Nghiên cứu các tính chất từ của hệ chuẩn hai chiều

LỜI CẢM ƠN

Luận văn này được thực hiện và hoàn thành tại Trường ĐHSP Hà Nội
2 dưới sự hướng dẫn của Tiến sĩ Nguyễn Thế Lâm, người đã hướng dẫn và
truyền cho tôi những kinh nghiệm quý báu trong học tập và nghiên cứu khoa
học. Thầy luôn động viên và khích lệ để tôi vươn lên trong học tập và vượt
qua những khó khăn trong chuyên môn, cũng như trong cuộc sống. Tôi xin
bày tỏ lòng kính trọng, biết ơn chân thành và sâu sắc nhất đối với thầy.
Tôi xin chân thành cảm ơn Ban Giám hiệu Trường ĐHSP Hà Nội 2, Khoa Vật
lý, Phòng Sau đại học đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi hoàn thành
chương trình cao học và luận văn tốt nghiệp.
Tôi trân trọng cảm ơn Trường Cao đẳng Công nghiệp Phúc Yên đã tạo
mọi điều kiện để tôi hoàn thành tốt luận văn.
Cuối cùng tôi xin cảm ơn gia đình, đồng nghiệp và bạn bè đã tạo điều
kiện, đóng góp những ý kiến quí báu để tôi hoàn thành luận văn này.

Hà Nội, tháng 09 năm 2008
Tác giả

1


LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi dưới sự
hướng dẫn của Tiến sĩ Nguyễn Thế Lâm. Luận văn không hề trùng lặp với
những đề tài khác.

Hà Nội, tháng 09 năm 2008
Tác giả

2


MỤC LỤC

Trang
Mục lục

3

Mở đầu

4

Chương 1. Sự tồn tại đồng thời của từ và siêu dẫn.

7

1.1. Sự tồn tại của từ và siêu dẫn.………………………….…….

7

1.2. Một số kết quả nghiên cứu tính chất điện và từ của UGe2 bằng
phương pháp phổ XMCD..………………………….….....................

11

Chương 2. Các tính chất từ và siêu dẫn của UGe2.

14

2.1. Sự phụ thuộc các tính chất điện và từ vào cấu trúc tinh thể.......

14

2.2. Giản đồ pha T - P của hệ từ siêu dẫn..........................................

17

2.3. Mô hình lỗ trống Stoner trong sắt từ - siêu dẫn………………..

19

2.4. Sự phụ thuộc của độ từ hoá vào nhiệt độ....................................

26

2.5. Sự phụ thuộc của điện trở vào nhiệt độ và áp suất......................

27

2.6. Sự phụ thuộc của nhiệt dung vào nhiệt độ và áp suất.................

42

Chương 3. Các tính chất từ và điện trong các hệ chuẩn hai
chiều.

47

3.1. Mô hình tồn tại đồng thời từ và siêu dẫn....................................

47

3.2. Kết quả tính toán và thảo luận....................................................

51

Kết luận

55

Phụ lục

57

Tài liệu tham khảo

60

3


MỞ ĐẦU
1. Lý do chọn đề tài

Một số vật liệu được chế tạo nên từ vật liệu không có từ tính mà lại có
từ tính. Các trạng thái sắt từ tồn tại song song với trạng thái siêu dẫn là vấn đề
rất mới được tìm ra trong thời gian gần đây trong một số hợp chất (như
UGe2).

Sự cùng tồn tại của từ và siêu dẫn trở thành vấn đề quan tâm hàng đầu
trong nghiên cứu kể từ một bài báo tiên phong của Ginzburg [20]. Vai trò
trung gian giữa hai trật tự xa của từ và siêu dẫn là một vấn đề hấp dẫn trong
hệ electron tương tác mạnh. Nói chung siêu dẫn không đồng thời tồn tại
cùng với từ do mô men từ sinh ra một từ trường nội tại, từ trường này phá
vỡ trạng thái kết cặp đôi.
Tuy nhiên, trong ba thập kỉ gần đây, việc phát hiện ra một số vật liệu
từ - siêu dẫn cho phép hiểu hơn về trật từ như thế nào và chúng có thể cùng
tồn tại với siêu dẫn không. Nói chung có thể chấp nhận rằng tính phản sắt từ
với các mô men từ địa phương có thể tồn tại từ các nguyên tố đất hiếm và
trạng thái này có thể cùng tồn tại với siêu dẫn loại II [4]. Đó là do siêu dẫn
và sắt từ được hình thành bởi những electron khác nhau, thường từ tính liên
hệ chặt chẽ với các electron lớp 4f, trong khi siêu dẫn được hình thành từ
phần lớn các electron lớp ngoài như s, p và d. Trường hợp các chất siêu dẫn
sắt từ thì phức tạp hơn, bởi vì các từ trường trong không bị triệt tiêu trong
khoảng chiều dài tương quan siêu dẫn, điều này đối ngược với một số chất
siêu dẫn phản sắt từ.
Vật liệu siêu dẫn - từ này mang nhiều tính chất mới, sẽ mở ra những
ứng dụng mới trong công nghệ.

4


2. Mục đích nghiên cứu
Nghiên cứu tính chất từ, điện và chuyển pha từ trong vật liệu siêu dẫn
từ nói trên.
3. Đối tượng nghiên cứu
Những vật liệu sắt từ được cấu trúc từ những nguyên tử không mang từ
tính, có cấu trúc hai chiều và trên thực tế chúng có thể tồn tại cả hai trạng thái
siêu dẫn và sắt từ.

4. Phương pháp nghiên cứu
- Phương pháp vật lí lý thuyết.
- Phương pháp tính số.
5. Nội dung
Chương 1. Sự tồn tại đồng thời của từ và siêu dẫn
1.1. Sự tồn tại của từ trong siêu dẫn
1.2. Một số kết quả nghiên cứu tính chất điện và từ của UGe2 bằng
phương pháp phổ XMCD
Chương 2. Các tính chất từ và siêu dẫn của UGe2
2.1. Sự phụ thuộc các tính chất điện và từ vào cấu trúc tinh thể
2.2. Giản đồ pha T - P của hệ từ siêu dẫn
2.3. Mô hình lỗ trống Stoner trong sắt từ - siêu dẫn
2.4. Sự phụ thuộc của độ từ hoá vào nhiệt độ
2.5. Sự phụ thuộc của điện trở vào nhiệt độ và áp suất
2.6. Sự phụ thuộc của nhiệt dung vào nhiệt độ và áp suất
Chương 3. Các tính chất từ và điện trong các hệ chuẩn hai chiều
3.1. Mô hình tồn tại đồng thời từ và siêu dẫn
3.2. Kết quả tính toán và thảo luận

5


6. Những đóng góp mới về khoa học, thực tiễn của đề tài
Đề tài sau khi hoàn thành sẽ:
- Giải thích được sự tồn tại của trạng thái sắt từ trong các hợp chất
được cấu tạo bởi các nguyên tử không mang từ tính.
- Khảo sát sự phụ thuộc của mô men từ trong các vật liệu nói trên vào
tạp chất và nhiệt độ.
- Góp phần soi sáng những kết quả nghiên cứu thực nghiệm.

6


Chương 1
SỰ TỒN TẠI ĐỒNG THỜI CỦA TỪ VÀ SIÊU DẪN
1.1. Sự tồn tại của từ trong siêu dẫn
Sự tồn tại đồng thời của từ và siêu dẫn đã trở thành mối quan tâm hàng
đầu, chủ đề thú vị trong vật lí chất rắn kể từ một bài báo tiên phong của
Ginzburg [20]. Siêu dẫn và từ là hai trạng thái đối lập do sự cạnh tranh tự
nhiên giữa quá trình chắn siêu dẫn (Hiệu ứng Meissner) và trường nội bộ gây
bởi các trật tự từ. Suốt ba thập kỉ gần đây việc khám phá ra một số chất siêu
dẫn từ cho phép hiểu rõ hơn về sự cùng tồn tại của từ và siêu dẫn. Người ta
thường cho rằng phản sắt từ với các mô men địa phương do các nguyên tố đất
hiếm cùng tồn tại trong siêu dẫn loại II, điều này là do siêu dẫn và từ được
hình thành bởi các electron khác loại: Từ có liên quan đến các electron lớp 4f,
trong khi siêu dẫn liên quan đến các electron lớp ngoài cùng như s, p và d.
Đối với một vật liệu siêu dẫn từ để đạt được sự cùng tồn tại của từ và siêu dẫn
phải tuân theo một điều kiện nghiêm ngặt bởi vì từ trường bên trong không bị
triệt tiêu lẫn nhau trong khoảng độ dài liên kết siêu dẫn, ngược với siêu dẫn
phản sắt từ. Ví dụ trong chất siêu dẫn từ cổ điển ErRh4B4 với nhiệt độ chuyển
pha siêu dẫn là 8.7 K mạng con Er bắt đầu sắp xếp, khi trạng thái sắt từ bắt
đầu được hình thành dưới 0.8 K thì trạng thái siêu dẫn lập tức bị phá vỡ ngoại
trừ một vùng rất hẹp gần 0.8 K [71]. Chú ý rằng cấu trúc sắt từ cùng tồn tại
với siêu dẫn không hoàn toàn là từ mà đã được điều chỉnh một phần. Hợp chất
ErNi2B2C là một ví dụ mới của từ siêu dẫn. Mặc dù sự cùng tồn tại vi mô giữa
hiện tượng sắt từ yếu và siêu dẫn đã được công bố, nhưng nghiên cứu nhiễu
xạ nơtron đã chỉ ra rằng sự cùng tồn tại của từ và siêu dẫn không phải hoàn
toàn là sắt từ [30]. Những ví dụ này dường như chỉ ra rằng siêu dẫn khó có thể
cùng tồn tại với sắt từ ngay cả khi siêu dẫn và sắt từ được hình thành từ các

7


loại electron khác nhau.
Gần đây Saxena cùng các cộng sự đã khám phá ra một chất siêu dẫn từ
UGe2 mới, trong đó tính siêu dẫn xảy ra ở áp suất cao [62]. Điều đặc biệt thú
vị là cả sắt từ và siêu dẫn đều có thể được gây ra bởi các electron linh động
lớp 5f, điều này có thể mở rộng trong không gian thực mặc dù đây vẫn còn là
một vấn đề gây tranh luận và cần được giải quyết. Sự khám phá này đã làm
thay đổi quan niệm về vai trò tương tác giữa từ và siêu dẫn.
Trong khoảng vài năm gần đây siêu dẫn dưới áp suất P đã được thực
hiện trên vài mẫu đơn tinh thể có độ sạch cao. Nó có trật từ theo 3 chiều, gây
bởi các electron lớp f. Những hợp chất này ở gần áp suất tới hạn thì trật tự từ
cũng biến mất. Có hai hợp chất về phản sắt từ CeIn3 và CePd2Si2 [40], mỗi
hợp chất này có nhiệt độ Neel TN ~ 10 K và trạng thái sắt từ của UGe2 có
TC ~ 55 K. Các hợp chất CeIn3 và CePd2Si2 thể hiện tính siêu dẫn trong
khoảng áp suất ~ 6 KBar. Trong áp suất này nhiệt độ chuyển pha siêu dẫn TSC
cực đại cỡ 0.4 K ÷ 0.2 K. Những giá trị áp suất mà ở đó nhiệt độ Neel TN → 0
lần lượt là ~ 26 KBar cho CeIn3 và ~ 28 KBar cho CePd2Si2. Hợp chất UGe2
biểu diễn tính siêu dẫn ở ngoài khoảng áp suất này (cỡ 8 KBar), với nhiệt độ
chuyển pha siêu dẫn TSC ~ 0.7 K tại 13 KBar, nó xuất hiện trong pha sắt từ
cho đến tận áp suất tới hạn PC = 16 KBar tại đó TC biến mất.
Trong tất cả những nghiên cứu này, siêu dẫn đã đo được trong những
mẫu đơn tinh thể có độ sạch cao CeIn3, CePd2Si2 và UGe2 đã chỉ ra rằng
những đơn tinh thể có độ sạch cao có thể quan sát thấy trạng thái siêu dẫn ở
gần áp suất tới hạn mà ở đó trật tự từ cũng biến mất. Để thuận lợi, các phép
đo đã được thực trên mẫu đơn tinh thể UGe2 cùng với điện trở suất vào
khoảng vài phần mười của 1 µΩcm. Mặc dù điều này đã nói ở trên trong tài
liệu [62,75], rằng trạng thái siêu dẫn cũng đã đo được trong các mẫu đơn tinh
thể cùng với điện trở suất cao cỡ 1 µΩcm ÷ 2 µΩcm ở áp suất 13 KBar. Kết

8


quả nghiên cứu gần đây về mẫu đa tinh thể của hợp chất sắt từ UGe2 có điện
trở suất lớn cỡ 3 µΩcm cùng bậc độ lớn với đơn tinh thể sạch nhất của mẫu
UGe2 trong các nghiên cứu trước đây. Các thí nghiệm trên mẫu chuỗi đơn tinh
thể UGe2 cũng đã tìm ra trạng thái siêu dẫn dưới áp suất và giản đồ pha áp
suất - nhiệt độ P - T tương tự với các mẫu đơn tinh thể UGe2. Các kết quả
này đã chỉ ra rằng trạng thái siêu dẫn trong áp suất của UGe2 cùng tồn tại với
sắt từ là có liên quan đến sự xuất hiện của tạp chất và ảnh hưởng của các sai
hỏng ít nhất cho đến các mức mà chúng ta đã gặp trong thực nghiệm hiện nay.
Những kết quả này có sự liên quan đến bản chất tự nhiên của siêu dẫn trong
UGe2 và đặc biệt nó đặt ra những câu hỏi rằng siêu dẫn có phải gây ra trạng
thái sóng p hay không? Ví dụ trong hợp chất Sr2RuO4 thì siêu dẫn hiển nhiên
do sóng p gây lên [27,28,32], còn nhiệt độ chuyển pha siêu dẫn ~ 1 K trong
các mẫu sạch thì đã bị phá vỡ bởi tạp chất (Al) hoặc áp suất ở mức vào
khoảng 1 µΩcm [36], trong đó các quãng đường tự do trung bình có thể so
sánh được với độ dài tương quan siêu dẫn. Một dự đoán cho UGe2 là siêu dẫn
có thể bị gây ra bởi các sóng f mà nó cùng tồn tại với sắt từ theo kiểu không
đồng nhất. Hiển nhiên là đối với phân bố không đồng nhất của sắt từ và siêu
dẫn đã tìm thấy trước đây trong tài liệu [33,42,66], siêu dẫn sắt từ ErRhB4 và
HoMo6S8 trong khoảng nhiệt độ rất hẹp nó chuyển trạng thái siêu dẫn về
trạng thái thường và nhiệt độ siêu dẫn lần thứ hai lớn hơn nhiệt độ siêu dẫn
lần một, trong đó TSC1 là nhiệt độ chuyển pha siêu dẫn ở bên dưới nhiệt độ các
mẫu trở lên siêu dẫn lần thứ nhất. Những phép đo đã tìm ra một điểm đặc biệt
về điện trở ở nhiệt độ 0.6 TC. Điều này khác vùng siêu dẫn nhiệt độ cao trong
giản đồ pha ở đó điện trở ρ(T) được biểu diễn qui luật hàm số mũ αT n với n ≈
1.5 điều này không giống trạng thái Fermi lỏng, còn với nhiệt độ thấp đồ thị
ρ(T) thể hiện trạng thái Fermi lỏng là αT2 và biến mất khi nó tiến tới áp suất

tới hạn PC. Phân tích sự phụ thuộc của điện trở vào áp suất người ta cũng đã

9


xác định được:
+ Sự phụ thuộc của n vào áp suất, trong đó n là số mũ biểu diễn sự phụ
thuộc của điện trở vào nhiệt độ theo quy luật hàm số mũ (ρ(T) ~ αTn)
mà nó không phải trạng thái Fermi lỏng.
+ Hệ số Fermi lỏng.
+ Điện trở suất ρ0.

Các thực nghiệm chi tiết
Các mẫu đa tinh thể của UGe2 được chế tạo bằng phương pháp nhân tạo,
trong đó cho nóng chảy các vật liệu ban đầu với độ sạch cao đó là U, 3N7;
Ge, 8N nhỏ hơn 0.2% và mẫu được đặt trong thuyền Tantan (Ta) trong môi
trường chân không là ống thạch anh cùng với một ít Zr và được ủ ở nhiệt độ
11000 trong một tuần. Những phép đo về nhiễu xạ tia X đa tinh thể đã chỉ ra
rằng những mẫu có cấu trúc orthorhombic ZrGa2 cùng hằng số mạng rất gần
với những công bố trong tài liệu [12] và không có mặt của tạp chất. Kích
thước của mẫu thông thường để đo điện trở vào khoảng 0.7×0.7×0.1 mm3.
Các điện cực nối với mẫu cũng đã được thực hiện bằng phương pháp bốc bay
Au trên bề mặt và sau đó được gắn vào những sợi dây Au sử dụng công nghệ
Epo - Tech H20E silver epoxy. Những phép đo điện trở ở áp suất cao cũng
được thực hiện cùng với một cặp thiết bị là Xylanh - Pittông bằng CuBe và nó
có thể tạo ra áp suất 20 KBar sử dụng muối Fluorinert FC75 như là một môi
trường để điều chỉnh áp suất. Áp suất được đo một cách gián tiếp từ việc
chuyển dời siêu dẫn của áp kế Zn hoặc Pb [67] cùng với sai số vào khoảng
± 0.5 KBar. Các phép đo điện trở ở nhiệt độ từ 1K ÷ 300 K cũng đã được thực
hiện trong máy làm lạnh Hêli với cầu điện trở xoay chiều ở tần số 16 KHz

cùng với dòng kích thích từ 1 mA ÷ 10 mA. Các phép đo về điện trở và hệ số
cảm từ xoay chiều ở nhiệt độ 0.05 K ÷ 2 K cũng đã được thực hiện trong máy

10


lạnh SHE 3He -4He cùng với máy lạnh Linear Research LR 700 với một cầu
điện trở xoay chiều ở tần số 12 Hz và dòng kích thích từ 50 µA ÷ 500 µA.
Những phép đo về nhiệt độ thấp đã được thực hiện bằng việc giữ nhiệt độ
trong khoảng 60 giây. Các phép đo từ hoá cũng được thực hiện trên máy từ kế
điện tử MPMS trong khoảng nhiệt độ 1.8 K ÷ 300 K trong khi từ trường tăng
đến 5.5 T.

1.2. Một số kết quả nghiên cứu tính chất điện và từ của UGe2 bằng
phương pháp phổ đa sắc từ tia X (X - ray magnetic circular dichroism XMCD)
Tinh thể UGe2 có dạng cấu trúc orthorhombic như của ZrGa2 (Nhóm
không gian Cmmm) ở áp suất thường, UGe2 có trật tự sắt từ ở dưới nhiệt độ
Curie TC = 52 K với một mô men từ 1.4 µB. Các tính chất từ này bất đẳng
hướng mạnh và trục từ hoá ưu tiên là trục a trong cấu trúc tinh thể của cấu
trục mạng ZrGa2 (hình 2.1). Siêu dẫn được tìm thấy ở áp suất từ
1.0 GPa ÷ 1.6 GPa. Nhiệt độ chuyển pha siêu dẫn lớn nhất TSC ~ 0.8 K ở áp
suất PC = 1.2 GPa trong đó TC = 35 K ở áp suất đó. Khi tăng áp suất đặt
vào, hiện tượng siêu dẫn biến mất và tính sắt từ cũng biến mất ở khoảng
1.7 GPa. Do đó, siêu dẫn và sắt từ trong UGe2 dường như liên hệ mật thiết
với nhau mặc dù cơ chế của siêu dẫn vẫn chưa được hiểu đầy đủ và điều này
rất quan trọng đối với các tính chất từ đặc trưng của UGe2. Kĩ thuật phổ
XMCD phát triển trong những năm gần đây đã được ứng dụng vào các thiết
bị đo từ kế để phân biệt các quĩ đạo riêng và phân bố spin đối với các mô
men từ được hình thành từ tạp chất. Các phương pháp XMCD đo được độ
hấp thụ của tia X với các trạng thái định hướng spin trái ngược nhau.

Nghiên cứu vị trí của electron lớp 5f trong hợp chất Uranium thường
được thực hiện bằng phương pháp năng lượng xuyên ngầm của tia X gần

11


các biên M 4,5 của Uranium. Trong đó các lưỡng cực điện có sự chuyển dời
giữa các trạng thái 3d 3 / 2.5 / 2 và 5 f 5 / 2.7 / 2 . Có một số hiện tượng phổ
biến cho tất cả cho tất cả các hợp chất Uranium mà chúng được nghiên cứu
cho đến nay là:
Thứ nhất, Tính lưỡng tính (đa sắc) tại biên M 4 lớn hơn rất nhiều đôi
khi là một bậc so với tại biên M5.
Thứ hai, hiện tượng đa sắc gần biên M 4 có một cực trị âm mà không
có cấu trúc riêng nào cả, mặt khác ở biên M 5 tìm thấy hai cực trị một dương
và một âm. Khi quan tâm dạng đường cong tín hiệu XMCD của các hợp
chất kim loại Uranium đã được nghiên cứu thấy có hai loại theo độ lớn của
các cực trị dương và âm đã quan sát được tại biên của M5. Hai cực trị này
hầu như có cường độ bằng nhau đối với UP3 , UPd 2 Al3 , UPtAl và UBe13 .
Mặt khác, phần cực trị dương nhỏ hơn cực trị âm đối với US, USb 0.5 Te0.5 ,
UFe 2 , URu 2Si 2 , UCoAl và URhAl [7]. Sự xuất hiện của hai cực trị chỉ ra

rằng:
+ Có mật độ mức trống j = 7/2 với cả cực trị dương và âm m 7/2.
+ Có một năng lượng đủ lớn trên các lớp phụ này [6,15].
Trong một số công bố gần đây Yaresko cùng các cộng sự [85] đã thông báo
về phép đo sự hấp phụ tia X và phổ đa sắc từ này đã xuất hiện thực hiện tại
biên M 4,5 của Uranium trong chất siêu sắt từ UGe2. Các phổ đã được vẽ đầy
đủ nhờ phương pháp tính toán cấu trúc điện tử. Kết hợp với một số kết quả
đã được công bố một là phổ quang điện tử tia X, hai là mật độ xung lượng
positron điện tử hai chiều, ba là sự phụ thuộc của tần số góc trong hiệu ứng

Hass van Alphen, các tác giả [8] dự đoán rằng thế tương tác giữa các
electron 5f là U = 2eV. Những công trình này là kế thừa của các nghiên cứu

12


trước đây. Gần đây, Okane cùng các cộng sự [47] đã đo phổ đa sắc từ hấp
thụ tia X của U ở các biên N4,5 và N2,3 cũng như của Ge tại các biên L2,3 của
chất siêu dẫn sắt từ UGe2 ở trạng thái cơ bản. Các mô men từ Spin và mô
men từ quỹ đạo (Orbital) được suy ra từ phép lấy tổng theo kết quả phân tích
số liệu XMCD, đã chỉ ra rằng nguyên tử Uranium trong UGe2 được coi là
gần với hoá trị 3 hơn là hoá trị 4. Phép đo XMCD của U tại biên N2,3 cho
thấy các electron Uranium lớp 6d có đóng góp từ nhỏ. Inada cùng các cộng
sự [26] cũng thực hiện phương pháp XMCD đối với Ge trong UGe2. Phổ
XMCD của Ge tại biên K chỉ ra một cực trị âm lớn gần với biên và một cực
trị dương nhỏ ~ 7 eV phía trên biên, độ lớn của phổ này thường không lớn
lắm mặc dù ở các vị trí liên kết.

13


Chương 2
CÁC TÍNH CHẤT TỪ VÀ SIÊU DẪN CỦA UGe2
2.1. Sự phụ thuộc các tính chất điện và từ vào cấu trúc tinh thể

• Orthorhombic :
a = 4.036 Ao ;
b = 14.928 Ao ;
c = 4.116 Ao
• Nguyên tử U được bao quanh

bởi 10 nguyên tử Ge

Hình 2.1. Cấu trúc tinh thể của UGe2 [12]

Sắt từ UGe2 có tính bất đẳng hướng cao cùng với nhiệt độ Curri TC ~
52 K và một mô men từ bão hoà 1.4 µB/U, dọc theo trục a của cấu trúc
orthorhombic. Độ từ hoá cũng là một loại mô hình được hình thành do tính
bất đẳng hướng cao. Cấu trúc tinh thể của nó được khẳng định lúc đầu là
orthorhombic (Cmcm) nhưng sau đó lại chuyển thành Cmmm (a = 4.0089 A0,
b = 15.0889 A0, c = 4.0950 A0), những công bố về a,b và trục c ở những bài
báo trước cũng đã được thay đổi thành c,b,a . Trật tự từ trong UGe2 là không
đơn giản.Ví dụ điện trở dọc theo trục a và c gia tăng nhanh dưới nhiệt độ TC

14


cũng như các vật liệu sắt từ khác. Trong khi điện trở của dòng theo trục b thì
lại có một cực trị ở dưới nhiệt độ TC cũng như việc hình thành mật độ sóng
spin cho một trạng thái phản sắt từ. Điều này nhất định có liên quan đến sự
thay đổi mặt Fecmi ở dưới nhiệt độ TC, từ mặt Fecmi của trạng thái thuận từ
biến thành mặt Fecmi của trạng thái sắt từ. Các hạt tải có khối lượng hiệu
dụng rất lớn vào khoảng 1.4 m0 ÷ 21 m0 ở các nhiệt độ thấp. Trái lại nhiệt
dung γ = 30 mJK-2mol thì bề mặt Fecmi chính đã được quan sát thấy trong các
thí nghiệm Hass-van Alphen đó là một ống hình trụ mà trục của nó hướng dọc
trục b. Những tính toán về vùng năng lượng gần đây đã chỉ ra rằng mặt cắt
hình trụ không phải tròn mà giống hình chữ nhật hơn. Chi tiết hơn các nghiên
cứu cũng chỉ ra rằng có những tính chất đặc trưng khác dưới áp suất đặc trưng
này. Nhiệt độ Curie biến mất khi P > 1.8 GPa ÷ 2.0 GPa.
Hơn thế nữa nhiệt độ chuyển đổi đặc trưng T* cũng đã đo được dưới
TC. Điều này đã được quan sát thấy T* ≈ 30 K nó như một bờ cong trong

đường cong điện trở khi dòng chạy dọc trục a và c và điều này cũng hoàn
toàn trái ngược với hệ số giãn nở nhiệt. Nhiệt độ T* này trở nên rất gần không
xung quanh điểm 1.2 GPa trong đó siêu dẫn được tìm thấy dưới 0.7 K. Tiếp
tục nghiên cứu trạng thái điện tử dưới điều kiện áp suất cho mẫu chất lượng
cao để khẳng định tính chất siêu dẫn khối nhờ việc đo nhiệt dung cùng với
việc đo điện trở và hệ số cảm từ xoay chiều.
Một đơn tinh thể đã được thực hiện bởi phương pháp Czochralski ở
trong điều kiện Tetra-arc đã được nói rõ trong tài liệu [86]. Độ sạch của vật
liệu ban đầu vào khoảng 99.98% cho U và 99.99% cho Ge. Một mẫu có
đường kính 4 mm và chiều dài 8 mm đã được tạo thành ở 800 K trong điều
kiện chân không cao 5.10-11 Torr trong 7 ngày. Cũng như các mẫu đã giới
thiệu thì điện trở suất và tỉ số của điện trở suất

 RT
0

vào khoảng 0.26 µΩ và

600 ở áp suất biến đổi đối với những mẫu có chất lượng cao. Điện trở và hệ

15


số cảm từ xoay chiều đã được đo bằng phương pháp 4 mũi dò và cầu
Hartshorn. Phép đo nhiệt dung cũng đã được thực hiện bằng phương pháp
xung nhiệt. Áp suất đặt vào bằng phương pháp Xylanh- Pittông làm bằng
CuBe với dầu Daphne như là một môi trường thay đổi áp suất.

Hình 2.2. Sự phụ thuộc nhiệt độ của điện trở đối với dòng theo trục c tại 1 GPa
của UGe2 [75].

Hình 2.2 chứng tỏ rằng sự phụ thuộc nhiệt độ của điện trở suất ρ ở 1GPa của
UGe2 cho dòng dọc trục c. Một dốc tăng mạnh đối với điện trở dưới
TC = 34 K do trật từ gây nên. Cụ thể hơn một sự gia tăng khác trong điện trở
cũng đã được tìm thấy rõ ràng dưới 11 K. Điều này phù hợp với nhiệt độ đặc
trưng T* đã nói trên. Cả TC và T* giảm khi áp suất giảm.
Hiện tượng siêu dẫn được quan sát thấy như đã vẽ ở trong hình 2.3,
trong đó nhiệt độ chuyển pha siêu dẫn TSC = 0.47 K ở P = 1.26 GPa. Sự phụ
thuộc nhiệt độ là 0.55 K và các điện trở bằng không vẫn tồn tại ở nhiệt độ
< 0.1 K. Điều này chỉ ra rằng sự biến mất của trạng thái siêu dẫn vừa kể trên

16


rất nhạy cảm đối với chất lượng của mẫu. Hình phụ biểu diễn sự phụ thuộc
nhiệt độ của điện trở trong từ trường. Từ những số liệu này từ trường tới hạn
HC2 được xác định như một hàm của nhiệt độ tương ứng.
Giản đồ pha siêu dẫn cũng đã nhận được như trình bày hình 2.3, trong đó HC2
ở nhiệt độ được dự đoán vào khoảng 1.9 T.

Hình 2.3. Sự phụ thuộc từ trường tới hạn được nâng lên ở 1.26 GPa khi đặt nó
dọc theo trục a của UGe2. Hình phụ biểu diễn sự phụ thuộc của điện trở dưới từ
trường vào khoảng 0.05 T – 0.1 T trong UGe2 [75].

Đường liền nét trong hình 2.3 đã được dự đoán dựa trên lí thuyết WHH rất
nổi tiếng ở tài liệu [82]. Độ dài kết hợp ξ cũng đã được ước toán vào khoảng
100A0 từ điều kiện:
HC 2 

0

2 2

trong đó Φ0 là lượng tử hoá từ thông.

17


2.2. Giản đồ pha T - P của hệ từ siêu dẫn
Hình 2.4 cho thấy giản đồ pha của UGe2 biểu diễn sự phụ thuộc của
nhiệt độ T vào áp suất P. Nhiệt độ Cuire (TFM) vào khoảng 52 K và các nhiệt
độ chuyển pha giảm đơn điệu khi tăng áp suất. Sau đó nó giảm nhanh tới
nhiệt độ không ở áp suất tới hạn từ PFM = 1.5 GPa. Ở pha sắt từ một sự
chuyển pha trạng thái hoặc giao pha khác dường như xuất hiện khi TX = 32 K
ở áp suất môi trường (hình 2.4).

60
Paramagnetic

50

TFM
TX

40
FM2

30

PFM

20
FM1
Px

10

Superconductivity

0
0.0

0.5

1.0

1.5

P (GPa)

Hình 2.4. Biểu đồ pha của UGe2 được xác định bởi các phép đo nhiễu xạ
Nơtron [5]. Vùng mờ giữa khoảng 1.0 GPa - 1.5 GPa cho thấy một vùng siêu
dẫn rút ra trong tài liệu [44]. Các đường liền chúng ta nhìn thấy “FM1” chứng
tỏ một trạng thái sắt từ phân cực hoàn toàn trong đó chỉ những dải spin chính
được chiếm giữ.

Nhiệt độ đặc trưng TX này cũng giảm khi áp suất tăng giảm nhanh về không ở
một áp suất tới hạn PX = 1.2 GPa.Việc chuyển trạng thái PX và PFM giống trật
tự bậc một [56]. Siêu dẫn xuất hiện trong vùng áp suất giữa 1 GPa và 1.5

18

GPa. Từ đây nhiệt độ chuyển tiếp siêu dẫn cực đại TSC = 0.7 K đo được xung
quanh áp suất PX [62], chúng ta dự đoán rằng điểm tới hạn PX có một vai trò
quan trọng trong bước đầu của siêu dẫn (Xem ví dụ Watanabe and Miyake
[81], Sandemen cùng các cộng sự [59] và các tài liệu tham khảo khác). Rất
gần đây Nakane cùng các cộng sự cung cấp một chứng cứ hiển nhiên rằng
tính toán trung bình phép đo hệ số cảm từ xoay chiều trong từ trường ngoài H
được vẽ như là hàm của P và H, tính siêu dẫn luôn xuất hiện quanh điểm tới
hạn PX chứ không phải quanh điểm PFM [44]. Tuy nhiên vẫn còn nhiều vấn đề
chưa giải quyết được trong vật liệu này cần làm rõ hơn. Để hiểu rõ hơn bản
chất của hiện tượng sắt từ cùng như những biến đổi áp suất của nó cần tìm
hiểu sự phụ thuộc vào T của độ từ hoá dưới áp suất bằng phương pháp tán xạ
nơtron cùng với phương pháp từ hoá một chiều. Tương tự các phép đo đã
được thông báo trước đây, mặc dù thí nghiệm này chính xác để có thể phân
tích sự phụ thuộc vào T thấp của độ từ hoá đều có thể được biểu diễn như mô
hình Stoner. Điều này cung cấp thông tin mới về sắt từ như sau: Vùng T thấp
và P thấp của trạng thái sắt từ “FM” trong hình được hiểu như là trạng thái
phân cực hoàn toàn trong đó chỉ có những vùng spin lớn bị chiếm. Khi áp suất
tăng tới gần PX thì khe Stoner trong các miền chuẩn hạt nặng giảm đơn điệu
tượng tự với TX(P). Khi áp suất vượt quá PX khe dường như dựng đứng cho
dù quá trình của mô hình Stoner cho trạng thái sắt từ áp suất cao này “FM2”
là không thuận lợi với vùng P < PX. Từ các kết quả này chúng ta cho rằng sự
tồn tại của một trường trong được tạo ra bởi sắt từ đã được tìm thấy với một
giá trị dưới PX trong siêu dẫn.
2.3. Mô hình lỗ trống Stoner trong sắt từ - siêu dẫn
Trong hình 2.5 đã chỉ ra sự phụ thuộc T của các cường độ đỉnh Bragg
từ IB(T) tại Q = (0,0,1) đối với nhiều giá trị áp suất. Tất cả các thông số được

19

tập trung tại ki = 1.555/A0 trong quá trình nhiệt độ tăng. Ngược với phép đo
độ từ hoá một chiều quy ước, các thí nghiệm tán xạ nơtron không chịu ảnh
hưởng những thay đổi răng cưa từ gia tăng áp suất vào quá trình từ hoá cũng
như là một hiệu ứng Đômen từ trong một mẫu sắt từ và kể từ đây các kết quả
đo được không làm ảnh hưởng đến những hiệu ứng này. Khi không có một dị
thường nào trong đường cong của P = 0.28 GPa, ta quan sát được một bước
tăng dưới TX ~ 10 K tại 1.1 GPa (Trong nghiên cứu này, coi TX là nhiệt độ lớn
nhất xuất hiện trong đạo hàm bậc hai của đường cong IB(T) đối với T). Chú ý
rằng định nghĩa này dẫn đến một giá trị TX gần với các giá trị đã thông báo
trước đây). Các kết quả này phù hợp với cường độ đỉnh Bragg và số liệu từ
hoá tĩnh đã đề cập trước đây trong các tài liệu [25,43,76].
Tại áp suất 1.23 GPa một tác động dị thường chưa quan sát được tại PX ~ 1.2
GPa. Cường độ nơtron tỉ lệ với bình phương độ từ hoá M, cường độ đỉnh
Bragg được tính từ mô hình Stoner [68]:

  
M  M 0 1- T 3/2 exp  -  
 T 


1 
3

 
4
 EF 

3/ 2


1/ 2 
;   2 EF   2 
 EF


(2.1)

(2.2)

Trong đó M0 là sự từ hoá ở nhiệt độ không, Δ được gọi là một lỗ trống Stoner,
EF là năng lượng Fermi,   là hệ số trường phân tử. Các kết quả được chỉ ra
trong hình 2.5 bởi các đường liền nét. Thật thú vị là có sự phù hợp giữa số
liệu từ hoá ở T thấp với tính toán. (Việc tính toán sự phụ thuộc của hàm e mũ
vào T của độ từ hoá thay vì qui luật lũy thừa bậc T mà nó xuất hiện do sự kích
thích sóng spin với sự bất đẳng hướng từ đơn trục của UGe2).
Sự phù hợp này chứng tỏ sự giảm độ từ hoá ở các nhiệt độ thấp chủ yếu là do
kích thích điện tử - lỗ trống trong các miền chuẩn hạt.

20


1.2

20000

1.0

UGe2 ,

Q = (0,0,1)
0.28 GPa
0.5 GPa
0.8 Gpa
0.97GPa
1.1 Gpa

15000

0.8
0.6

10000

0.4


'

0.2

T x (This work)
T (Tateiwa

et al.)

(a)

0.0

5000
1.5

Perfectly polarized

Px

0
1.0

0

10

20

30 40
T(K)

50

Imperfectly polarized

60

Hình 2.5

2/3

Unpolarized

(b)

0.5

Hình 2.5. Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của
cường độ các đỉnh Bragg sắt từ tại

0.0

0.06
120

1/E F (This work)

0.05

100

(Tateiwa et al.)

Q = (0,0,1) đối với nhiệt độ T đo ở những

80

0.04

áp suất khác nhau. “BG” quy ước các
cường độ nền trong pha thuận từ ở khoảng

60

0.03
40

0.02

1250, phát sinh từ sự tán xạ rời rạc của cả

0.01

bản thân tinh thể và của ô lưới áp suất.

0.00

Chú ý rằng PX ~ 1.2 GPa. Các đường liền

2-1/3
~ 0,793

(c)

P

20
0

0.0

0.5

Hình 2.6

1.0

1.5

P(GPa)

nét là kết quả tính toán trên cơ sở mô hình
Stoner đã mô tả trong [5].
Hình 2.6. Sự phụ thuộc vào áp suất của các thông số tìm được từ mô hình
Stoner [5].
Hình 2.6(a). ∆, θ’, TX được vẽ qui chuẩn với giá trị áp suất môi trường, tương
ứng ∆ = 39.5 K; θ’ = 33.4 K và TX = 30.2 K. TX được vẽ lấy từ tài liệu [75].
Hình 2.6(b). Tỉ số


EF

phụ thuộc vào P được vẽ bên dưới PX. Chú ý rằng vùng

áp suất P < PX tương ứng với trạng thái phân cực hoàn toàn trong mô hình
Stoner, có nghĩa là


EF

> 2-1/3.

Hình 2.6(c). Nghịch đảo năng lượng Fermi được vẽ phụ thuộc vào P bên dưới
PX cùng với hệ số nhiệt đặc trưng γ được lấy từ [75].

21


Dùng phương pháp bình phương tối thiểu xử lí số liệu, sẽ dự đoán được một
số các tham số α và Δ trong phương trình (2.1) cho phép đáng giá EF và   khi
dùng phương trình (2.2). Trước hết ta tập trung vào vùng áp suất dưới PX.
Hình 2.6(a), tác giả [71] đã chứng minh được Δ và   cùng với TX mỗi một
cặp đều được chuẩn hoá tới đơn vị ở áp suất môi trường. Đây là điều thú vị,
giá trị nội suy nằm trong một đường thẳng đơn, gợi ý rằng khoảng năng lượng
đặc trưng của vùng chưa xác định TX có liên quan đến khoảng trống Stoner Δ
(tương ứng với   ).
Hình 2.6(b) biểu diễn sự phụ thuộc của



EF

vào P. Theo mô hình Stoner tỉ số

1

này lớn hơn 2 3 (~ 0.793) có nghĩa rằng hệ nằm trong trạng thái sắt từ phân
cực hoàn toàn, lúc đó chỉ một miền Spin lớn bị chiếm. Khi tỉ số nằm giữa
và 2



1
3

2
3

thì một trạng thái sắt từ phân cực không hoàn toàn xuất hiện, trong đó

một miền spin phụ bị chiếm một phần bởi các chuẩn hạt. Cụ thể hơn, tỉ số nhỏ
hơn

2
hệ là thuận từ, như đã thấy trong hình vẽ trạng thái phân cực hoàn toàn
3

chỉ có bên dưới PX. Kết quả này được hỗ trợ cho những tính toán cấu trúc
miền chỉ ra rằng các bề mặt Fermi có một đặc tính spin lớn [64,84].
Hình 2.6(c) biểu diễn nghịch đảo năng lượng Fermi

1
được suy ra từ phân
EF

tích trên như là một hàm của P. Để tính toán mật độ trạng thái tại năng lượng
Fermi D ( E F ) , giả sử rằng E F D ( E F ) là một hằng số của áp suất. Khi đó

1
EF

tương ứng với D ( E F ) . Nói cách khác D ( E F ) có được trực tiếp từ hệ số nhiệt

dung electron γ, điều này cũng đã chỉ ra trong hình 2.6(c)để so sánh [75].

22


Rõ ràng là

1
1
 C  với C là hằng số độc lập với P.
tỉ lệ với γ, nghĩa là:
EF
EF

1.2

30

(a)

20

1.0

(b)

75 kOe
10

50 kOe

0.8

1 kOe
0.6

0
0.06

10 kOe

120

(c)
30 kOe

0.4

90

0.04

60
0.2

0.02

30

1.18 GPa

0.0

0

0.0

0

10

20

30 40 50 60
T(K)

0

20

40

60

80

Hext (kOe)

Hình 2.7 . Sự phụ thuộc của độ từ hoá vào nhiệt độ.

Hình 2.7(a) Biểu diễn sự phụ thuộc của độ từ hoá vào nhiệt độ tại áp suất 1.18

GPa dưới từ trường khác nhau đặt dọc trục ưu tiên a .
Hình 2.7(b). Vẽ  như một hàm của trường ngoài H ext .
Hình 2.7(c). Nghịch đảo mức năng lượng Fermi

1
là hàm của nhiệt dung [5].
EF

Hình 2.7(a) cho thấy sự từ hoá một chiều M(T) tại 1.18 GPa (nhỏ hơn PX)
trong từ trường ngoài Hexf. (Độ từ hoá của phần tử áp suất được loại bỏ khỏi
độ từ hoá tổng đo được). Từ trường được đặt dọc theo trục ưu tiên từ a, đo
được đường cong M(T) ở những trường thấp tương tự với đường cong IB(T)
và TX biểu diễn sự tăng với Hexf phù hợp với những kết quả trước đây [44,56].
Sự từ hoá ở nhiệt độ T thấp tĩnh cũng cũng được mô tả tốt bằng cách dùng mô

23


hình Stoner. Hình 2.7(b) vẽ Δ như một hàm của Hexf, như trên đường nét đứt.
Điều này được dự đoán từ mô hình Stoner.
Khe trong các dải năng lượng chuẩn hạt nặng sẽ tăng tuyến tính với từ trường
tuỳ theo hiệu ứng Zeeman như sau:
 ( H )    2 g  B SH

(2.3)

Ở đây Δ là một giá trị từ trường bằng không, g và s là hệ số và độ lớn của spin
chuẩn hạt, μB là magneton Bohr. Giá trị ∆ ~ 12 K được ước tính từ phép ngoại
suy khi từ trường bằng không, kết quả phù hợp với giá trị nhận được từ phép
đo cường độ đỉnh Bragg (Tại H = 0) đã đề cập ở trên. Cặp tham số g 

S

6
và
7

5
tương ứng với một electron lớp f, nó tạo ra một sự phù hợp tốt hơn
2

giữa kết quả đo được và kết quả tính toán hơn một bộ tham số khác đối với
một electron tự do g = 2 và f 

1
. Điều này chứng tỏ rằng chuẩn hạt nặng
2

sinh ra từ electron lớp f. Độ nghiêng của đường đứt nét trong hình 2.7(b)
được tính toán khoảng 0.3 K/kOe. Điều thú là giá trị này gần giống như độ
nghiêng của các đường cong trong đồ thị của TX và H [81] và các tài liệu
khác. Điều này chứng tỏ rằng TX liên quan đến khe Stoner Δ như đã đề cập ở
trên. Hình 2.7(c) chỉ ra sự phụ thuộc của từ trường ngoài Hexf của

1
(Tại
EF

1.18 GPa) nhận được từ phương pháp nội suy “bình phương tối thiểu” của
M(T) theo mô hình Stoner. Sự phụ thuộc của g vào từ trường ngoài tại

1.15 GPa [77], một lần nữa người ta tìm lại được hệ thức

1
 C  , trong đó
EF

độ lớn của C cũng gần như ở trên. Chú ý rằng không có một thông số nào có
thể điều chỉnh được, tuy vậy vẫn tìm được sự phù hợp giữa D(EF) được ước

24


tính từ mô hình Stoner và rút ra từ những thực nghiệm về nhiệt dung. Điều
này chứng tỏ rằng mô hình có hiệu lực.
Xem xét vùng áp suất P  PX như ở hình 2.5, sự phù hợp giữa kết quả tính
toán và thực nghiệm là chưa thuyết phục nếu so với khi P  PX . Đối với
vùng này có thể có hai cách giải thích:
Thứ nhất: Sự phụ thuộc nhiệt độ thấp của độ từ hoá đều ( P  PX ) có
thể không còn được xác định bởi mô hình Stoner.
Thứ hai: Mô hình Stoner vẫn áp dụng cho miền “FM2” nhưng sự phân
bố áp suất không đều trong mẫu sẽ làm cho đường cong M(T) lệch so với kết
quả mô hình Stoner. Nhiệt độ Curie giảm đột ngột bên trên PX (hình 2.4).
Trong trường hợp như thế các kết quả thực nghiệm không rõ ràng vì sự phân
bố áp suất nhỏ trong mẫu [3,65]. Do không rõ yếu tố nào là vượt trội ta thử
dùng mô hình Stoner cho vùng “FM2”.
Các giá trị Δ nhận được là như sau: ∆ = 40(±6); 25(±5) và 7(±7) K tại
P = 1.23 GPa ; 1.28 GPa và 1.40 GPa. Δ thể hiện một bước nhảy gần PX khi
đi từ miền “FM1” sang “FM2” và Δ giảm đơn điệu cùng với sự gia tăng
của áp suất, cuối cùng tiến tới không ở lân cận của áp suất tới hạn sắt từ PFM.
Chú ý rằng bước nhảy của Δ phản ánh sự thay đổi đột ngột độ dốc của đường

cong IB(T) bên dưới và trên PX. Một nghiên cứu chi tiết hơn là cần thiết để
làm sáng tỏ độ từ hoá trong vùng “FM2” có thể được biểu diễn bởi mô
hình Stoner hay không. Tìm hiểu thêm về mối tương quan giữa hiện tượng sắt
từ trong miền “FM1” và siêu dẫn rõ ràng là khe Stoner đã được hình thành
trong vùng “FM1” bằng việc so sánh tính phù hợp và việc so sánh các kết
quả tìm được với các hệ số γ. Dùng tham số θ’trong phương trình (2.2)
nhận được bằng phương pháp nội suy bình phương tối thiểu, ta có thể tính
được một từ trường trong hiệu dụng Heff mà chúng được hình thành từ các

25