wS
"
R

 w S
Hình 1.7- Sự phụ thuộccủa độ cảm Raman vào tần số
Từ (1.52) thu đợc độ cảm Raman Stokes ở gần tần số cộng hởng là:
2

N
(
) ~
,
6m  q
0
 R (wS ) 
2wv wS  (w L  wV )  2iwV 



Hay



 
N
) ~
12mwv  q
 R (wS ) 
wS  (w L  wV )
(





2



0
 i

(1.53)