Ứng dụng MCM-41 để xử lí các chất hữu cơ độc hại trong môi trường nước

MỤC LỤC Trang
Trang phụ bìa..................................................................................................i
Lời cam đoan..................................................................................................ii
Lời cảm ơn......................................................................................................iii
MỤC LỤC.....................................................................................................1
Danh mục viết tắt............................................................................................3
Danh mục các hình vẽ ....................................................................................4
Dang muc các bảng.........................................................................................5
MỞ ĐẦU........................................................................................................6
1. Tính cấp thiết của đề tài .............................................................................6
2. Mục tiêu của đề tài......................................................................................7
3. Nhiệm vụ nghiên cứu .................................................................................7
4. Phương pháp nghiên cứu............................................................................7
5. Lịch sử nghiên cứu của đề tài.....................................................................7
CHƯƠNG 1. CƠ SỞ LÍ THUYẾT ...........................................................9
1.1. Vật liệu mao quản trung bình...................................................................9
1.2. Phương pháp tổng hợp vật liệu MQTB....................................................10
1.2.1. Chất định hướng cấu trúc......................................................................10
1.2.2. Cơ chế hình thành vật liệu MQTB........................................................11
1.2.3. Sự thay thế đồng hình Si
4+
bởi ion kim loại Me
n+
.................................15
1.2.4. Phương pháp thủy nhiệt........................................................................18
1.3. Một số phương pháp hóa lý đặc trưng vật liệu........................................19
1.3.1. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD)......................................................19
1.3.2. Các phương pháp hiển vi điện tử..........................................................20
1.3.3. Phương pháp phổ kích thích electron
(Ultra Violet – Visible: UV-Vis......................................................................26
1.4. Vai trò xúc tác của MCM-41...................................................................27

1.4.1. Xúc tác axit...........................................................................................27
1
1.4.2. Xúc tác oxy hoá – khử..........................................................................28
1.4.3. Chất mang – Chất hấp phụ....................................................................29
1.4.4. Ứng dụng trong sắc ký lỏng hiệu suất cao (HPLC)..............................30
1.4.5. Các lĩnh vực ứng dụng khác.................................................................30
1.5. Oxy hóa phenol trong môi trường nước...................................................30
1.5.1. Sự ô nhiễm môi trường do phenol........................................................30
1.5.2 Oxy hóa phenol trong môi trường nước.................................................31
CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM..................................................................32
2.1. Hóa chất và dụng cụ.................................................................................32
2.1.1. Hóa chất................................................................................................32
2.1.2. Dụng cụ.................................................................................................33
2.2. Thực nghiệm............................................................................................33
2.2.1. Nguyên tắc............................................................................................33
2.2.2. Điều kiện phản ứng...............................................................................33
2.2.3. Tiến hành thực nghiệm.........................................................................34
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN..............................................36
3.1. Kết quả xúc tác phân hủy phenol.............................................................36
3.2. Kết quả xúc tác phân hủy xanh metylen..................................................48
KẾT LUẬN VÀ ĐỀ XUẤT ........................................................................52
TÀI LIỆU THAM KHẢO...........................................................................53
2
DANH MỤC VIẾT TẮT
BET Phương pháp đo đẳng nhiệt hấp phụ và khử hấp phụ nitơ
CTAB Cetyl trimetyl amoni bromit
ĐHCT Định hướng cấu trúc
I Tiền chất vô cơ
IUPAC Quy định chung về danh pháp quốc tế của các chất hóa học
M41S Họ vật liệu MQTB bao gồm MCM-41, MCM-48, MCM-50

MCM-41 Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lục lăng
MCM-48 Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lập phương
MCM-50 Họ vật liệu MQTB có cấu trúc lớp
MQTB Mao quản trung bình
S Chất định hướng cấu trúc
SBA Santa Barbara Acid
SEM Scanning Electron Microscopy (hiển vi điện quét)
TEM Tranmission Electron Microscopy (hiển vi điện tử truyền qua)
TEOS Tetraethyl Orthosilicate
UV-VIS Ultraviolet – Visible (tử ngoại và khả kiến)
XRD X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ Rơnghen)
3
DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Trang
Hình 1.1. Các dạng cấu trúc vật liệu MQTB.................................................................10
Hình 1.2. Sơ đồ tổng quát hình thành vật liệu MQTB..................................................11
Hình 1.3. Cơ chế định hướng theo cấu trúc tinh thể lỏng.............................................12
Hình 1.4. Cơ chế sắp xếp silicat ống.............................................................................13
Hình 1.5. Cơ chế phù hợp mật độ điện tích..................................................................14
Hình 1.6. Cơ chế phối hợp tạo cấu trúc.........................................................................15
Hình 1.7. Sự phản xạ trên bề mặt tinh thể.....................................................................19
Hình 1.8. Sơ đồ nguyên lý của kính hiển vi điện tử quét..............................................22
Hình 1.9. Ảnh SEM của mẫu MCM-41........................................................................23
Hình 1.10. Sơ đồ nguyên lý của kính hiển vi điện tử truyền qua.................................24
Hình 1.11. Ảnh TEM của mẫu MCM-41......................................................................25
Hình 1.12. Sơ đồ cho thấy sự phong phú về thông tin thu được từ tương tác
giữa chùm điện tử với mẫu trong nghiên cứu hiển vi điện tử.....................25
Hình 1.13. Bước chuyển của các electron trong phân tử..............................................26
Hình 2. Dụng cụ thực nghiệm...............................................................................35
Hình 3.1. Công thức cấu tạo của phenol.......................................................................36

Hình 3.2. Phổ UV-Vis của phenol (mẫu 1g/l) ở thời điểm gốc, 10’, 30’, 60’..............37
Hình 3.3. Phổ UV-Vis của phenol (mẫu 1g/l) ở thời điểm gốc, 60’, 90’, 120’............38
Hình 3.4. Sơ đồ oxi hóa phenol (tạo nhựa) của Devlin và Harris.................................39
Hình 3.5. Sơ đồ oxi hóa hoàn toàn phenol của Devlin và Harris.................................40
Hình 3.6. Phổ UV-Vis của phenol (mẫu 2 g/l) ở thời điểm gốc, 10’, 30’, 60’, 90’......42
Hình 3.7. Phổ UV-Vis của phenol (mẫu 2 g/l) ở thời điểm gốc, 120’, 150’ 180’........43
Hình 3.8. Phổ UV-Vis của phenol (mẫu 5 g/l) ở thời diểm gốc, 10’, 30’, 60’.............44
Hình 3.9. Phổ UV-Vis của phenol (mẫu 5 g/l) ở thời điểm gốc, 60’, 120’, 150’,180’ 45
Hình 3.10. Phổ UV-Vis của phenol (mẫu 5 g/l) không dùng xúc tác MCM – 41........46
Hình 3.11. Công thức cấu tạo của xanh metylen..........................................................47
Hình 3.12. Phổ UV-Vis của xanh metylen ở thời điểm gốc, 0’, 10’............................48
Hình 3.13. Phổ UV-Vis của xanh metylen ở thời điểm gốc, 20’, 30’..........................49
Hình 3.14. Phổ UV-Vis của xanh metylen ở thời điểm gốc, 40’, 60’..........................50
4
DANH MỤC CÁC BẢNG và BIỂU ĐỒ
Trang
Bảng 1. Một số dữ liệu về các ion thay thế đồng hình Si
4+
trong vật liệu.........15
Bảng 2. Nồng độ, thể tích và cách pha dung dịch phenol..................................32
Bảng 3.1. Độ hấp thụ của các dung dịch phenol phản ứng theo thời gian........47
Bảng 3.2. Độ hấp thụ của dung dịch xanh metylen
nồng độ ban đầu 2 ml/l theo thời gian...............................................................50
Đồ thị 3.1. Sự thay đổi độ hấp thụ của dung dịch phenol theo thời gian..........47
Đồ thị 3.2. Sự thay đổi độ hấp thụ của xanh metylen theo thời gian.................52
5