Khảo sát ảnh hưởng của độ dài buồng cộng hưởng và bán kính mặt thắt chùm tia lên công suất của laser đối stokes

1

Mục lục
Mục lục1
Mở đầu ............................................................................................................ 3
Ch-ơng1. Cơ sở lý thuyết của laser đối Stokes
1.1. Tán xạ Raman .......................................................................................... .4
1.2. C-ờng độ các thành phần tán xạ .............................................................. .7
1.3. C-ờng độ tán xạ Raman. .......................................................................... 11
1.4. Tán xạ Raman c-ỡng bức ......................................................................... 14
1.5. Giới hạn giữa tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman c-ỡng bức ........... 16
1.6. Tán xạ Raman c-ỡng bức mô tả qua độ phân cực phi tuyến.................... 19
1.7. C-ờng độ tán xạ Raman c-ỡng bức trong không gian ba chiều .............. 29
1.7.1. Ph-ơng trình Maxwell - Block ba chiều ......................................... 29
1.7.2. Lời giải gần trục của ph-ơng trình Maxwell Block .................. 31
1.7.3. Lời giải không gần trục của hệ ph-ơng trình Maxwell-Block ....... 33
1.7.4. C-ờng ®é cđa sãng Stokes tỉng qu¸t ba chiỊu ............................... 34
1.7.5. C-ờng độ Stokes trong tr-ờng hợp giới hạn thời gian ngắn ........... 35
1.7.6. C-ờng độ Stokes trong trạng thái ổn định ...................................... 35
1.7.7. Tr-ờng hợp tổng quát ..................................................................... 35
1.8. Hệ ph-ơng trình tốc độ cho công suất tr-ờng trong buồng céng h-ëng........36
1.9. KÕt luËn ch-¬ng……………………………………………………...….40
Ch-¬ng 2. Khảo sát ảnh hưởng của độ dài buồng cộng hưởng và bán
kính mặt thắt chùm tia lên cơng suất của Laser đối Stokes
2.1. BiĨu tức tỉ số công suất Stokes và đối Stokes trong chế độ ổn định...........42
2.2. ảnh h-ởng của tỉ số mất mát trong buồng cộng h-ởng..............................43
2.3. ảnh h-ởng của độ lệch pha........................................................................45
2.4. Hệ ph-ơng trình tốc độ không thứ nguyên trong chế độ không ổn định...46
2.5. Quá trình hình thành xung trong buång céng h-ëng. ..............................47

2

2.6. ảnh h-ởng của độ dài buồng cộng h-ởng................................................49
2.7. ảnh h-ởng của bán kính mặt thắt chùm tia............................................ 50
2.8. Kết luận ch-ơng....................................................................................... 53
Kết luận chung................................................................................................ 55
Tài liệu tham khảo...........................................................................................57


3

Mở đầu
1. Lý do chọn đề tài.
Bức xạ laser là nguồn sáng kết hợp với nhiều tính chất -u việt nh-: tính
định h-ớng, mật độ công suất cao và đơn sắc. Những tính chất -u việt đó đÃ
mở ra những ứng dụng rộng lớn trong khoa học, công nghệ và trong đời sống
hàng ngày. Hiệu quả ứng dụng càng cao thì nhu cầu nâng cao phẩm chất của
chùm tia laser càng lớn. Một trong những nhu cầu đó là mở rộng vùng phổ
phát xạ và thay đổi đ-ợc b-ớc sóng phát của bức xạ laser. Nhiều laser có b-ớc
sóng thay đổi đà đ-ợc nghiên cứu, thiết kế và chế tạo dựa trên cơ sở phổ phát
xạ băng rộng của các phân tử hoạt chất và hiệu ứng quang phi tuyến. Các laser
này đà đ-ợc đ-a vào sử dụng trong khoa học, kĩ thuật và đời sống.
Dựa trên hiệu ứng tán xạ Raman c-ỡng bức các nhà khoa học đà quan
tâm nghiên cứu và tạo ra các laser Raman. Laser Raman có các -u điểm nổi
bật hơn so với các laser thông th-ờng là có thể sử dụng nhiều loại vật liệu làm
môi tr-ờng khuếch đại và phát đ-ợc các b-ớc sóng thay đổi trong vùng hồng
ngoại gần. Đồng thời laser Raman cã nhiỊu øng dơng trong khoa häc - c«ng
nghƯ và đời sống.
Trong những năm gần đây, một số kết quả nghiên cứu lý thuyết về laser
Raman đà đ-ợc công bố. Tuy nhiên những kết quả trên tập trung chủ yếu cho

laser phát liên tục, công suất thấp. Trong khi ®ã nhiỊu øng dơng trong ®êi
sèng cÇn ®Õn laser Raman có công suất cao phát xung, đặc biệt laser Raman
phát b-ớc sóng không ảnh h-ởng đến mặt ứng dụng trong quân sự. Những
nghiên cứu lý thuyết cho laser loại này rất quan trọng, song vẫn còn bỏ ngỏ.
Chính vì vậy tác gỉa chọn đề tài nghiên cứu: Khảo sát ảnh h-ởng của độ
dài buồng cộng h-ởng và bán kính mặt thắt chùm tia lên công suất của
Laser đối Stokes ” .


4

Ch-ơng 1

Cơ sở lý thuyết của laser đối stokes
Trong ch-ơng này tác giả nghiên cứu các quá trình về tán xạ Raman là
cơ sở quan trọng để chế tạo ra laser đối stokes. Sau đó sẽ dẫn ra hệ ph-ơng
trình tốc độ cho biên độ tr-ờng, hệ ph-ơng trình tốc ®é cho c«ng st trong
bng céng h-ëng cđa laser ®èi Stokes. Đây chính là những cơ sở quan trọng
để nghiên cứu ảnh h-ởng của các tham số đặc tr-ng trong buồng cộng h-ởng
lên cơ chế phát của laser đối Stokes.
1.1. Tán xạ Raman
Hiện t-ợng tán xạ Raman đ-ợc nhà bác học Raman phát hiện vào năm
1928. Khi hội tụ chùm sáng vào môi tr-ờng vật chất (chất lỏng) ông phát hiện
ra rằng, trong chùm sáng thứ cấp sau khi đi qua môi tr-ờng, ngoài thành phần
có tần số bằng tần số ánh sáng vào còn có hai thành phần có tần số lớn hơn và
nhỏ hơn (hình 1.1) [1], [2], [3].

ánh sáng bơm tần số 0

Môi tr-ờng tán xạ Raman

ánh sáng tán xạ tần số S , 0 và A
Hình 1.1- Hiện t-ợng tán xạ Raman

Hiệu tần số của các thành phần chính bằng tần số dịch chuyển giữa các
mức năng l-ợng dao động hoặc quay trong phân tử môi tr-êng. Nh- vËy khi


5

chiếu một chùm ánh sáng có tần số 0 vào một môi tr-ờng gồm các phân tử
sẽ xảy ra các quá trình tán xạ sau đây: Tán xạ Rayleigh tự phát, là tán xạ ánh
sáng thứ cấp, tần số bức xạ của nó bằng tần số của nguồn sáng chiếu vào 0;
Tán xạ Raman tự phát: là kết quả t-ơng tác của ánh sáng tới với những kiểu
dao động hoặc quay của phân tử trong môi tr-ờng. Tán xạ Raman bao gồm
hai thành phần: Stokes và đối Stokes. Thành phần Stokes ứng với tần số nhỏ
hơn tần số của ánh sáng tới (dịch về phía phổ màu đỏ-red shift) S = 0 -d,
thành phần đối Stokes có tần số lớn hơn tần số của ánh sáng tới (dịch về
phía phổ màu lục- blue shift) A = 0 + d.
J

bơm

Stokes

Đối
Stokes

bj
b

aj

Eb Ea d

a

Hình1.2- Sơ đồ các mức năng l-ợng và
các chuyển dịch trong tán xạ Raman
a, b : các mức dao động; aj, bj: các mức quay; J: là các mức điện tử
Hiện t-ợng tán xạ Raman tự phát đ-ợc giải thích dựa trên sơ đồ l-ợng
tử các mức năng l-ợng của phân tử trình bày trong hình 1.2. Các mức năng
l-ợng của phân tử bao gồm các mức điện tử, trong đó các mức J là mức điện
tử kích thích cao. Trong mức điện tử cơ bản chứa nhiều mức năng l-ợng dao
động. Các mức dao động này cách nhau một khoảng bằng nhau ứng với tần
số d nằm trong vùng hồng ngoại trung (4.000 - 650cm-1). Trong mỗi møc


6

năng l-ợng dao động lại có nhiều mức năng l-ợng quay. Các mức năng l-ợng
quay cách nhau một khoảng bằng nhau ứng với tần số q nằm trong vùng
hồng ngoại xa (650 - 10cm-1). Đối với các môi tr-ờng tán xạ Raman thì các
mức J đ-ợc gọi là các mức kÝch thÝch céng h-ëng xa khi 0  E J Ea
và đ-ợc gọi là mức kích thích céng h-ëng gÇn khi 0  E J  Ea . Điều này
đ-ợc trình bày cụ thể trên hình 1.3 [3], [22].

Rayleigh
Đối
Stokes

Stokes
bj

b
d
aj
a
Rayleigh
Stokes
S

S 0 A

Đối
Stokes
A



Hình1.3- Các quá trình tán xạ
Nguồn ánh sáng chiếu vào môi tr-ờng có tần số 0, là tập hợp các
phô tôn có năng l-ợng 0 . Khi năng l-ợng photon thoả mÃn điều kiện

0  E J  Ea   hc 0  E J Ea ta gọi là t-ơng t¸c céng h-ëng xa
[13], [23]. Sau khi hÊp thơ photon, các phân tử đang ở trạng thái a hoặc b sẽ
nhảy lên một mức năng l-ợng trung gian nào đó (Etg < EJ).


7

Nguyên tử hay phân tử tồn tại ở trạng thái đó trong một thời gian nhất
định rồi nhảy về các trạng thái có mức năng l-ợng b hoặc a và tái bức xạ các
photon. Các photon thứ cấp này sẽ phát xạ ra khỏi môi tr-ờng. Phụ thuộc vào
trạng thái ban đầu và trạng thái cuối của các dịch chuyển mà ta có các bức xạ
thứ cấp là Rayleigh, Stokes hay đối Stokes.
Nếu trạng thái ban đầu và trạng thái cuối đều là a hoặc đều là b (cùng mức
năng l-ợng) ta có tán xạ Rayleigh. Nếu trạng thái ban đầu có mức năng l-ợng
thấp hơn mức năng l-ợng của trạng thái cuối ta có tán xạ Raman Stokes.
Ng-ợc lại khi trạng thái ban đầu có năng l-ợng lớn hơn mức năng l-ợng của
trạng thái cuối ta có tán xạ Raman đối Stokes. C-ờng độ ánh sáng tán xạ là
khác nhau đối với mỗi tần số khác nhau. Trong đó mạnh nhất là tán xạ
Rayleigh với tần 0 [3], [20], [22].
Điều này có thể giải thích vì rằng trong trạng thái cân bằng nhiệt, phần
lớn các phân tử nằm ở trạng thái năng l-ợng thấp nhất a tuân theo phân bố
Boltzmann. Số phân tử nằm ở trạng thái dao động kích thích b rất nhỏ. Do đó
khi các phô tôn ngoài tác động vào môi tr-ờng thì số l-ợng phân tử có mức
năng l-ợng thấp sẽ hấp thụ phô tôn lớn hơn số l-ợng phân tử hấp thụ photon
nằm ở mức năng l-ợng cao. Từ nguyên tắc này mà c-ờng độ tán xạ Stokes
cũng lớn hơn tán xạ đối Stokes. Do đó khó có thể quan sát đ-ợc ánh sáng tán
xạ đối Stokes khi kích thích bằng chùm ánh sáng không đơn sắc. Tuy nhiên
điều này cũng chỉ đúng với tán xạ Raman tự phát. Để thấy đ-ợc sự khác nhau
về c-ờng độ tán xạ ta dẫn ra tỉ lệ c-ờng độ của các thành phần tán xạ.
1.2. C-ờng độ các thành phần tán xạ
Khi cho một tr-ờng điện từ tác động lên hệ nguyên tử. Do sự t-ơng tác
của điện tr-ờng mà trong phân tử xuất hiện mô men l-ìng cùc  cu tØ lƯ thn
víi c-êng ®é E của thành phần điện của tr-ờng. Hệ số tỉ lệ là hệ số phân cực
của phân tử [3]:

cu  E

(1.1)


8

NÕu ta biĨu diƠn:

E  E0 cos 0 t

(1.2)

Trong ®ã E 0 là biên độ của điện tr-ờng E , 0 là tần số bức xạ thì mô men
l-ỡng cực dao động với tần số 0 : cu  E0 cos 0 t

(1.3)

Theo ®iƯn ®éng lùc häc, mỗi l-ỡng cực dao động trở thành nguồn bức
xạ có c-ờng độ I tỉ lệ thuận với bình ph-ơng biên độ của mômen l-ỡng cực
điện và luỹ thừa bậc bốn của tần số dao động:

I M cu2 04

(1.4)

Từ (1.3) ta thấy biên độ của mô men cảm ứng là tích của biên độ điện
tr-ờng và hệ số phân cực của phân tử M cu E0 , nên ta có:

I 2 E0204

(1.5)

Đây chính là c-ờng độ của tán xạ Rayleigh.
Năm 1923 Smecal phát hiện ra rằng trong chùm bức xạ tán xạ xuất hiện
các phô tôn có năng l-ợng khác 0 của phô tôn tán xạ Rayleigh. Năm 1925
bằng lý thuyết cơ l-ợng tử Kramer và Heisenberg đà phát hiện và khẳng định
rằng trong các phô tôn tán xạ có thể tìm thấy không chỉ phô tôn có năng l-ợng
0 , mà còn các phô tôn có năng l-ợng 0 d ,q . Năm 1927 Dirac đà khẳng

định lại điều này bằng lý thuyết cơ học l-ợng tử tán xạ.
Năm 1928, nhà khoa học ấn Độ Chandrasekhar Venkat Raman đà công
bố kết quả thí nghiệm về hiện t-ợng tán xạ mà các nhà lý thuyết nêu ra trên
các chất Benzen lỏng. Cũng trong năm đó Landsberg và Mandelsztam cũng
khảo sát thành công hiện t-ợng tán xạ trên tinh thể thạch anh. Hiện t-ợng tán
xạ đó đ-ợc gọi là hiện t-ợng tán xạ Raman.
Cơ chế tán xạ Raman đ-ợc giải thích nhờ lý thuyết phân cực [3], [14].
Mô men l-ỡng cực cảm ứng gây ra do bức xạ điện tr-ờng tỉ lệ với độ phân cực
của phân tử tuân theo công thức (1.1). Chúng ta nhớ lại rằng độ phân cực
chính là đại l-ợng vật lý xác định độ tự do về thế năng của ®iƯn tư so víi h¹t


9

nhân trong điện tr-ờng. Độ phân cực càng lớn thì mối liên kết giữa điện tử và
hạt nhân hoặc tâm d-ơng của phân tử càng yếu và độ linh động của điện tử
càng lớn. Cần chú ý rằng trong thời gian dao động bình th-ờng theo chu kỳ
của cấu trúc phân tử, thì lực liên kết giữa các điện tử trong phân tử cũng thay
đổi theo chu kỳ. Tức là hệ số phân cực sẽ là hàm của tọa độ dao động chuẩn:
f q

(1.6)

Hàm số (1.6) có thể phân tích thành chuỗi Maclaurin với giả thiết độ lệch q gần
bằng không. Với tr-ờng hợp phân tử hai nguyên tử có một toạ độ chuẩn q ta có:
 
1   2  2
 q    q0    q   2  q  ...
 q  q0 2  q  q0

(1.7)

Sử dụng gần đúng điều hoà (giả thiết rằng dao động chuẩn dao động
gần điều hoà) ta chỉ quan tâm đến hai số hạng đầu, các số hạng sau bỏ qua.
Do ®é lƯch q cịng thay ®ỉi theo chu kú, nªn ta cã: q  Q cos d t

(1.8)

 
Nh- vậy trong gần đúng điều hoà thì:  0    Q cos d t
 q 0

(1.9)

trong đó Q là biên độ và d là tần số dao động chuẩn của phân tử.
Từ (1.9) ta thấy hệ số phân cực sẽ thay đổi theo tần số dao động
chuẩn khi và chỉ khi q  0 .
Sau khi thay (1.9) vµo (1.3) ta nhận đ-ợc:

cu 0 E0 cos 0t    QE0 cos 0t cos d t
 q 0

Sử dụng biến đổi l-ợng giác:
cos cos 

1
1
cos     cos   
2
2

(1.10)


10

Ta cã:
1  
2  q

 cu   0 E0 cos 0t  
1  
 
2  q


 QE0 cos 0  d t
0


 QE0 cos 0  d t
0

(1.11)

Công thức (1.11) giải thích một cách t-ờng minh hiện t-ợng Raman.
Mô men l-ỡng cực dao động sẽ có ba thành phần với ba tần số khác nhau:
Rayleigh (tần sè  0 ), Stokes 0  d  vµ ®èi Stokes ( 0   d ).
Ta sÏ so sánh độ lớn c-ờng độ giữa ba vạch này. Thật vậy: mật độ ctrú trên mức kích thích Nb nhỏ hơn nhiều mật độ c- trú ở mức thấp hơn Na, do
đó chuyển dịch đối Stokes sẽ nhỏ hơn chuyển dịch Stokes theo phân bố
Boltzmann:
E



d


Nb
e kT e kT
Na

(1.12)

C-ờng độ của các thành phần:
I R 02 E0204 ;
2

 
I S  
 q

 2 2
 Q E0 0  d 4 ;
0

 
I A  
 q

 2 2
 Q E0 0  d 4 ;
0

(1.13)

2

TØ lÖ giữa c-ờng độ thành phần Stokes và thành phần Rayleigh sÏ lµ:
2

   2 2
4
  Q E0 0  d 
I S  q  0

 10 3
2 2 4
IR
 0 E0  0

(1.14)

11

Trong vùng phổ Raman ở vùng nhìn thấy và cực tím thì 0 d do đó
có thể lấy gần ®óng 0  d  0 . Nh- vËy tØ số tần số bậc bốn trong (1.14)
không lớn hơn một. Ngoài ra q thông th-ờng nhỏ hơn 0 và biên độ dao
động Q là đại l-ợng rất nhỏ. Kết quả cho ta thấy phổ Stokes sẽ yếu hơn phổ
Rayleigh cỡ 1000 lần. Và tỉ lệ giữa thành phần ®èi Stokes vµ Stokes sÏ lµ:
2

   2 2
4

 Q E0 0   d 
 q  0

 d
0  d  e  kTd
IA
kT

e

I S    2 2 2
0  d 4
4

 Q E0 0   d 
 q  0



4



(1.15)

Bëi v× 0  d suy ra 0  d 4 /0  d 4 1 , nên tỉ lệ c-ờng độ
I A / I S quyết định bởi mật độ c- trú của các mức dao động. Để biết c-ờng độ

của tán xạ đối Stokes ta cần phải biết c-ờng độ tán xạ Stokes, nhiệt độ môi
tr-ờng và mức năng l-ợng chênh lệch giữa hai mức dao động. Tr-ớc hết ta
tính c-ờng độ tán xạ Raman.
1.3. C-ờng độ tán xạ Raman
Điều kiện xuất hiện phổ Raman là sự thay đổi độ phân cực theo khoảng
cách của dao động chuẩn. Điều này xuất phát từ biểu thức (1.11), vì khi đạo
hàm của độ phân cực bằng không thì chỉ có duy nhất phổ Rayleigh. Để ý rằng
trong vùng hồng ngoại chỉ duy nhất xuất hiện dao động này. So sánh với quy
tắc chọn lọc trong vùng hồng ngoại và vùng Raman cho ta thấy rằng một số
dao động không hoạt động trong vùng hồng ngoại sẽ hoạt động trong vùng
Raman và ng-ợc lại. Ví dụ dao động của phân tử hai nguyên tử đồng chất sẽ
không hoạt động trong vùng hồng ngoại nh-ng hoạt động trong vùng Raman.
Mô men l-ỡng cực của phân tử là một véc tơ, nh-ng độ phân cực lại là
một đại l-ợng không phải véc tơ mà là một ten xơ. Đại l-ợng này rất phức tạp và
có thể t-ởng t-ợng nh- một khối elip với mặt xung quanh là điểm cuối của các


12

véc tơ phân cực. Ta gọi đây là ten xơ phân cực hay elip phân cực (xem hình 1.4).
Dạng của elip phân cực đ-ợc biểu diễn bởi ba bán trục  xx ; yy ; zz vu«ng gãc víi
nhau. Ba bán trục này tạo thành vết của ten xơ-giản đồ phân cực.
z
y
zz
yy

xx

x

Hình1.4- Elip phân cực của các phân tử
Tr-ờng hợp chung nhất của giản đồ phân cực là khối elip cã ba trơc
kh¸c khau khi  xx   yy zz . Tr-ờng hợp th-ờng gặp trong hầu hết các phân
tử là khối elip quay khi xx   yy   zz , tøc lµ cã hai trục bằng nhau và khác
trục thứ ba. Nh- vậy khối elip này có hai trục đối xứng (gọi là hai trục quay).
Các phân tử thẳng th-ờng có dạng ten xơ phân cực loại này. Tr-ờng hợp đặc
biệt là ten xơ phân cực tròn khi xx yy zz . Loại phân cực này th-ờng gặp
ở các phân tử đồng nhất, khả năng t-ơng tác với tr-ờng là nh- nhau ở tất cả
mọi h-ớng. Khi đó độ phân cực trung bình sẽ là tb  xx   yy   zz .
Ph©n cùc không đồng nhất, tức là phân cực có dạng elip sẽ có độ phân
cực trung bình:

tb



1
xx yy zz

3



(1.16)

Bằng lý thuyết cơ l-ợng tử cho phép ta xác định c-ờng độ bức xạ tán xạ
do chuyển dịch của phân tử từ mức a đến møc b sÏ lµ [18]:


13

I ab

2
32 4 2
4





E





0
d

ab
9c 3


(1.17)

Trong công thức này E và 0 là véc tơ c-ờng độ và tần số của thành
phần điện của bức xạ đ-ợc kích thích, d là tần số dao động giữa hai mức a và
b. Đại l-ợng ab là hệ số đáp ứng của mô men dịch chuyển ab trong
vùng hồng ngoại:

 



ab

  a*   b dV

(1.18)



Chóng ta cÇn chú ý đến sự khác nhau giữa ab và ab . Khác với mô
men l-ỡng cực là véc tơ, thì là ten xơ có chỉ số d-ơng và . Hai chỉ
số này nhận một trong ba giá trị của hệ toạ độ Đề các: x, y, z và x, y, z .
Hơn nữa, độ phân cực đ-ợc lấy tích phân theo thành phần thể tích dV, còn
mômen l-ỡng cực đ-ợc lấy tích phân theo thành phần toạ ®é chuÈn dq, ta cã:


 ab   a*  b dq

(1.19)



Độ phân cực là hàm của các toạ độ chuẩn. Tuy nhiên chúng ta không
biết một cách t-ờng minh. Nh- th-ờng lệ ta có thể phân tích thành chuỗi
Maclaurin:


2

1 3n6   
 qi  
2 ij  qi q j
0

  
   0   
i  qi
3n 6


 qi q j  ...

0

(1.20)

Khi lÊy tích phân (1.18) ta chỉ giữ lại hai số hạng gần đúng điều hoà
đầu và bỏ qua các số hạng còn lại:



q
3n 6

0

i




i


 qi
0

(1.21)


14

Số hạng thứ nhất xác định c-ờng độ tán xạ Rayleigh (a = b) tØ lƯ víi

  . Sè hạng thứ hai xác định c-ờng độ tán xạ Raman trong gần đúng điều

0

hoà do chuyển dịch giữa hai mức a và b của dao động chuẩn thứ i. C-ờng độ
tích phân I của vạch Raman từ mức 0 ®Õn møc 1 cña dao ®éng thø i sÏ tØ lệ
thuận với bình ph-ơng đạo hàm của độ phân cực theo toạ độ chuẩn của
dao động này:

I
qi
i


2



0

(1.22)

Từ (1.14) và (1.15) ta thấy c-ờng độ tán xạ Raman tự phát rất yếu, khó
có thể quan sát đ-ợc một cách rõ ràng nếu kích thích bằng chùm ánh sáng
không kết hợp, công suất yếu. Tuy nhiên những khó khăn trên đà đ-ợc loại bỏ
từ khi laser ra đời. Nhờ ánh sáng kết hợp có c-ờng độ lớn mà hiện t-ợng tán
xạ Raman đối Stokes cũng nh- Stokes đ-ợc quan sát rõ ràng hơn. Sau đây
chúng ta sẽ xem xét điều kết luận trên.
1.4. Tán xạ Raman c-ỡng bức
Quá trình tán xạ Raman gọi là tự phát nếu sự biến đổi hằng số điện môi
không phụ thuộc vào tr-ờng ngoài [3], [12]:

dn

(1.23)

trong đó dn là hằng số điện môi của môi tr-ờng đồng nhất và đẳng h-ớng,
còn đặc tr-ng cho sự thăng giáng của môi tr-ờng. Chính thành phần này
sẽ gây nên hiện t-ợng tán xạ. Khi đó c-ờng độ của ánh sáng tán xạ Raman
tự phát đ-ợc tính theo công thức sau: I S

I 0 RTV
l2

(1.24)

trong đó, I0 là c-ờng độ ánh sáng kích thích, V là thể tích môi tr-ờng tán xạ, l
là khoảng cách từ đầu thu đến tâm môi tr-ờng tán xạ và RT là hệ số tán xạ.


15

Bằng lý thuyết nhiệt động học về tán xạ ánh sáng vô h-ớng ta có thể đ-a ra

1


sin 2
16 cN
2

biểu thức cho hệ số tán xạ nh- sau [3]: RT

4
0
2

(1.25)

trong đó là góc tạo bởi h-ớng thu và trục của chùm tia tới (xem hình 1.5 ),
N là số phân tử trong môi tr-ờng.
Nh- vậy qua (1.25) ta thấy, hệ số tán xạ hoàn toàn không phụ thuộc vào
c-ờng độ ánh sáng vào, hay nói cách khác c-ờng độ tán xạ phụ thuộc tuyến
tính vào c-ờng độ ánh sáng kích thích.
Khi c-ờng độ của laser bơm đủ mạnh hơn một giá trị ng-ỡng xác định thì
ánh sáng Stokes phát ra đ-ợc khuếch đại đáng kể theo hàm mũ. Quá trình này
gọi là tán xạ Raman c-ỡng bức [3], [5], [7], [21].
Ng-ợc với tán xạ tự phát, hiện t-ợng tán xạ trong đó sự thăng giáng hằng
số điện môi phụ thuộc cảm ứng vào tr-ờng ngoài đ-ợc gọi là tán xạ c-ỡng
bức. Hệ số khuếch đại Raman c-ìng bøc lµ biĨu thøc cã sù tham gia của
c-ờng độ tr-ờng laser kích thích (IL):



ánh sáng bơm Môi tr-ờng tán xạ
Phân bố tr-ờng tán xạ
Hình 1.5- Phân bố tr-ờng tán xạ Raman

N 2c 2
G 2
I

s bn L 0 L

(1.26)

trong đó L là tần số bức xạ laser kích thích, b là tham số đồng tiêu bằng hai
lần độ dài Rayleigh, phụ thuộc vào bán kính mặt thắt chùm tia bơm nếu chùm


16

tia này có dạng phân bố không gian Gauss, I L là c-ờng độ chùm tia laser kích
thích. So sánh (1.25) và (1.26) ta thấy hệ số khuếch đại Raman tự phát là
không đổi đối với một môi tr-ờng nhất định, trong khi đó hệ số tán xạ Raman
c-ỡng bức phụ thuộc vào c-ờng độ tr-ờng laser t-ơng tác. Rõ ràng c-ờng độ
của tr-ờng tán xạ sẽ phụ thuộc phi tuyến vào c-ờng độ tr-ờng laser kích thích.
Tán xạ c-ỡng bức có hiệu suất lớn hơn nhiều so với tán xạ tự phát. Ví dụ chỉ
có gần 10-6 số phô tôn trong chùm tia kích thích bị tán xạ tự phát trên 1 cm
môi tr-ờng, trong khi đó có thể đạt đến 100% số photon bị tán xạ c-ỡng bức.
Hiệu ứng c-ỡng bức không những có -u điểm về mặt c-ờng độ mà còn
có -u điểm về mặt cấu trúc chùm tia phát xạ. Nhờ hiệu ứng c-ỡng bức mà các
phô tôn bị c-ỡng bức sẽ cùng pha với phô tôn kích thích, đồng thời có h-ớng
trùng với h-ớng của phô tôn kích thích đó.
1. 5. Giới hạn giữa tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman c-ỡng bức.
Tán xạ Raman tự phát đ-ợc trình bày ở trên, tiêu biểu cho một quá trình
yếu, hiệu suất không lớn. Thậm chí đối với những chất ng-ng tụ mạnh (mật độ
cao) tiết diện tán xạ trong một đơn vị thể tích đối với tán xạ Raman Stokes chỉ
khoảng 10-6cm-1. Nghĩa là nếu có 106 hạt đi qua 1cm môi tr-ờng tán xạ thì chỉ
có một hạt đ-ợc tán xạ. Do đó hiệu suất của tán xạ Raman tự phát rất nhỏ, nên
việc khảo sát nó ch-a đ-ợc đầy đủ. Vào những năm 60, laser đà ra đời và
ng-ời ta bắt đầu sử dụng nó để nghiên cứu sự t-ơng tác của tr-êng ¸nh s¸ng

víi vËt chÊt. D-íi sù kÝch thÝch bëi c-ờng độ laser, sẽ thu đ-ợc hiệu suất tán
xạ cao từ (20 ữ 30) %. Nh- vậy, tán xạ Raman c-ỡng bức tiêu biểu cho một
quá trình tán xạ mạnh d-ới tác dụng của tr-ờng laser với vật chất.
ở đây chúng ta sẽ trình bày tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman c-ỡng
bức gây bởi ánh sáng laser. Khi c-ờng độ laser nhỏ sẽ xảy ra quá trình tán xạ
Raman tự phát và khi c-ờng độ laser đủ lớn sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman
c-ỡng bức. Vấn đề là chúng ta cần xác định đ-ợc mối quan hệ giữa hai quá


17

trình đó và chỉ ra khi nào sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman tự phát và tán xạ
Raman c-ỡng bức. Để giải quyết đ-ợc điều đó, chúng ta sư dơng gi¶ thiÕt nhsau [3], [15]:
Gi¶ sư mét chïm laser đ-ợc chiếu vào một môi tr-ờng Raman. Gọi mL là số
photon trung bình trong mode laser, ms là số photon trung bình trong mode
Stokes, và D là một hằng số tỉ lệ nào đó có giá trị phụ thuộc vào tính chất của
môi tr-ờng. Khi đó Garmire giả thiết rằng: trong một đơn vị thời gian xác suất
để một photon từ mode laser chuyển sang mode Stokes đ-ợc xác định bởi [3]:
Ps = DmL (ms + 1)

(1.27)

Giả thiết này đ-ợc thoả mÃn vì thừa số mL dẫn tới sự phụ thuộc tuyến tính
của tốc độ tán xạ vào c-ờng ®é laser, vµ thõa sè (ms + 1) dÉn tíi tán xạ c-ỡng
bức qua sự tham gia của số photon Stokes ms và sự tán xạ tự phát qua sự tham
gia của đơn vị (một phô tôn Stokes). Sự phụ thuộc của xác suất Ps vào thừa số
(ms + 1) còn cho biết sự phụ thuộc c-ỡng bức và tự phát vào tốc độ bức xạ
tổng cộng đối với sự biến đổi một photon của hệ nguyên tử.
Vì Ps là xác suất trong một đơn vị thời gian để một photon trong mode
laser biến đổi thành một photon trong mode Stokes, do ®ã tèc ®é biÕn ®ỉi theo

thêi gian cđa số photon Stokes chính bằng xác suất Ps. Do đó:
dms
Ps
dt

(1.28)

Thay (1.27) vào (1.28) thu đ-ợc:
dms
DmL ms 1
dt

(1.29)

Mỗi mét mode Stokes t-¬ng øng víi mét sãng lan trun theo trục z trong môi
tr-ờng tán xạ với vận tốc c/n khi ®ã dz = c/ndt, dÉn ®Õn:


18

dms
1 dms
1


DmL (ms  1)
dz c / n dt c / n

(1.30)

Nh- vËy, b»ng sù lËp luËn trªn ta sÏ xác định đ-ợc tốc độ biến đổi số
photon Stokes theo ph-ơng z:
dms
1

DmL ms 1
dz
c/n

(1.31)

Sử dụng kết quả (1.31) để xác định quá trình tán xạ Raman tự phát và quá
trình tán xạ Raman c-ỡng bức t-ơng ứng với hai tr-ờng hợp giới hạn đối
ng-ợc nhau t-ơng ứng với ms << 1 vµ ms >> 1.
+ NÕu ms << 1, tức là số photon trong mode Stokes nhỏ hơn đơn vị rất
nhiều. Khi đó, ta có thể bỏ qua mS ở vế phải (1.31) và thu đ-ợc:
dms
1

DmL
dz
c/n

(1.32)

Giải (1.32) với giả thiết tr-ờng laser không bị ảnh h-ởng bởi t-ơng tác và
mL không phụ thuộc vào z, khi đó thu đ-ợc kết quả:
ms z

1

DmL z
c/n

(1.33)

Giới hạn này t-ơng ứng với tán xạ Raman tự phát. ở đây c-ờng độ Stokes
tỉ lệ với chiều dài của môi tr-ờng Raman vµ sè photon cđa tr-êng laser.
+ NÕu ms >> 1 nghĩa là số phô tôn trong mode Stokes rất lớn. Vì vậy ta
có thể bỏ qua đơn vị trong (1.31) và thu đ-ợc:
dms
1

DmL ms
dz c / n

(1.34)

Giải (1.34) với giả thiết tr-ờng laser với l-ợng phô tôn lớn, ta đ-ợc:
ms z   ms 0eGz

(1.35)


19

ở đây: G

DnmL
đ-ợc gọi là hệ số khuếch đại Raman
c

Trong ph-ơng trình (1.35): ms(0) là số photon trong mode Stokes tại đầu
vào của môi tr-ờng Raman. Ph-ơng trình (1.35) mô tả tán xạ Raman c-ỡng
bức. C-ờng độ Stokes tăng nhanh theo quy luật hàm e mũ, với khoảng cách
truyền qua môi tr-ờng. Giá trị lớn nhất của c-ờng độ Stokes đ-ợc quan sát tại
lối ra của miền t-ơng tác.
1.6. Tán xạ Raman c-ỡng bức mô tả qua độ phân cực phi tuyến.
Trong phần này, chúng tôi xác định độ phân cực toàn phần của tr-ờng
Stokes và đối Stokes khi xem tán xạ Raman c-ỡng bức là quá trình t-ơng tác
bốn sóng (four-wave interaction). Giả thiết mỗi bức xạ quang học t-ơng ứng
với một kiểu dao động. Để cho đơn giản, ta xem kiểu dao động đó là một dao
động điều hoà, với tần số cộng h-ởng v , hằng số suy giảm và q~ là độ lệch
khoảng cách trung bình giữa các hạt nhân từ giá trị cân bằng q~0 (hình 1.6).
Ph-ơng trình mô tả dao động của phân tử là:
~
d 2 q~
dq~
F (t )
2~
2
v q
dt
m
dt 2

(1.36)

ở đây F là lực tác động vào các hạt nhân của các nguyên tử, m là khối l-ợng
rút gọn các phân tử.
Khi có tr-ờng ngoài tác dụng, độ phân cực của các phân tử không phải là

hằng số, mà phụ thuộc vào khoảng cách giữa các hạt nhân theo ph-ơng trình:

~(t ) 0   ~  q~(t ) ,
 q  0

(1.37)

trong đó 0 là độ phân cực của phân tử, ứng với khoảng cách giữa các hạt nhân
đ-ợc giữ cố định tại vị trí cân bằng .


20

~
E t

q0 q~t

Hình 1.6 -Mô hình phân tử tán xạ Raman
Theo (1.37), khi phân tử dao động điều hoà thì độ phân cực biến đổi
theo thời gian dẫn tới chiết suất của môi tr-ờng cũng biến đổi theo thời
gian và đ-ợc xác định bởi:
~(t )
~(t ) ~(t )  1 4N
n

(1.38)

trong ®ã ~(t ) : “ hằng số điện môi của môi tr-ờng, N số phân tử của môi
tr-ờng. Sự biến đổi theo thời gian của chiết suất môi tr-ờng sẽ làm thay đổi

c-ờng độ của một chùm ánh sáng khi đi qua môi tr-ờng. D-ới t¸c dơng cđa
~

tr-êng quang häc E ( z, t ) , mỗi phân tử sẽ bị phân cực và làm xuất hiện mô
~
men l-ỡng cực định xứ tại toạ độ z, đ-ợc xác định với : ~p( z, t ) E ( z, t )
Năng l-ợng cần thiết để xác lập dao động của mô men l-ỡng cực nµy lµ:
W 

1 ~
1
~
~
p z, t E z, t     E 2 ( z, t ) 
2
2

(1.39)

Chó ý năng l-ợng ta lấy theo giá trị trung bình bình ph-ơng biên
độ tr-ờng. Tr-ờng quang học tác dụng vào các hạt nhân của các
nguyên tử một lực là:
dW
1  
~
~
F  ~   ~   E 2 ( z, t ) 
dq
2  q  0

Gi¶ thiết tr-ờng quang học toàn phần đ-ợc biểu diễn:

(1.40)


21

~
E ( z, t )  ALei ( kL zLt )  AS ei ( kS zSt )  c.c.

(1.41)

Thay (1.41) vµo (1.40) ta cã:





~
  
F ( z, t )   ~  AL AL* ei(kz  t ) c.c.
q 0

(1.42)

ở đây sử dụng các kÝ hiÖu sau:

k  k L  kS ;  L S

(1.43)

Giải ph-ơng trình (1.36), với biểu thức (1.38) và giả thiết dạng nghiệm là:

q~ q()ei(kzt ) c.c.
ở đây q( ) là biên độ dao động của phân tử. Thay (1.40) vào (1.36) và sử
dụng (1.42) ta đ-ợc:
1
2 q() 2iq()   2 q()   ~  A A*
v
m q 0 L S

(1.44)

Từ ph-ơng trình (1.44) ta thu đ-ợc biên độ dao động của phân tử lµ:
1   
 ~  A A*
m  q 0 L s
q ( ) 
  2  2i 2
v

(1.45)

Độ phân cực của tr-ờng đ-ợc xác định nh- sau:
~
~
P ( z, t )  N~
p ( z, t )  N~( z, t ) E ( z, t ) 







i ( kz  t )
  
(1.46)
N  ~  q( )e
 cc AL e i ( k L z Lt )  As e i ( k S z S t )  c.c.
 q  0

Ta thấy độ phân cực phi tuyến này chứa nhiều tần số khác nhau. Độ phân cực
phi tuyến dao động theo tần số Stokes là:
~
PS ( z, t ) P(S )eiSt c.c.
trong đó P(S ) là biên độ phức của phân cực Stokes đ-ợc xác định bởi:

(1.47)


22

  
P(S )  N  ~  q* () AL eikS z
 q  0

(1.48)
2

N   
2
 ~  AL AS
m q
eikS z
Thay (1.45) vµo (1.48) ta thu đ-ợc: P(S ) 2 0
2
2i v

(1.49)

Gọi độ cảm Raman Stokes là: R ( S ) . Khi đó ta đặt biên độ phức của
phân cực Stokes P (S ) theo độ cảm lµ: P(S ) =6  R (S ) AL AS eik
2

S

z

(1.50)

So sánh (1.49) và (1.50) thu đ-ợc:
2

N
(
) ~ 
6m  q
0
 R (S )  2

2
v  ( L  s )  2i (L  S )

(1.51)

BiƠu diƠn (1.51) d-íi d¹ng:
2

 R ( S ) 

N   
( ) ~ 
6m  q  0

v  ( L  s )S  ( L  V ) 2i( L S ) .

(1.52)

ở đây tần sè céng h-ëng tøc lµ  S   L  V vµ V   L   S .
Phần thực và phần ảo của R S   ' R S   i"R S  đ-ợc thể hiện

Độ cảm Raman

trên hình 1.7.

0

L

R'  S 

S

 R"  S 

H×nh 1.7- Sù phụ thuộccủa độ cảm Raman vào tần số


23

Từ (1.52) thu đ-ợc độ cảm Raman Stokes ở gần tần số cộng h-ởng là:
2

N
(
) ~
6m  q
0
 R (S ) 
,
2v S  (L  V )  2iV 



Hay



 
N
(

) ~
12mv  q
 R (S ) 
S  ( L  V )



2



0
 i



(1.53)

Ph-¬ng trình mô tả biên độ sóng Stokes t-ơng tác bốn sóng là [1], [3]:
dAS
S AS ,
dz

trong đó

(1.54)

S   12i

S

2
 R ( S ) AL ,
nS c

(1.55)

đ-ợc gọi là hệ số hấp thụ Stokes.
Do độ cảm có phần ảo nhỏ hơn phần thực, mà phần ảo của độ cảm R (S ) âm,
do đó S sẽ là một số thực âm.
Từ đó có biên độ sóng Raman Stokes tăng theo hàm mũ:

AS ( z, t )  AS (0, t )e S z

(1.56)

trong ®ã S 0
T-ơng tự nh- xác định độ cảm Raman Stokes, độ cảm Raman đối Stokes xác
định bằng cách thay s bởi a nên ta đ-ợc:
2

R (a ) 

N   
( ) ~ 
6m  q  0

v2  ( L  a ) 2  2i( L  a )

(1.57)

2

hay:

 R (a )  

  
N
(
) ~ 
12mv  q  0

a  ( L  V )  i

(1.58)


24

Từ đó biên độ tr-ờng đối Stokes tăng theo hàm mũ theo ph-ơng trình sau:
a 12i

Aa (z,t) Aa (0,t)ea z víi

a
na c

 R  a  AL 0
2

Khi có sự t-ơng tác bốn sóng: hai sóng laser kích thích với hai sóng
Stokes và đối Stokes nên xác định đ-ợc độ cảm Stokes R (a ) :
2

N   
( ) ~ 
3m  q  0
 F (a )  2
v  ( L  a ) 2  2i( L  a )

(1.59)

So s¸nh (1.59) víi (1.58 ) ta cã:  F ( a ) 2 R a

(1.60)

Quan hệ giữa độ cảm Raman Stokes và đối Stokes thể hiện trên hình
1.8. Khi đó độ phân cực toàn phần của tr-ờng đối Stokes lµ tỉng cđa sù tham
gia bëi biĨu diƠn (1.57) và (1.59), đ-ợc xác định theo biểu thức:

Ptp (a )  6 R (a ) AL Aa eika z  3 F (a ) AL2 AS* ei ( 2kL kS ) z ,
2

(1.61)

trong đó số hạng thứ nhất cuả (1.61) cho biết độ phân cực của tr-ờng đối
Stokes. Số hạng thứ hai là của độ phân cực do t-ơng tác bốn sóng gây ra.

Độ cảm Raman

L

R"  a 

0

 R'  S 

  S 

  a 
'
R

S , a

"
R

 L  

H×nh 1. 8- Quan hệ giữa độ cảm Raman Stokes và đối Stokes
T-ơng tự xét sự t-ơng tác bốn sóng đối với tr-ờng Stokes đ-ợc sinh ra với
qúa trình đó là:


25

2

 F ( S ) 

N   
( ) ~ 
3m  q  0

v2  ( L   a ) 2  2i ( L   S )

(1.62)

Ptp (S )  6 R (S ) AL AS e ikS z  3 F (S ) AL2 Aa*e i ( 2kL ka ) z

(1.63)

Khi đó độ phân cực là:
2

T-ơng tự số hạng thứ hai là độ phân cực của tr-ờng Stokes do t-ơng tác bốn
sóng gây ra.
Từ đó độ cảm t-ơng tác bốn sóng đ-ợc quan hệ với độ cảm Raman Stokes bởi
F (S )  2  R (S )

*
  F (S ) F (a )

(1.64)

Hệ ph-ơng trình t-ơng tác bốn sóng của tr-ờng Stokes và tr-ờng đối
Stokes đ-ợc biểu diễn:
dAS

* ik z
 dz    S AS  k S Aa e

 dAa    A  k A* e ikz
a a
a S
 dz

(1.65)

trong ®ã  J , k J là các hệ số hấp thụ và các hệ số liên kết có độ lớn
đ-ợc xác định:
j  

kj 

12i j
n jc

6i j
n jc



 R ( j ) AL ; j = s, a,
2

 F ( j ) AL

2



và độ lệch pha: k 2k L k s ka

(1.66a)

(1.66b)
(1.66c)

Dạng hệ ph-ơng trình (1.65) chỉ ra rằng mỗi biên độ của sóng Stokes cũng
nh- sóng đối Stokes đều đ-ợc quyết định bởi thành phần khuếch đại Raman