Tải bản đầy đủ (.pdf) (192 trang)

Nghiên cứu tương quan tỷ số các đồng vị phóng xạ môi trường và ứng dụng trong bài toán đánh giá nguồn gốc trầm tích

Bạn đang xem bản rút gọn của tài liệu. Xem và tải ngay bản đầy đủ của tài liệu tại đây (2.67 MB, 192 trang )

Header Page 1 of 148.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƢỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

PHAN SƠN HẢI

NGHIÊN CỨU TƢƠNG QUAN TỶ SỐ CÁC
ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ MÔI TRƢỜNG VÀ ỨNG
DỤNG TRONG BÀI TOÁN ĐÁNH GIÁ
NGUỒN GỐC TRẦM TÍCH

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

ĐÀ LẠT - 2013

Footer Page 1 of 148.


Header Page 2 of 148.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƢỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

PHAN SƠN HẢI



NGHIÊN CỨU TƢƠNG QUAN TỶ SỐ CÁC
ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ MÔI TRƢỜNG VÀ ỨNG
DỤNG TRONG BÀI TOÁN ĐÁNH GIÁ
NGUỒN GỐC TRẦM TÍCH
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân
Mã số: 62440501

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

CÁN BỘ HƢỚNG DẪN KHOA HỌC
1.

GS. TS. PHẠM DUY HIỂN

2.

PGS. TS. VƢƠNG HỮU TẤN

ĐÀ LẠT - 2013
Footer Page 2 of 148.


Header Page 3 of 148.

i1

. Luận án cũng đã sử dụng một số thông tin từ
nhiều nguồn số liệu khác nhau, các thông tin đều được trích dẫn rõ nguồn gốc.


Footer Page 3 of 148.


Header Page 4 of 148.

i2

:

.

h

.

.
.

.
!
Phan Sơn Hải

Footer Page 4 of 148.


Header Page 5 of 148.

i3

BẢNG KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

Bq

: Becquerel - Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ (1 Bq = 1 phân rã/1 giây)

Bq/kg

: Becquerel/ kilôgam - Đơn vị đo hoạt độ riêng

Ci

: Curie - Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ (1 Ci = 3,7 x 1010 Bq)

cm

:Xentimét - Đơn vị đo độ dài

cps

: Counts per second - Số đếm trong 1 giây

d

: Day - Ngày

dpm

: Disintegrations per minute - Số phân rã trong 1 phút

eV


: Electron volt - Đơn vị đo năng lượng (1 eV = 1,602176 x 10-19 J)

g

: Gam - Đơn vị đo khối lượng

GS

: Giáo sư

IAEA

: International Atomic Energy Agency - Cơ quan Năng lượng Nguyên
tử Quốc tế

keV

: Kiloelectron volt - Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 103 eV)

kg

: Kilôgam - Đơn vị đo khối lượng

ksec

: Kilosecond - Đơn vị đo thời gian (1 ksec = 103 s)

L

: Lít - Đơn vị đo thể tích


m

: Mét - Đơn vị đo độ dài

MeV

: Megaelectron volt - Đơn vị đo năng lượng (1 MeV = 106 eV)

mi

: minute - Phút

mm

: milimét - Đơn vị đo độ dài

PGS

: Phó Giáo sư

pH

: Độ pH

ppb

: Parts per billion - Phần tỷ (1 ppb = 10-9)

ppm


: Parts per million - Phần triệu (1 ppm = 10-6)

r

: Hệ số tương quan giữa hai đại lượng ngẫu nhiên

σ

: Độ lệch chuẩn

s

: Second - Giây

SE

: Sai số chuẩn của trung bình mẫu

T1/2

: Chu kỳ bán rã của hạt nhân phóng xạ (T1/2 = ln2/λ)

y

: Year - Năm

α

: Hạt alpha - Hạt nhân 24 He


Footer Page 5 of 148.


Header Page 6 of 148.

i4

β

: Hạt beta

λ

: Hằng số phân rã phóng xạ (s-1)

μg/L

: Microgam/lít

μs

: Microsecond - Micro giây

ρ

: Mật độ (g/cm3)

x


: Trung bình của tập hợp mẫu

%

: Phần trăm
: Bức xạ gamma

<

: Nhỏ hơn

>

: Lớn hơn

Footer Page 6 of 148.


Header Page 7 of 148.

i5

MỤC LỤC
Mở đầu
Chương 1: Tổng quan
1.1. Các đồng vị phóng xạ môi trường
1.1.1. Hoạt độ phóng xạ và sự cân bằng vĩnh cửu
1.1.2. Hàm lượng khối lượng và hàm lượng phóng xạ
1.2. Sơ lược về địa hoá của các actinit
1.2.1. Tính chất của các actinit

1.2.2. Sự liên kết địa hóa
1.2.3. Ảnh hưởng của sự phong hóa
1.2.4. Các chu trình địa hóa
1.2.4.1. Sự linh động và vận chuyển trong chất lỏng
1.2.4.2. Sự linh động và vận chuyển trong pha keo
1.2.4.3. Sự linh động và vận chuyển trong chất hạt
1.2.4.4 Sự linh động và vận chuyển trong pha khí
1.2.5. Các quá trình kết lắng trong môi trường gần bề mặt
1.2.5.1. Kết tủa sinh học và vô cơ
1.2.5.2. Sự hấp phụ
1.2.5.3. Trầm tích
1.3. Sự mất cân bằng phóng xạ
1.3.1. Sự tách phân đoạn các đồng vị urani
1.3.2. Sự tách phân đoạn các actinit khác và con cháu của chúng
1.3.2.1. Các đồng vị thori
1.3.2.2. Các đồng vị protactini
1.3.2.3. Các đồng vị radi
1.3.2.4. Các đồng vị radon
1.3.3. Sự mất cân bằng phóng xạ trong đất
1.3.3.1. Giai đoạn chớm phong hóa
1.3.3.2. Sự mất cân bằng trong đất
1.3.4. Sự mất cân bằng phóng xạ trong trầm tích
1.3.4.1. Trầm tích sông
1.3.4.2. Trầm tích biển
1.4. Chu trình xói mòn trong tự nhiên
1.5. Phân tích đồng vị phóng xạ môi trường tại Việt Nam
1.5.1. Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma
1.5.2. Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế anpha
1.6. Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án trên thế giới
1.7. Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án tại Việt Nam


Footer Page 7 of 148.

1
6
6
6
7
9
9
9
10
11
11
11
12
12
12
12
13
13
13
13
14
14
14
14
15
15
15

15
16
16
16
17
18
18
22
22
23


Header Page 8 of 148.

i6

Chương 2: Các giả thuyết và phương pháp nghiên cứu
2.1. Các giả thuyết đưa ra
2.2. Phương pháp kiểm định giả thuyết
2.3. Các phương pháp phân tích
2.3.1. Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường
2.3.1.1. Phân tích đồng vị phóng xạ trên hệ phổ kế gamma
2.3.1.2. Phân tích các đồng vị thori trên hệ phổ kế anpha
2.3.2. Phân tích nguyên tố bằng huỳnh quang tia X (XRF)
2.3.3. Phân tích cỡ hạt
2.4. Đối tượng và phương pháp thu góp mẫu
2.4.1. Đối tượng nghiên cứu
2.4.2. Vị trí nghiên cứu và phương pháp thu góp mẫu
2.4.2.1. Vị trí nghiên cứu
2.4.2.2. Thu góp mẫu

2.4.3. Xử lý mẫu và phân tích
2.5. Phương pháp xử lý số liệu
Chương 3: Kết quả và thảo luận
3.1. Phương pháp phân tích
3.1.1. Phương pháp phân tích đồng vị phóng xạ trên phổ kế gamma
3.1.2. Phương pháp phân tích các đồng vị thori bằng phổ kế anpha
3.2. Phân bố 137Cs trong đất và trầm tích
3.2.1. Phân bố 137Cs theo độ sâu
3.2.2. Hàm lượng 137Cs trong trầm tích và trong đất gốc
3.2.3. Tóm tắt kết quả khảo sát
3.3. Phân bố các đồng vị dãy urani và thori trong đất và trầm tích
3.3.1. Các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori trong đất bề mặt
3.3.1.1. Phân bố hàm lượng các đồng vị phóng xạ theo độ sâu
3.3.1.2 Phân bố hàm lượng các đồng vị phóng xạ theo không gian
3.3.1.3. Tóm tắt kết quả khảo sát
3.3.2. Các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori trong trầm tích
3.3.2.1. Các đồng vị phóng xạ trong trầm tích và trong đất gốc
3.3.2.2. Hàm lượng các đồng vị phóng xạ theo độ sâu lớp trầm tích
3.3.2.3. Tóm tắt kết quả khảo sát
3.3.3. Phân bố các đồng vị phóng xạ theo cấp hạt
3.3.3.1. Phân bố các đồng vị phóng xạ theo cấp hạt trong đất bề mặt
3.3.3.2. Phân bố các đồng vị phóng xạ theo cấp hạt trong trầm tích
3.3.3.3. Tóm tắt kết quả khảo sát
Chương 4: Các ứng dụng điển hình

Footer Page 8 of 148.

25
25
25

26
26
26
33
39
39
39
39
40
40
43
47
48
49
49
49
60
64
65
67
69
69
69
69
73
90
92
93
96
101

102
102
106
109
111


Header Page 9 of 148.

i7

4.1. Nghiên cứu nguồn gốc trầm tích từ lưu vực hồ Xuân Hương
4.1.1. Vị trí nghiên cứu và thu góp mẫu
4.1.2. Xử lý mẫu và phân tích
4.1.3. Kết quả và thảo luận
4.1.3.1. Sự cân bằng phóng xạ
4.1.3.2. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, giữa 230Th và 232Th
4.1.3.3. Đánh giá nguồn gốc trầm tích tại hồ lắng
4.2. Nghiên cứu nguồn gốc trầm tích hồ Thác Mơ
4.2.1. Vị trí nghiên cứu
4.2.2. Thu góp mẫu
4.2.2.1. Thu góp mẫu đất lưu vực
4.2.2.2. Thu góp mẫu trầm tích hồ
4.2.3. Phân tích mẫu
4.2.4. Kết quả và thảo luận
4.2.4.1. Kết quả phân tích
4.2.4.2. Sự cân bằng phóng xạ
4.2.4.3. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, giữa 230Th và 232Th
4.2.4.4. Tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th đối với các vùng
4.2.4.5. Đánh giá nguồn gốc không gian của trầm tích hồ

4.2.4.6. Thông tin về nguồn gốc trầm tích từ các nguyên tố vết
4.2.4.7. Nhận biết nguồn gốc trầm tích dựa vào 137Cs
Kết luận
Khuyến nghị
Tài liệu tham khảo
Phụ lục A: Hàm lượng các nuclit phóng xạ trong các lớp đất theo profin
Phụ lục B: Hàm lượng 137Cs trong các lớp đất đối với một số dạng
sử dụng đất khác nhau
Phụ lục C: Hàm lượng các nuclit phóng xạ quan tâm trong đất bề mặt
tại 11 vị trí nghiên cứu
Phụ lục D: Hàm lượng các nuclit phóng xạ quan tâm trong trầm tích
tại các vị trí nghiên cứu
Phụ lục E: Thành phần cấp hạt của các mẫu đất và trầm tích
Phụ lục F: Hàm lượng các nuclit phóng xạ theo cấp hạt
Phụ lục G: Hàm lượng các nuclit phóng xạ trong mẫu trầm tích
lưu vực hồ Xuân Hương
Phụ lục H: Hàm lượng các nuclít phóng xạ trong đất lưu vực
và trầm tích hồ Thác Mơ
Phụ lục I: Hàm lượng một số nguyên tố trong trầm tích hồ Thác Mơ

Footer Page 9 of 148.

111
111
112
112
113
113
116
118

118
119
119
121
122
122
122
122
123
126
130
134
135
137
139
141
A-1 A-3
B-1 B-2
C-1 C-7
D-1 D-3
E-1
F-1 F-3
G-1 G-2
H-1 H-5
I-1 I-2


Header Page 10 of 148.

i8


DANH MỤC BẢNG
Bảng 1.1. Dãi hàm lượng trung bình của urani, thori và tỷ số Th/U
trong các loại đá khác nhau

10

Bảng 1.2. Các nhóm chính trong dãy urani, thori và các vạch gamma
quan tâm

19

Bảng 2.1. Đặc trưng phông của hệ phổ kế gamma HPGe30/19

27

Bảng 2.2. Phông gamma khi đo mẫu nhựa Reversol P-9509 NW

28

Bảng 2.3. Số liệu phân rã alpha của các đồng vị thori

34

Bảng 2.4. Khái quát về vị trí nghiên cứu và số mẫu thu góp

46

Bảng 3.1. Thay đổi số đếm theo bề dày mẫu đối với vạch 46 keV


50

Bảng 3.2. Thay đổi số đếm theo bề dày mẫu đối với vạch 63 keV

50

Bảng 3.3. Thay đổi tốc độ đếm theo thời gian nhốt radon đối với
mẫu chuẩn đất IAEA-312

52

Bảng 3.4. Giới hạn phát hiện với độ tin cậy 95% đối với các đồng vị
phóng xạ trong mẫu đất và trầm tích, thời gian đo 24 giờ

56

Bảng 3.5. Kết quả phân tích các mẫu chuẩn so sánh

57

Bảng 3.6. Kết quả phân tích so sánh quốc tế do IAEA tổ chức

57

Bảng 3.7. Đặc trưng thống kê của δ230(%) và δ232(%)

62

Bảng 3.8. Đặc trưng thống kê của δ232(%) với số mẫu n = 97


64

Bảng 3.9. Đặc trưng thống kê của hoạt độ

137

Cs trong các lớp đất

66

Bảng 3.10a. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin ESP1

70

Bảng 3.10b. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin ESP2

70

Bảng 3.10c. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin ESP3

71

Bảng 3.10d. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin FSP1

72

Bảng 3.10e. Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin FSP2

72


Bảng 3.11. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí A

74

Bảng 3.12. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí B

75

Bảng 3.13. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí C

76

Bảng 3.14. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí D

78

Bảng 3.15. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí E

79

Bảng 3.16a. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí F1

81

Bảng 3.16b. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí F2

82

Footer Page 10 of 148.



Header Page 11 of 148.

i9

Bảng 3.17a. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí G1

83

Bảng 3.17b. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí G2

84

Bảng 3.18. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí H

85

Bảng 3.19. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí I

87

Bảng 3.20. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí K

88

Bảng 3.21. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí L

89

Bảng 3.22. Giá trị trung bình tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th

tại các vùng khảo sát

91

Bảng 3.23. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại C

93

Bảng 3.24. Đặc trưng thống kê của tỷ số
trong đất và trầm tích

226

232

Ra/ Th,

230

232

Th/ Th
94

Bảng 3.25. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại E

95

Bảng 3.26. Đặc trưng thống kê của tỷ số 226Ra/232Th, 230Th/232Th
trong đất và trầm tích


95

Bảng 3.27. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các
lớp trầm tích của profin FTP1

96

Bảng 3.28a. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ
trong các lớp trầm tích của profin GTP1

98

Bảng 3.28b. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ
trong các lớp trầm tích của profin GTP2

98

Bảng 3.28c. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ
trong các lớp trầm tích của profin GTP3

99

Bảng 3.29. Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ
trong các lớp trầm tích của profin HTP1

100

Bảng 3.30. Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các
cấp hạt và trong mẫu tổng của ES11


103

Bảng 3.31. Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các
cấp hạt và trong mẫu tổng của ES12

105

Bảng 3.32. Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các
cấp hạt và trong mẫu tổng của ET7

107

Bảng 3.33. Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các
cấp hạt và trong mẫu tổng của MT1

108

Bảng 4.1. Các đồng vị và tỷ số đồng vị quan tâm trong mẫu trầm tích

114

Bảng 4.2. Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ1 = μ2

116

Footer Page 11 of 148.


Header Page 12 of 148.


i10

Bảng 4.3 Phần trầm tích đến hồ lắng từ tiểu lưu vực X-1 và X-2
theo 226Ra/232Th

117

Bảng 4.4 Phần trầm tích đến hồ lắng từ tiểu lưu vực X-1 và X-2
theo 230Th/232Th

117

Bảng 4.5. Các vùng lấy mẫu và số mẫu trầm tích tương ứng

121

Bảng 4.6. Đặc trưng thống kê của tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/ 232Th
đối với các vùng lấy mẫu

126

Bảng 4.7. Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ1 = μ2

130

Bảng 4.8 Phần trầm tích đóng góp của vùng A và B vào vùng C
theo 230Th/232Th

131


Bảng 4.9. Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ1 = μ2

132

Bảng 4.10. Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ1 = μ2

133

Bảng 4.11 Phần trầm tích đóng góp của vùng C và E vào vùng K
theo 230Th/232Th

134

Bảng 4.12. Đặc trưng thống kê hàm lượng 137Cs (Bq/kg)
trong đất bề mặt lưu vực hồ

135

Bảng 4.13 Phần đóng góp của các loại đất canh tác đến trầm tích hồ

136

Footer Page 12 of 148.


Header Page 13 of 148.

i11


DANH MỤC HÌNH
Hình 1.1. Dãy phóng xạ urani
Hình 1.2. Dãy phóng xạ thori
Hình 1.3. Sơ đồ biểu diễn sự liên kết giữa đá, đất và trầm tích
trong chu trình xói mòn
Hình 2.1. Hình học đo và các đại lượng được dùng trong tích phân
Hình 2.2. Phổ α của thori với đồng vị đánh dấu 229Th và không có 229Th
Hình 2.3. Các vùng lấy mẫu nghiên cứu
Hình 2.4. Mô hình nghiên cứu và sơ đồ lấy mẫu tại vị trí C
Hình 2.5. Mô hình nghiên cứu và sơ đồ lấy mẫu đất tại vị trí E
Hình 2.6. Điểm lấy mẫu đất tại vị trí G
Hình 3.1. Sự thay đổi tỷ số hiệu suất đếm theo bề dày mẫu đối với
các vạch gamma 46 keV và 63 keV
Hình 3.2. Thay đổi hiệu suất ghi tương đối theo bề dày mẫu đối
với vạch 46 keV và 63 keV
Hình 3.3. Mẫu được gia công theo dạng đĩa mỏng (a) và hình giếng (b)
Hình 3.4. Tỷ số số đếm đo được và số đếm kỳ vọng tại các đỉnh gamma
đặc trưng của 214Pb và 214Bi đối với mẫu IAEA 312
Hình 3.5. Thay đổi tốc độ đếm tương đối tại các đỉnh gamma đặc trưng
của 214Pb và 214Bi theo thời gian nhốt radon của mẫu đất
Hình 3.6. Thay đổi tốc độ đếm tại các đỉnh gamma đặc trưng của 214Pb
và 214Bi theo thời gian của 2 kỹ thuật nhốt radon khác nhau
Hình 3.7. Mật độ của 565 mẫu trầm tích gia công theo dạng đĩa
và 208 mẫu hình giếng
Hình 3.8. Mật độ của 406 mẫu đất gia công theo cách truyền thống
Hình 3.9. Phông gamma của hệ đo theo thời gian
Hình 3.10. Phông gamma của hệ đo theo thời gian
Hình 3.11. Kết quả phân tích định kỳ mẫu chuẩn uran, thori, 137Cs và 40K
Hình 3.12. Quan hệ hàm lượng phóng xạ 230Th và 232Th được xác định
theo 2 đồng vị chuẩn 229Th và 228Th

Hình 3.13. Thăng giáng của các độ lệch δ230(%) và δ232(%) theo
giá trị trung bình
Hình 3.14. Quan hệ hàm lượng 232Th xác định theo phương pháp γ và α
Hình 3.15. Thăng giáng của độ lệch δ232(%) theo giá trị trung bình
Hình 3.16. Phân bố của 137Cs theo độ sâu đất tại vị trí không xáo trộn

Footer Page 13 of 148.

8
8
18
29
36
42
44
44
45
49
51
51
52
53
54
54
55
58
59
60
61
62

63
63
65


Header Page 14 of 148.

i12

Hình 3.17. Hoạt độ 137Cs trong 2 lớp đất tại các vị trí nghiên cứu
Hình 3.18. Hàm lượng trung bình của 137Cs theo độ sâu đối
với 3 dạng sử dụng đất
Hình 3.19. Phân bố 137Cs tại các vị trí lấy mẫu trên lưu vực phải và trái
Hình 3.20. Phân bố 137Cs theo độ sâu trầm tích
Hình 3.21. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo vị trí mẫu tại A
Hình 3.22. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo vị trí mẫu tại B
Hình 3.23. Quan hệ giữa các cặp đồng vị phóng xạ theo vị trí mẫu tại C
Hình 3.24. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo vị trí mẫu tại D
Hình 3.25. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo vị trí mẫu tại E
Hình 3.26. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo vị trí mẫu tại F
Hình 3.27. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo vị trí mẫu tại G
Hình 3.28. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo vị trí mẫu tại H
Hình 3.29. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th

theo vị trí mẫu tại I
Hình 3.30. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo vị trí mẫu tại K
Hình 3.31. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo vị trí mẫu tại L
Hình 3.32. Phân bố hàm lượng phóng xạ theo độ sâu trầm tích
Hình 3.33. Quan hệ 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th
theo độ sâu trầm tích
Hình 3.34. Quan hệ 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th theo độ sâu trầm tích
Hình 3.35. Quan hệ 226Ra và 238U, 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th
theo độ sâu trầm tích
Hình 3.36. Thay đổi hàm lượng một số đồng vị theo các cấp hạt đất
Hình 3.37. Quan hệ 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th, 228Ra và 228Th
theo kích thước hạt
Hình 3.38. Quan hệ 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th, 228Ra và 228Th
theo kích thước hạt

Footer Page 14 of 148.

66
67
67
68
75
76
77
79
80
83
85

86
87
89
90
96
97
99
101
102
104
105


Header Page 15 of 148.

i13

Hình 3.39. Thay đổi hàm lượng một số đồng vị phóng xạ theo các
cấp hạt trầm tích
Hình 3.40. Quan hệ 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th, 228Ra và 228Th
theo kích thước hạt
Hình 3.41. Quan hệ 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th, 228Ra và 228Th
theo kích thước hạt
Hình 4.1 Sơ đồ lấy mẫu trầm tích trên lưu vực hồ Xuân Hương
Hình 4.2 Hoạt độ phóng xạ của các đồng vị mẹ và các đồng vị con tương
ứng đối với 24 mẫu trầm tích trong lưu vực hồ Xuân Hương
Hình 4.3. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 230Th và 232Th theo
vị trí mẫu trong lưu vực
Hình 4.4. Tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th trong mẫu trầm tích
vùng X-1 và X-2

Hình 4.5. Các vị trí lấy mẫu trầm tích hồ Thác Mơ (TM1 ÷ TM105)
và vị trí lấy mẫu đất trong lưu vực (TMD1 ÷ TMD8)
Hình 4.6. Sơ đồ dòng chảy các nhánh sông và các vùng lấy mẫu trầm tích
Hình 4.7 Hoạt độ phóng xạ của các đồng vị mẹ và các đồng vị con
tương ứng đối với 105 mẫu trầm tích hồ Thác Mơ
Hình 4.8. Quan hệ giữa 226Ra và 232Th theo vị trí mẫu tại các vùng khảo sát
Hình 4.9. Quan hệ giữa 230Th và 232Th theo vị trí mẫu tại các vùng khảo sát
Hình 4.10. Tỷ số 226Ra/232Th tại các vị trí lấy mẫu trầm tích
Hình 4.11. Tỷ số 230Th/232Th tại các vị trí lấy mẫu trầm tích
Hình 4.12. Quan hệ giữa các cặp nguyên tố vết trong trầm tích
tại A, B, C và D
Hình 4.13. Quan hệ giữa các cặp nguyên tố vết trong trầm tích
tại vùng G, H, và F

Footer Page 15 of 148.

106
107
109
112
113
114
115
120
121
123
124
125
128
129

134
135


Header Page 16 of 148.

MỞ ĐẦU
Nguồn gốc trầm tích là một thông số quan trọng trong lĩnh vực nghiên cứu địa
chất và môi trường. Thông tin này giúp chúng ta hiểu biết về diễn biến các quá trình
trong quá khứ, trên cơ sở đó có thể dự báo xu thế trong tương lai. Do đó, bài toán
nhận biết nguồn gốc trầm tích luôn được quan tâm từ nhiều góc độ khác nhau. Đối
với nước ta, nhu cầu nhận biết nguồn gốc trầm tích tại các hồ chứa nước, vùng cửa
sông và vùng ven biển đang ngày càng bức thiết.
Đối với các hồ chứa mà đặc biệt là hồ thuỷ điện, ngoài thông số tốc độ bồi lắng
trầm tích cần phải được xác định sau từng khoảng thời gian để đánh giá tuổi thọ hồ
và an toàn đập, nguồn gốc trầm tích gây bồi lấp hồ là một thông tin quan trọng cần
có trong kế hoạch xây dựng giải pháp công trình và phi công trình nhằm giảm thiểu
bồi lắng, duy trì tuổi thọ thiết kế của nhà máy.
Đối với các vùng cửa sông - nơi đang tồn tại các kênh dẫn tàu, cơ chế và nguồn
gốc trầm tích gây bồi lấp luồng tàu là một đề tài đang được quan tâm của nhiều nhà
chuyên môn cũng như các nhà quản lý. Luồng tàu vào cảng Hải Phòng trên cửa
Nam Triệu và luồng tàu cảng Cần Thơ trên cửa Định An là những ví dụ điển hình
về mức độ bồi lấp nghiêm trọng của trầm tích. Tại các vùng này, độ sâu của luồng
tàu thường không duy trì được lâu sau nạo vét, trung bình chỉ sau khoảng hai đến ba
tháng là bị trả về độ sâu tự nhiên. Nguồn gốc trầm tích là một cơ sở khoa học quan
trọng để có thể lý giải về tính hợp lý của luồng tàu hiện tại, cũng như về các biện
pháp công trình bảo vệ luồng.
Đối với vùng ven biển nước ta, sự biến đổi khí hậu toàn cầu đang làm thay đổi
quy luật bồi/ xói đã được hình thành trong quá khứ. Nhiều vùng ngập mặn đang bị
xói lở nghiêm trọng trong thời gian gần đây (Cửa Sông Dinh - Bình Thuận, Gành

Hào - Bạc Liêu, v.v...). Để dự báo được xu thế biến đổi của đường bờ biển trong
tương lai, rất cần nhiều thông tin phải được thu thập, trong đó nguồn gốc trầm tích
là một thông tin không thể thiếu được.
Trên thế giới, các đặc trưng của trầm tích như khoáng vật học, màu sắc, từ tính,
thành phần nguyên tố hoá học đã được nghiên cứu khá sớm và áp dụng thành công
tại nhiều vùng để nhận biết nguồn gốc trầm tích [24,25,28,34,36,89 92]. Tuy thế,
người ta nhận thấy không có bất kỳ một đặc trưng nào có thể chỉ thị nguồn gốc trầm

Footer Page 16 of 148.

1


Header Page 17 of 148.

tích cho mọi vùng địa chất. Vì vậy, công việc tìm kiếm các chất chỉ thị mới để
nghiên cứu nguồn gốc trầm tích vẫn luôn luôn thu hút sự quan tâm của các nhà khoa
học.
Nghiên cứu sử dụng các đồng vị phóng xạ môi trường làm chất chỉ thị cho
nguồn gốc trầm tích là một hướng mới trong thời gian gần đây. Các công trình công
bố phần lớn được thực hiện tại các nước có nền khoa học tiên tiến như Mỹ, Anh,
Úc. Các đồng vị phóng xạ rơi lắng như 7Be,

137

Cs,

210

Pb được nghiên cứu sử dụng


để nhận biết tầng đất xuất xứ của trầm tích và cơ chế xói mòn lưu vực
[31,33,43,47,75,81,85,86]. Các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori được nghiên
cứu để ứng dụng trong khảo sát đánh giá nguồn gốc không gian của trầm tích
[60,64,65,71,72,79,88,93,94].
Tại Việt Nam, đồng vị phóng xạ môi trường chủ yếu được sử dụng để nghiên
cứu xói mòn đất và tốc độ tích luỹ trầm tích [5,6,7,12,14,16 18,39]. Các công trình
nghiên cứu liên quan đến nguồn gốc trầm tích khá ít, việc sử dụng đồng vị phóng xạ
để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích còn rất hạn chế. Trong những năm qua, đồng vị
phóng xạ nhân tạo đã được sử dụng để nghiên cứu cơ chế và nguồn gốc gây bồi lấp
các luồng tàu trong vùng cửa sông [13,27,37]. Các chỉ thị phóng xạ nhân tạo loại
này chỉ cho chúng ta hình ảnh di chuyển bùn cát đáy trong một vùng hẹp vài km2 và
trong khoảng thời gian vài tháng. Việc sử dụng các đồng vị phóng xạ môi trường để
nghiên cứu nguồn gốc trầm tích đối với một vùng không gian rộng và trong khoảng
thời gian dài chưa được tiến hành ở nước ta.
Trong bối cảnh như thế, đề tài luận án được đặt ra nhằm mục tiêu:


Cải tiến, phát triển thêm công cụ phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường
có độ chính xác và ổn định cao, đáp ứng yêu cầu của bài toán nghiên cứu
nguồn gốc trầm tích sử dụng đồng vị phóng xạ tự nhiên;



Khảo sát, nghiên cứu quy luật phân bố hàm lượng, tỷ số đồng vị của các
đồng vị phóng xạ môi trường trong đất bề mặt và trong trầm tích, trong mối
quan hệ xói mòn - trầm tích, đối với các loại đất phổ biến trong vùng đất dốc
ở Tây Nguyên và Đông Nam Bộ; từ đó, xây dựng phương pháp ứng dụng
đồng vị phóng xạ môi trường để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại Việt
Nam.


Footer Page 17 of 148.

2


Header Page 18 of 148.

Để đạt được mục tiêu trên, luận án cần giải quyết các nội dung sau:
1. Cải tiến phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế
gamma nhằm nâng cao độ chính xác và độ ổn định theo thời gian.
2. Phát triển phương pháp phân tích các đồng vị thori trên hệ phổ kế anpha.
3. Khảo sát sự phân bố hàm lượng đồng vị

137

Cs: (i) Trong đất bề mặt đối với

các loại hình sử dụng đất phổ biến trong vùng Tây Nguyên và Đông Nam Bộ;
(ii) Trong trầm tích và trong đất gốc đối với các dạng sử dụng đất khác nhau.
4. Khảo sát sự phân bố hàm lượng và tỷ số các đồng vị phóng xạ dãy urani và
thori: (i) Trong đất bề mặt theo độ sâu và theo vị trí không gian; (ii) Trong trầm tích
theo độ sâu và theo không gian; (iii) Trong trầm tích và trong đất gốc.
5. Khảo sát sự phân bố hàm lượng và tỷ số đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt
khác nhau của đất và trầm tích nhằm đánh giá ảnh hưởng của quá trình phân tách
cấp hạt trong tự nhiên.
6. Xây dựng phương pháp sử dụng các đặc trưng phóng xạ (đồng vị và tỷ số
đồng vị) để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích; tiến hành thử nghiệm trên một số lưu
vực có quy mô diện tích khác nhau nhằm minh chứng cho khả năng của phương
pháp và ý nghĩa thực tiễn của luận án.

Ý nghĩa khoa học:
1. Xây dựng được phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ dãy urani, thori
trên phổ kế gamma và anpha có đủ độ nhạy, độ tin cậy và ổn định để phát hiện sự
thay đổi tinh tế về hàm lượng của chúng trong môi trường đất và trầm tích.
2. Xây dựng được đặc trưng phân bố của đồng vị

137

Cs theo độ sâu lớp đất bề

mặt, theo các loại hình sử dụng đất điển hình ở Việt Nam; từ đó đã xây dựng được
luận cứ khoa học cho việc sử dụng chỉ thị phóng xạ

137

Cs trong nghiên cứu nguồn

gốc trầm tích.
3. Đã thu thập được bộ số liệu về mức hàm lượng của các đồng vị phóng xạ
chính thuộc dãy urani, thori (238U,

230

Th,

226

Ra,

232


Th,

228

Th,

228

Ra) trong 560 mẫu

đất bề mặt và trầm tích đối với 11 vùng, với 7 loại đất phổ biến ở Tây Nguyên và
Đông Nam Bộ. Số liệu thu được là nguồn tham khảo tốt cho các nghiên cứu tiếp
theo liên quan đến lĩnh vực này.

Footer Page 18 of 148.

3


Header Page 19 of 148.

4. Đã phát hiện tính ổn định khá cao của tỷ số

230

Th/232Th trong nhiều vùng đất

dưới tác động của các quá trình tự nhiên như phong hóa, xói mòn rửa trôi và kết
lắng trầm tích; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học cho việc sử dụng tỷ số

230

Th/232Th trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại các vùng lưu vực nước ta.
5. Đã phát hiện và chứng minh tính ổn định của tỷ số

226

Ra/232Th trong một số

loại đất dưới tác động của các quá trình tự nhiên như phong hóa, xói mòn rửa trôi và
kết lắng trầm tích; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học về khả năng sử dụng tỷ
số 226Ra/232Th trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại nước ta.
6. Đã phát hiện có sự tương quan giữa
tại các vùng đất có tỷ số

226

quy luật tương quan giữa

226

226

Ra và

232

Th với hệ số tương quan cao

232


Ra/ Th thay đổi. Điều này mở ra khả năng ứng dụng
Ra và 232Th để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại một

số vùng đặc trưng trong nước.
7. Đã xây dựng và chứng minh cho luận cứ khoa học: trong một số nền địa chất,
có thể sử dụng tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th trên đối tượng mẫu trầm tích tổng để
nghiên cứu nguồn gốc trầm tích, thay vì đối tượng mẫu cấp hạt thành phần như
nhiều công trình đã tiến hành trên thế giới. Việc thu thập mẫu trầm tích tổng thường
dễ dàng và ít tốn kém hơn thu thập mẫu theo các cấp hạt.
Ý nghĩa thực tiễn:
1. Luận án đã chứng minh được khả năng sử dụng đồng vị 137Cs (chỉ thị đơn), tỷ
số

226

Ra/232Th và

230

Th/232Th (chỉ thị kép) để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại

Việt Nam. Các chỉ thị phóng xạ này góp phần giải quyết một số bài toán liên quan
đến quá trình xói mòn, bồi lắng đang đặt ra tại nước ta.
2. Các chỉ thị phóng xạ nêu trên đã được ứng dụng để nghiên cứu nguồn gốc
trầm tích tại một phần lưu vực hồ Xuân Hương và hồ thuỷ điện Thác Mơ. Kết quả
nghiên cứu đã giúp các nhà quản lý và khai thác công trình hiểu biết về nguồn gốc
trầm tích, góp phần định hướng các giải pháp khả thi nhằm giảm thiểu bồi lắng, kéo
dài tuổi thọ của hồ.
Những đóng góp mới của luận án:

1. Cải tiến phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ dãy urani, thori trên
phổ kế gamma nhằm giải quyết các vấn đề: làm cho các đồng vị radon cân bằng
phóng xạ với các đồng vị mẹ; giảm thiểu tối đa các ảnh hưởng khác như mật độ

Footer Page 19 of 148.

4


Header Page 20 of 148.

mẫu, hiệu ứng tự hấp thụ đến kết quả phân tích.
2. Xây dựng được phương pháp phân tích các đồng vị thori trên phổ kế anpha,
đặc biệt là phương pháp không cần dùng đồng vị vết nhân tạo 229Th làm nội chuẩn.
3. Minh chứng được khả năng chỉ thị nguồn gốc trầm tích của đồng vị 137Cs đối
với các vùng lưu vực trong nước ta; từ đó đã xây dựng được phương pháp đánh giá
nguồn gốc trầm tích bằng đồng vị 137Cs.
4. Phát hiện quy luật tương quan giữa 226Ra và 232Th theo vị trí trong đất bề mặt
và trong trầm tích đối với các vùng khảo sát; đồng thời cũng phát hiện tính không
đổi của tỷ số 226Ra/232Th theo vị trí không gian và tính bảo toàn của tỷ số này trong
quá trình chuyển hoá đất - trầm tích đối với một số nền địa chất cụ thể; từ đó minh
chứng khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của tỷ số 226Ra/232Th đối với các vùng này.
5. Phát hiện quy luật tương quan giữa
trầm tích và tính bảo toàn tỷ số

230

230

Th và


232

Th trong đất bề mặt, trong

Th/232Th trong quá trình chuyển hoá đất - trầm

tích đối với các nền địa chất cụ thể ở Việt Nam; từ đó minh chứng khả năng chỉ thị
nguồn trầm tích của tỷ số 230Th/232Th đối với các vùng này.
6. Xây dựng được phương pháp sử dụng tỷ số

230

Th/232Th và tỷ số

226

Ra/232Th

để nghiên cứu nguồn gốc không gian của trầm tích tại các vùng lưu vực ở Việt
Nam.
7. Đã áp dụng phương pháp mới để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại hồ
Xuân Hương (lưu vực nhỏ) và hồ thuỷ điện Thác Mơ (lưu vực lớn); từ đó đưa ra
thông tin về nguồn gốc trầm tích gây bồi lắng các hồ này, làm cơ sở khoa học để
quản lý và khai thác hồ tốt hơn trong tương lai. Các kết quả nghiên cứu này, cùng
với các kết quả nghiên cứu ở nhiều nước khác, đã làm phong phú thêm khả năng chỉ
thị nguồn trầm tích của các đồng vị phóng xạ môi trường trên các loại nền địa chất
khác nhau trên thế giới.
Cấu trúc luận án
Luận án gồm phần mở đầu, 4 chương chính và kết luận, cụ thể như sau:

- Chương 1: Tổng quan
- Chương 2: Các giả thuyết và phương pháp nghiên cứu
- Chương 3: Kết quả và thảo luận
- Chương 4: Các ứng dụng điển hình

Footer Page 20 of 148.

5


Header Page 21 of 148.

Chƣơng 1
TỔNG QUAN
1.1 Các đồng vị phóng xạ môi trƣờng
Các đồng vị phóng xạ có mặt lâu dài trong môi trường một cách tự nhiên hoặc
do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ môi trường. Các đồng vị
phóng xạ môi trường quan tâm của luận án bao gồm 137Cs và các đồng vị trong các
dãy phóng xạ urani và thori. Đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs (T1/2 = 30,07 năm) có
mặt trong môi trường do các vụ thử hạt nhân trong khí quyển và một số sự cố của lò
phản ứng hạt nhân [84]. Do có chu kỳ bán rã dài, đồng vị này khi được phóng thích
vào môi trường sẽ tồn tại khá lâu và đóng vai trò như là đồng vị phóng xạ môi
trường. Dãy phóng xạ urani bắt đầu bằng
dãy thori bắt đầu bằng

232

238

U và kết thúc bằng đồng vị bền


Th và kết thúc bằng

208

206

Pb;

Pb. Các đồng vị thuộc các dãy

phóng xạ nói trên cùng với chu kỳ bán rã của chúng được đưa ra trên Hình 1.1 và
Hình 1.2 [41].
1.1.1 Hoạt độ phóng xạ và sự cân bằng vĩnh cửu
Đối với các dãy phóng xạ urani và thori, ngoại trừ đồng vị mẹ và đồng vị con
bền cuối cùng, các đồng vị trung gian luôn bao gồm 2 quá trình: quá trình tạo thành
do đồng vị mẹ phân rã và quá trình phân rã của chính nó. Trong một hệ kín, khi thời
gian bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn rất nhiều thời gian bán rã của đồng vị con, thì
sau một khoảng thời gian nào đó hoạt độ phóng xạ của đồng vị mẹ cân bằng với
hoạt độ phóng xạ của đồng vị con. Các biểu thức tường minh được trình bày tóm tắt
như sau [83]:
Trong trường hợp đồng vị phóng xạ mẹ phân rã và tạo thành đồng vị con bền
thì quy luật thay đổi số hạt nhân phóng xạ theo thời gian t được mô tả bởi hệ thức:
N(t) = N0 e-

t

(1.1)

trong đó: N(t) là số hạt nhân của đồng vị mẹ tại thời điểm t và N0 là số hạt nhân tại

thời điểm t = 0;

là hằng số phân rã phóng xạ.

Hoạt độ phóng xạ của đồng vị mẹ tại thời điểm t khi đó sẽ là:
A(t )

N (t )

A0 e

t

trong đó, A0 = N0 là hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t = 0.

Footer Page 21 of 148.

6

(1.2)


Header Page 22 of 148.

Trong trường hợp hạt nhân con (2) cũng phân rã phóng xạ:
(1)

(2)

1


2

(3) (bền)

(1.3)

thì chúng ta có kết quả sau:
N1 (t )

1t

N10 e

N 2 (t )

(1.4)
0
1 N1

2t

N 20 e

2

1t

(e


e

2t

(1.5)

)

1

trong đó: N10 và N 20 là giá trị N1 (t) và N2 (t) tại t = 0;

1



2

là hằng số phân rã

của các hạt nhân (1) và (2).
Nếu N 20 = 0 tại thời điểm t = 0 thì phương trình (1.5) sẽ trở nên đơn giản hơn:
N 2 (t )

0
1 N1
2

(e


1t

e

2t

(1.6)

)

1

Nếu thời gian bán rã của đồng vị mẹ (T1/2)1 lớn hơn rất nhiều thời gian bán rã
của đồng vị con (T1/2)2 và chỉ xét trong khoảng thời gian t thoả mãn điều kiện
( T1/2)2 << t << (T1/2)1 thì chúng ta sẽ có:
1 N1

2N2

(1.7)

Sự cân bằng phóng xạ này thường được gọi là cân bằng vĩnh cửu. Đối với trường
hợp tổng quát, khi đồng vị mẹ của dãy có thời gian bán rã lớn hơn rất nhiều so với
các đồng vị con thì:

1 N1

2N2

3 N3


.....

n Nn

(1.8)

1.1.2 Hàm lượng khối lượng và hàm lượng phóng xạ
Trên thế giới hiện đang dùng hai khái niệm khác nhau là hàm lượng theo khối
lượng (mass concentration) và hàm lượng phóng xạ (activity concentration) [52].
Khái niệm hàm lượng phóng xạ cũng được sử dụng trong luận án đối với các đồng
vị phóng xạ. Cũng cần lưu ý rằng, trong khi hàm lượng phóng xạ của các đồng vị
trong các dãy phóng xạ là gần như bằng nhau khi có cân bằng vĩnh cửu, thì hàm
lượng khối lượng của chúng khác nhau rất nhiều. Ví dụ trong trường hợp cân bằng
vĩnh cửu, với hàm lượng theo khối lượng của

238

U là 3ppm (tương ứng với hàm

lượng phóng xạ khoảng 40 Bq/kg) thì hàm lượng theo khối lượng của 234U, 230Th và
226

Ra tương ứng là 0,167ppb, 0,050ppb và 0,00107ppb.

Footer Page 22 of 148.

7



Header Page 23 of 148.

238

234

U

U

9

2. 5x 105 y

4.8 x 10 y
234m

Pa

1.18 m

230

234

Th

Th

7.5 x 104 y


24.1 d

226

Ra

1600 y

222

Rn

3.82 d

218

214

210

3.1 m

164 s

138 d

Po

Po


Po

214

210

Bi

Bi

19.7 m
214

Pb

5.01 d
210

206

22.3 y

stable

Pb

Pb

26.8 m


Hình 1.1. Dãy phóng xạ urani

232

Th
1 10 y
1.4x10

228

Th

228

1.913 y

Ac

6.13 h
228

224

5.76 y

3.665 d

Ra


Ra

220

Rn

55.6 s

216

212

Po

0.145 s

Po

212

Bi

0.296 s
64.06%

60.6 m
212

Pb


35.94%

10.64 h

Tl

3.05 m

Hình 1.2. Dãy phóng xạ thori

8

Pb

stable
208

Footer Page 23 of 148.

208


Header Page 24 of 148.

1.2 Sơ lƣợc về địa hoá của các actinit
1.2.1 Tính chất của các actinit
Các actinit là những nguyên tố tự nhiên nặng nhất trong vũ trụ. Các đồng vị của
những thành viên thấp hơn (actini, protactini, thori, urani) bắt nguồn từ 3 đồng vị
mẹ 238U, 235U và 232Th. Sự khác nhau về tính chất hóa lý của một actinit và các con
của nó có thể dẫn đến sự phân tách (gọi là sự phân đoạn) của các đồng vị này, gây

ra sự mất cân bằng phóng xạ. Các actinit và radi là các nguyên tố mang điện tích
dương và có xu hướng tạo thành các liên kết ion mạnh. Ngược lại, radon là một khí
trơ và không bị ion hóa hay phản ứng dưới các điều kiện môi trường. Poloni,
bismuth và chì là lưỡng tính và trong môi trường tự nhiên có thể tạo thành các liên
kết ion mang đặc tính đồng hóa trị. Trong môi trường nước, Ra2+, Ac3+, Th4+ và
Pa5+ tạo thành các dung dịch không màu, nhưng do có mặt của 1 hoặc 2 electron
trong vỏ ngoài cùng, ở nồng độ lớn của U4+ và U6+ dung dịch có màu xanh và vàng
tương ứng. Trong dung dịch nước, tất cả các ion trên thủy phân với các mức độ
khác nhau, phụ thuộc vào pH và tỷ số giữa bán kính ion và điện tích của chúng [35].
1.2.2 Sự liên kết địa hóa
Thori và urani tập trung trong lớp đá vỏ với tỷ số trung bình khoảng 3,5. Độ phổ
cập của urani và thori trong một số loại đá được đưa ra trong Bảng 1.1. Urani và
thori được đưa ưu tiên vào trong macma kết tinh muộn và các dung dịch còn lại sau
đó. Vì thế nên chúng được tìm thấy kết tụ chủ yếu với granit và pecmatit. Khi bị
phân đoạn khỏi đồng vị mẹ

230

Th, radi thường được tìm thấy ở trong các kết tủa

thủy nhiệt như barit và liên quan với kết tủa chì. Bismuth chỉ có một đồng vị bền và
thường thấy tập trung trong apatit, sulphit, pecmatit và trong các khoáng đất hiếm
[35].

Người ta biết khá ít về tính chất hoá học của poloni bởi vì nó không có đồng vị
bền và đồng vị phóng xạ

210

Po lại có chu kỳ bán rã ngắn. Trong dung dịch, poloni


có xu thế thủy phân thành các dạng không tan hoặc tạo thành các phức anion. Các
đồng vị chì bền thường có mặt với độ phổ cập lớn nhất trong sự liên kết với sulphít,
nhưng cũng xuất hiện trong silicát và trong apatit [23,35].

Footer Page 24 of 148.

9


Header Page 25 of 148.

Bảng 1.1. Dãi hàm lượng trung bình của urani, thori và tỷ số Th/U trong các loại
đá khác nhau
Loại đá

Nung chảy

Biến chất

Trầm tích

Tên
Granit
Granodiorit
Riolit
Daxit
Gabro
Bazan
Eclogit

Granulite
Gơnai
Đá phiến
Phyllite
Slate (acđoa)
Orthoquartzite
Greywach
Phiến sét:
- Xanh-xám
- Vàng-đỏ
- Đen
Bauxit
Đá vôi
Đolomit
Photphat
Evaporit
Động vật thân mềm sống
Thân mềm hóa thạch
San hô
Cát và sét biển
Than bùn
Than non
Than đá
Nhựa đường (Asphalt)
Dầu

U (ppm)

Th (ppm)


Th/U

2,2 – 6,1
2,2 – 6,1
2,2 – 6,1
2,2 – 6,1
0,8
0,1 - 1
0,3 – 3
4,9
2,0
2,5
1,9
2,7
0,45-3,2
0,5-2

8 – 33
8 – 33
8 – 33
8 – 33
3,8
0,2 - 5
0,2 – 0,5
21
5-27
7,5-19
5,5
7,5
1,5-9

1-7

3,5 – 6,3
3,5 – 6,3
3,5 – 6,3
3,5 – 6,3
4,3
1-5
2 – 4,3
4,3
1-30
≥3
2,9
2,8
1,6-3,8
~2

2-4
2-4
3-1250
11.4
~2
0,03-2
50-300
< 0,1
< 0,01-0,5
0,5-8
2-4
0,7-4
1-12

< 50-80
10-6000
10-3760
4-77

10-13
10-13
49
0-2,4
1-5
<1
rất nhỏ
rất nhỏ
nhỏ
1-30
1-5
-

2,7-7
2,7-7
rất nhỏ
~5
<1
< 0,1
0,4-10
<1
-

(Nguồn: Rogers and Adams 1969, Kaufman et al. 1971, Harmon et al. 1975, Kunzendorf and
Friedrich 1976).


1.2.3 Ảnh hưởng của sự phong hóa
Ở những nơi môi trường đất bề mặt bị oxy hóa, cả urani và thori đều có thể trở
nên linh động theo các cách khác nhau. Phần lớn thori được vận chuyển trong các
khoáng bền không tan hoặc bị hấp phụ trên bề mặt của các khoáng sét. Ngược lại,
urani có thể hoặc di chuyển trong dung dịch như là một ion phức, hoặc bị hấp phụ
trên bề mặt của khoáng sét hoặc các mảnh vụn. Cả hai nguyên tố xuất hiện trong đá

Footer Page 25 of 148.

10


×