Áp dụng chương trình k0 IAEA trong phân tích kích hoạt

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
KHOA VẬT LÝ
BỘ MÔN VẬT LÝ HẠT NHÂN

-------- -------

KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP ĐẠI HỌC

Đề tài:
ÁP DỤNG CHƯƠNG TRÌNH KO –IAEA TRONG
PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT

SVTH : TRẦN VĂN PHÚC
CBHD : ThS. TRẦN THIỆN THANH
CBPB : ThS. TRƯƠNG THỊ HỒNG LOAN

------------------TP. HỒ CHÍ MINH - 2009


LỜI CẢM ƠN
Lời cảm ơn đầu tiên con xin kính gửi đến ba mẹ, Ngƣời đã nuôi nấng và dạy
dỗ con đến ngày hôm nay.
Trong suốt quá trình học tập và rèn luyện, em xin gửi lời cảm ơn chân thành
đến tất cả các thầy cô giáo đã nhiệt tình giảng dạy và chỉ bảo em trên từng nẻo
đƣờng.
Xin gửi lời cảm ơn đến tất cả các anh chị em, bạn bè gần xa đã động viên và
giúp đỡ cả về mặt tinh thần lẫn tri thức.
Đặc biệt trong suốt quá trình làm việc để hoàn thành tốt khóa luận này, em
xin gửi lời cảm ơn đến:
ThS. Trần Thiện Thanh, ngƣời Thầy đã đƣa ra ý tƣởng cùng với những

phƣơng pháp nghiên cứu khoa học giúp em hoàn thành tốt khóa luận này.
ThS. Trƣơng Thị Hồng Loan, ngƣời Cô đã ân cần chỉ bảo và góp ý để khóa
luận của em trở nên hoàn thiện hơn.
CN. Đặng Thị Minh Tâm đã cung cấp thông tin về mẫu chuẩn, thông lƣợng
neutron của lò và các file phổ cần thiết cho quá trình phân tích.
Cuối cùng em xin gửi lời cảm ơn đến tất cả các thầy cô giáo trong Khoa Vật lý,
đặc biệt là Bộ môn Vật lý Hạt nhân. Cảm ơn các bạn trong lớp Vật lý Hạt nhân
khóa 2004 – 2 đã giúp đỡ và động viên tôi trong suốt quá trình học tập cũng nhƣ
trong thời gian tôi hoàn thành khóa luận này.

TP. HCM, ngày 14/02/2009
Trần Văn Phúc


MỤC LỤC
LỜI MỞ ĐẦU .................................................................................................................... 1
CHƢƠNG 1: GIỚI THIỆU PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH
HOẠT NEUTRON (NAA) ................................................................................................ 3
1.1 Giới thiệu phương pháp kích hoạt neutron ................................................................... 3
1.2 Nguyên tắc của phương pháp kích hoạt neutron........................................................... 3
1.2.1 Tốc độ phản ứng ...................................................................................... 4
1.2.2 Thông lượng neutron ............................................................................... 4
1.2.3 Hàm tiết diện phản ứng ............................................................................ 7
1.2.4 Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt ................................. 7
1.2.4.1

Nguồn neutron đồng vị ................................................................. 7

1.2.4.2

Lò phản ứng hạt nhân ................................................................... 9

1.2.4.3

Máy phát neutron .......................................................................... 9

1.3 Phương trình kích hoạt .................................................................................................. 9
1.4 Các phương pháp phân tích kích hoạt neutron ........................................................... 11
1.4.1 Phương pháp tương đối.......................................................................... 11
1.4.2 Phương pháp tuyệt đối ........................................................................... 12
1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn ........................................................................ 13
1.4.4 Giới thiệu sơ lược phương pháp Ko ....................................................... 13
1.5 Phương pháp chuẩn hóa K0 ......................................................................................... 14
CHƢƠNG 2: CÁC THÔNG SỐ TRONG PHƢƠNG PHÁP NAA ............................ 16
2.1 Giới thiệu .................................................................................................................... 16
2.2 Hệ số K0 ...................................................................................................................... 16
2.3 Thông số Alpha ........................................................................................................... 17
2.4 Xác định tỉ số thông lượng neutron nhiệt/nhanh (Rt/f) ................................................ 17
2.5 Xác định thông lượng neutron ( nhiệt, trên nhiệt, nhanh)........................................... 18
2.5.1 Thông lượng neutron nhiệt..................................................................... 18
2.5.2 Thông lượng neutron trên nhiệt ............................................................. 20
2.5.3 Thông lượng neutron nhanh ................................................................... 20


2.6 Xác định hệ số f .......................................................................................................... 20
2.6.1 Phương pháp tỉ số Cd ............................................................................. 20
2.6.2 Phương pháp chiếu trần ......................................................................... 21
CHƢƠNG 3: CHƢƠNG TRÌNH K0-IAEA ................................................................. 22
3.1 Giới thiệu chương trình K0-IAEA ............................................................................... 22
3.2 Phương pháp đọc File (phổ) ........................................................................................ 23

3.2.1 Trình đơn File ........................................................................................ 23
3.2.2 Trình đơn Edit ........................................................................................ 24
3.2.3 Trình đơn phân tích phổ (Spectrum Analysis)....................................... 24
3.2.4 Trình đơn View ...................................................................................... 28
3.2.5 Trình đơn lưu trữ các thông số chiếu xạ (Irradiation facility menu
commands) ............................................................................................ 36
3.2.6 Trình đơn Detector ................................................................................. 36
3.2.7 Trình đơn giúp đỡ (Help) ....................................................................... 37
3.2.8 Trình đơn công cụ (Tools) ..................................................................... 37
3.3 Chương trình chính ..................................................................................................... 38
3.3.1 Tổng quan về chương trình Ko............................................................... 38
3.3.2 Đăng nhập thông tin về cơ sở dữ liệu ban đầu của nhà phân tích ......... 38
3.3.3 Đăng nhập thông tin về mẫu cần phân tích............................................ 39
3.3.4 Chương trình chính ................................................................................ 40
CHƢƠNG 4: ÁP DỤNG PHẦN MỀM CHƢƠNG TRÌNH K0-IAEA CHO MỘT SỐ
MẪU ĐÃ ĐƢỢC KÍCH HOẠT .................................................................................... 41
4.1 Cài đặt cơ sở dữ liệu ban đầu ...................................................................................... 42
4.2 Quá trình hiệu chỉnh hệ phổ kế tia gamma ................................................................. 46
4.3 Báo cáo kết quả phân tích từ phương pháp K0-IAEA................................................. 49
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ ......................................................................................... 54
TÀI LIỆU THAM KHẢO............................................................................................... 55


DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1 Đặc trưng của vài nguồn photoneutron ................................................................ 8
Bảng 1.2 Sai số ước lượng của phương pháp k0- IAEA .................................................... 15
Bảng 2.1 Một số thông số cần thiết của các monitor ........................................................ 18
Bảng 4.1 Thông tin kích thước của detector GEM – 20180 (Sys#1) và
GEM- 35 (Sys#5) ...............................................................................................................45
Bảng 4.2 Dữ liệu hạt nhân được dùng trong nguồn điểm ................................................. 47

Bảng 4.3 Thời gian chiếu xạ,thời gian phân rã và thời gian đếm của một số lá dò .......... 48
Bảng 4.4 Thông số neutron của hốc chiếu xạ NAA#3 ở lò nghiên cứu HANARO .......... 49
Bảng 4.5 Thời gian chiếu xạ, phân rã và đếm được tính theo khối lượng của mẫu
chuẩn .................................................................................................................................. 49
Bảng 4.6 Bảng so sánh kết quả hàm lượng nguyên tố trong mẫu SMEL loại I ................ 50
Bảng 4.7 Bảng so sánh kết quả hàm lượng nguyên tố trong mẫu SMELS loại II ............ 50
Bảng 4.8 Bảng so sánh kết quả hàm lượng nguyên tố trong mẫu SMELS loại III ........... 51
Bảng 4.9 Bảng so sánh kết quả hàm lượng nguyên tố trong mẫu đất
(NIST- SRM- 2586).......................................................................................................... 52


DANH MỤC HÌNH ẢNH
Hình 1.1 Năng lượng neutron biểu diễn theo thông lượng neutron ................................... 6
Hìng 3.1 Danh sách năng lượng đã được hiệu chuẩn ....................................................... 25
Hình 3.2 Thông tin năng lượng đã được hiệu chuẩn ........................................................ 26
Hình 3.3 Nhập thông tin về việc hiệu chuẩn đường cong theo năng lượng ..................... 26
Hình 3.4 Hiệu chuẩn hình dạng phổ ................................................................................. 27
Hình 3.5 Nhập thông tin về vùng phổ quan tâm............................................................... 29
Hình 3.6 Nhập thông tin về vùng phổ sau khi được làm khớp......................................... 29
Hình 3.7 Lược đồ biểu thị hình dáng của phổ sau khi hiệu chuẩn bề rộng một nửa ........ 30
Hình 3.8 Lược đồ biểu thị hình dạng của đuôi phổ bên trái đã hiệu chuẩn ..................... 30
Hình 3.9 Lược đồ biểu thị hình dạng đuôi phổ bên phải đã được hiệu chuẩn ................. 31
Hình 3.10 Lược đồ biểu thị hình dạng phổ đã hiệu chuẩn theo năng lượng và số kênh ... 32
Hình 3.11 Lược đồ biểu thị sự đánh giá một đỉnh ............................................................ 32
Hình 3.12 Lược đồ biểu thị làm khớp đỉnh ...................................................................... 33
Hình 3.13 Thông tin về phổ sau khi được làm khớp ........................................................ 34
Hình 3.14 Lược đồ mô tả hình dạng và thông số của đỉnh............................................... 34
Hình 3.15 Lược đồ biểu thị đỉnh tích phân theo số đếm và năng lượng .......................... 35
Hình 3.16 Sơ đồ khối mô tả tổng quan về chương trình K0- IAEA ................................. 38
Hình 3.17 Sơ đồ khối các quá trình đăng nhập thông tin cơ sở dữ liệu ban đầu .............. 39

Hình 3.18 Sơ đồ khối mô tả quá trình đăng nhập thông tin về mẫu cần phân tích .......... 39
Hình 3.19 Sơ đồ khối mô tả các quá trình phân tích mẫu của chương trình K0- IAEA .... 40
Hình 4.1 Chọn nhà phân tích ............................................................................................ 42
Hình 4.2 Mô tả thông tin về hàm lượng nguyên tố được chiếu xạ ................................... 43
Hình 4.3 Thông tin của Detector K1-7 ............................................................................. 44
Hình 4.4 Thông tin Detector K5-7 .................................................................................... 44
Hình 4.5 Thông tin về các thông số của nguồn neutron .................................................... 45
Hình 4.6 Thông tin gói mẫu .............................................................................................. 46


BẢNG DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

Ký hiệu

Tiếng Việt

Tiếng Anh

CRMs

Tài liệu mẫu chuẫn.

Certified Reference Materials.

EEC

Cơ quan năng lượng châu Âu.

European Energy Community.

KAERI

Viện nghiên cứu năng lượng Korea Atomic Energy Research
nguyên tử Hàn Quốc.

IAEA

Institute.

Cơ quan năng lượng nguyên tử International Atomic Energy Agency.
quốc tế.

IRRM

Viện đo đạt và cung cấp thông Institute for Reference Materials and
tin về mẫu chuẩn.

Measurements.

INW

Viện khoa học hạt nhân (Bỉ).

Institute for Nuclear Sciences.

NAA

Phân tích kích hoạt neutron.

Neutron Activation Analysis.

NIST

Viện Tiêu chuẩn và Kỹ thuật National Institute of Standards and
Quốc gia ( Hoa Kỳ).

SMELS

Technology.

Mẫu chuẩn tổng hợp đa nguyên Synthetic Multielement Standard.
tố.

SRM

Mẫu đất chuẩn.

Soil Reference Materials.


1

LỜI MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis-NAA) là một kĩ
thuật hạt nhân được sử dụng để xác định hàm lượng nguyên tố có trong mẫu bất kì.
Các hạt nhân của các nguyên tố có trong mẫu được chiếu bằng neutron sẽ chuyển từ
trạng thái bền (cơ bản) lên trạng thái kích thích ( không bền hay phóng xạ) . Các hạt
nhân ở trạng thái này sẽ tự động phóng ra những bức xạ gamma để chuyển về trạng
thái bền với những chu kì bán rã khác nhau. Các bức xạ này được ghi nhận bởi các
detector ghi bức xạ. Mỗi nguyên tố sẽ có một loại bức xạ đặc trưng, thông qua các

bức xạ này chúng ta có thể xác định định tính và định lượng các nguyên tố trong mẫu.
Trong NAA thì phương pháp chuẩn hóa Ko có ưu điểm là không dùng mẫu
chuẩn hay mẫu tham khảo mà có khả năng phân tích đa nguyên tố với sai số phân tích
khá ổn định [1].Chính vì vậy mà các phòng thí nghiệm NAA của Cơ quan Năng lượng
Nguyên tử Quốc tế (IAEA) và Tổ chức Năng lượng Châu Âu (EEC) đã khuyến cáo
dùng K0-NAA như một phương pháp chuẩn cho nhiều đối tượng nghiên cứu.
Ở Việt Nam, phương pháp K0-NAA trên lò phản ứng Hạt nhân Đà Lạt đã được
nghiên cứu từ cuối thập niên 1980. Vào giữa thập niên 1990, TS. Hồ Mạnh Dũng đã
xây dựng quy trình K0 thực nghiệm cho phân tích đa nguyên tố với độ chính xác cao
trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt [1].
Hiện nay, với sự phát triển khoa học kĩ thuật trên thế giới, cùng với những yêu
cầu cấp bách từ IAEA. Vào đầu năm 2005, một hội nghị khoa học diễn ra ở Bangkok,
Thailand đã chính thức đưa vào hoạt động phần mềm chương trình phân tích hàm
lượng nguyên tố Ko-IAEA. Chương trình này có dạng mô phỏng, giúp các nhà phân
tích không phải mất nhiều thời gian để vào phòng thí nghiệm phân tích. Nhờ chương
trình mô phỏng này, chúng ta có thể có một kết quả phân tích hàm lượng của nguyên
tố với độ chính xác cao nhờ tính ổn định mang tính hệ thống của sai số và tránh những
sai số khi thao tác.
Điểm mạnh thực sự của phần mềm này là chỉ cần nhà phân tích ở một nơi cũng
có thể phân tích được hàm lượng các các nguyên tố có trong mẫu với bất kì thông
lượng nào của tất cả các lò trên thế giới, nếu nhà phân tích biết được các thông tin về


2
những thông số lò phản ứng hạt nhân cùng với các thông tin liên quan khác như điều
kiện chiếu và detector ghi nhận bức xạ.
Một ưu điểm nữa của chương trình này giúp nhà phân tích vượt qua được
những rào cản về kinh tế, chính trị và xã hội trong vấn đề yêu cầu xây dựng lò phản
ứng hạt nhân để kích hoạt mẫu cần phân tích.

3

CHƢƠNG 1
GIỚI THIỆU PHƢƠNG PHÁP PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT
NEUTRON (NAA)
1.1. Giới thiệu phƣơng pháp kích hoạt neutron.
Phân tích kích hoạt neutron (neutron activation analysis – NAA) là một phương
pháp phân tích nguyên tố hiện đại, sử dụng kỹ thuật hạt nhân để xác định phân tích
hàm lượng nguyên tố trong vật chất. Phương pháp này ra đời vào năm 1936 và được
VonHevesy và Levi lần đầu tiên áp dụng cho đến nay, phân tích kích hoạt là một
phương pháp phân tích nguyên tố trong mẫu chính xác và tiện lợi nhất [2].
Trong NAA, những mẫu trước khi đem phân tích được kích hoạt bởi neutron.
Các hạt nhân trong mẫu có một xác suất bắt neutron xác định, xác suất này có thứ
nguyên diện tích và được gọi là tiết diện bắt neutron (  ). Trong quá trình chiếu xạ các
hạt nhân có đồng vị bền ở dạng tự nhiên được chuyển thành các hạt nhân phóng xạ do
sự bắt neutron. Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn
hồi, một hạt nhân lập phần ở trạng thái kích thích được tạo ra và khi trở về trạng thái
cơ bản (cân bằng) chúng phát xạ tia gamma tức thời đặc trưng. Trong nhiều trường
hợp trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách
phát ra tia gamma trễ đặc trưng nhưng ở tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát
ra tia gamma tức thời. Tia gamma sinh ra được phát hiện bằng dectector bán dẫn có độ
phân giải năng lượng cao. Trong phổ gamma, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt
của nguyên tố trong mẫu hay còn gọi là phép định tính, hơn nữa diện tích của đỉnh cho
phép ta định lượng nguyên tố đó.
1.2 Nguyên tắc của phƣơng pháp kích hoạt neutron.
Cơ sở của phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA) là phản ứng của các
neutron với hạt nhân nguyên tử. Điều mà ta quan tâm là phản ứng (n,  ); trong đó X
(hạt nhân bia) hấp thụ một neutron tạo ra một hạt nhân phóng xạ X * nặng hơn hạt nhân

4
X một đơn vị khối lượng và sau đó X* tự động phát ra tia  và trở về trạng thái cân
bằng.
A
Z

X 01n 



A 1
Z



*

X AZ1 X  

(1.1)

Kí hiệu:
(*) Biểu diễn hạt nhân ở giai đoạn trung gian.
Z: Bậc số nguyên tử của nguyên tố X.
A: Số khối của nguyên tử X.
1.2.1. Tốc độ phản ứng.
Khi đặt hạt nhân trong trường neutron, số phản ứng xảy ra trong một giây gọi là
tốc độ phản ứng trên hạt nhân.




R   v . v dv   E . , E dE
'

0

(1.2)

0

R: Tốc độ phản ứng.
v  : Tiết diện phản ứng (n,  ) ở vận tốc neutron v, (cm2).
E  : Tiết diện phản ứng (n,  ) ở năng lượng neutron E, (cm2).
 ' v  : Thông lượng neutron ở vận tốc v.
 ' E  : Thông lượng neutron ở năng lượng E .

1.2.2. Thông lƣợng neutron .
Những neutron phân hạch được làm chậm lại bằng cách va chạm đàn hồi với
nhân nguyên tử của các chất làm chậm đến khi có sự cân bằng nhiệt. Đối với neutron
có năng lượng 2MeV số va chạm cần để nó chậm lại là 18 với H, 25 với D, 114 với C,
150 với O và 2172 với U.
Quá trình xảy ra phản ứng kích hoạt phụ thuộc rất mạnh vào năng lượng
neutron nên khi kích hoạt cần chú ý đến sự phân bố năng lượng neutron.


5
Dựa vào yếu tố năng lượng người ta chia neutron ra thành ba loại:
+ Neutron nhanh: Năng lượng của các neutron nằm trong khoảng 100keV  20

MeV đối với 235U phân hạch tuân theo phân bố Watt [1]. Thông lượng phân hạch f(E)
theo một hàm của năng lượng neutron En :
f E   C. exp  E sinh 2E

(1.3)

E: Năng lượng neutron (MeV).
C: 0,484.
+ Neutron nhiệt :
Các neutron nhiệt (thermal) có năng lượng En trong miền 0 < En ≤ 0,1 eV.
Các neutron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt độ với các phân
tử môi trường. Mật độ neutron nhiệt phụ thuộc vào năng lượng neutron theo quy luật
Maxwell- Boltzmann :
n E  

2..n
.e E / KT . E
3/ 2
.K.T 

(1.4)

Trong đó:


n   n E dE : mật độ neutron toàn phần.
0

K = 8,61.10-5 eV: hằng số Boltzmann.
T: Nhiệt độ môi trường.

Với nhiệt độ phòng T = 293,60K thì v = 2200ms-1 và năng lượng neutron nhiệt
độ bằng ET = 0,025eV.
+ Neutron trên nhiệt (neutron trung gian):
Các neutron này nằm trong vùng năng lượng từ 0,1eV < En < 100keV.Trong
miền năng lượng này tiết diện tương tác của neutron với vật chất có dạng cộng hưởng
và miền này gọi là miền cộng hưởng và neutron trung gian còn gọi là neutron cộng
hưởng.


6
Các neutron này được làm chậm do va chạm với nhiên liệu chất làm chậm cho
ra sự phân bố thông lượng  e E  thay đổi theo E-1 và liên hệ với nhau bởi hệ thức.
e E   e .E 1

(1.5)

(Đã bỏ qua sự hấp thụ neutron).
 e E  : thông lượng neutron trên nhiệt ở năng lượng E.

 e : thông lượng neutron trên nhiệt, theo quy ước thực tế sự phụ thuộc này được

biểu diễn ở dạng gần đúng [1].
 e E  

e
E

1 

1eV 

(1.6)

 : là hệ số không phụ thuộc năng lượng, biểu diễn độ lệch khỏi quy luật 1/E,

có giá trị nằm trong khoảng [-1; +1], tùy theo nguồn neutron, vị trí chiếu xạ và vật liệu
xung quanh.

Hình 1.1 Năng lượng neutron biểu diễn theo thông lượng neutron.


7
1.2.3. Hàm tiết diện phản ứng.
Sự phụ thuộc của tiết diện phản ứng gây bởi neutron vào vận tốc v (hay năng
lượng E) gọi là hàm tiết diện v  [hay E  ]. Hàm tiết diện tỉ lệ nghịch với vận tốc
v  1 / v hay tỉ lệ nghịch với căn bậc hai của năng lượng E   1 / E1 / 2 . Trong một số

quy ước mô tả tốc độ phản ứng dựa trên việc biến đổi theo (1.2), những độ lệch này
được tính bằng cách đưa vào hệ số Wescott g(Tn)- phụ thuộc vào nhiệt độ neutron.
1.2.4. Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt.
Neutron được dùng rộng rãi trong phân tích kích hoạt là do chúng có những đặc
điểm ưu việc sau:
+ Không làm cho vật liệu mẫu nóng lên ở nhiệt độ cao.
+ Do neutron là hạt trung hòa về điện nên dễ dàng đi sâu vào bên trong hạt nhân
của nguyên tử.
+ Neutron xuyên sâu vào nhiều loại vật chất điều này có lợi cho việc loại trừ
được sự nguy hiểm nhiễm xạ như khi kích hoạt. Các vật liệu dạng bột còn có lợi khi
rọi các chất dễ bay hơi.
Những nguồn neutron dùng cho phân tích kích hoạt gồm neutron đồng vị, lò
phản ứng hạt nhân, máy phát neutron.

1.2.4.1. Nguồn neutron đồng vị.
Ƣu điểm: Nguồn neutron đồng vị nhỏ chặt, vận chuyển dễ dàng. Sự nguy hiểm
đến sức khỏe được hạn chế và ít tốn kém.
Nhƣợc điểm: Những nguồn này có thông lượng nhỏ (cỡ 10+7n.cm-2.s-1 đến
109n.cm-2.s-1) cho nên chỉ giới hạn trong việc xác định vài nguyên tố có độ phổ cập tự
nhiên và tiết diện neutron ở nhiệt độ cao và chỉ thích hợp với các hạt nhân có chu kỳ
bán hủy ngắn. Các nguồn này cũng không thể “đóng mở” khi không dùng.
Có 3 loại nguồn neutron đồng vị:
+ Nguồn photoneutron (  ,n):


8
8

Be  7 Be 01 n  1,67MeV

(1.7)

Be 4 He13 C 01 n  5,7MeV

(1.8)

+ Nguồn alpha (  ,n):
9

+ Nguồn phân hạch tự phát:
252

Cf 140 Xe108Ru  4n  Q

(1.9)

252

Cf 140 Cs109Te  3n  Q

(1.10)

Bảng 1.1: Đặc trưng của vài nguồn Photoneutron.
Hạt nhân
24

Na

88

124

140

Y

Sb

La

T1/2

E  (MeV)

15h

2,75

108
d

60,4
d
40,2
h

Phản ứng
với

E n (MeV)

Hiệu suất
Neutron (n.s-1)

Be

0,2

1,4.105

D2 O

0,8

2,9.105

Be

0,16

1.105

D2 O

0,3

3.103

1,7

Be

0,02

1,9.105

2,5

Be

0,6

2.103

D2 O

0,15

7,4.103

1,8; 2,8


9
1.2.4.2. Lò phản ứng hạt nhân.
Lò phản ứng có khả năng kích hoạt neutron mạnh nhất. Tùy theo cách cấu tạo
lò mà chúng có thể cung cấp các thông lượng neutron không đổi. Đa phần lớn lò phản
ứng cho thông lượng neutron  = 1011 ÷ 1012 n.cm-2.s-1 (các lò phản ứng nhỏ);  = 1015
n.cm-2.s-1 (lò phản ứng lớn).
Nhƣợc điểm: Việc xây dựng lò phản ứng gặp rất nhiều khó khăn bởi các yếu tố
chủ quan và khách quan khác nhau (giá thành, môi trường, chính trị…).
1.2.4.3 Máy phát neutron.
Nguồn neutron được phát ra từ máy gia tốc. Máy gia tốc làm việc dựa trên
nguyên tắc, các vật liệu bia bị bắn phá bởi những hạt tích điện được gia tốc và các hạt
neutron được sinh ra từ các phản ứng hạt nhân. Máy gia tốc thường dùng và có giá trị
thương mại thì các hạt deuteron được gia tốc và vật liệu bia là triti. Neutron sinh ra từ
phản ứng 3H(d,n)4He. Năng lượng của những neutron đơn năng tạo ra là 14Mev và
thông lượng của chúng xấp xỉ 109n.cm-2.s-1 [1].
Ƣu điểm: Tạo ra những neutron đơn năng có năng lượng cao và dòng neutron
có thể điều chỉnh được.
Nhƣợc điểm: Không tạo được neutron nhiệt, thông lượng neutron không ổn
định, phụ thuộc mạnh vào khoảng cách từ máy phát đến bia và dao động theo thời
gian, do đó ảnh hưởng rất lớn đến các phương pháp phân tích phụ thuộc vào thông
lượng neutron. Ngoài ra, tuổi thọ bia ngắn và chế tạo máy gia tốc đắc tiền.

Nhìn chung, trong các loại nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt thì
nguồn neutron đồng vị là nguồn đơn giản và mang lại lợi ích kinh tế cao trong phân
tích kích hoạt ở ngành công nghiệp.
1.3. Phƣơng trình kích hoạt.
Phương trình cơ bản cho việc xác định tốc độ xung đo đỉnh tia gamma quan tâm
của một nguyên tố dùng phản ứng (n,  ) và hệ phổ kế gamma (  ), theo quy ước
Hogdahl được trình bày như sau:


10
N P / tc 

N A .w.
G th . th .T0  G e . e .I.SDC.. P
M

(1.11)

Ở đây:
Tốc độ phản ứng R = G th . th . 0  G e .e .I.
Mặt khác ta có mối quan hệ giữa số đếm (NP/ t) ghi được của đỉnh gamma quan
tâm với tốc độ phản ứng R là:
R

N P / tc
M
.
SDC .w.N A .. P

(1.12)

NP/tc : Tốc độ xung đo được của đỉnh tia gamma quan tâm (đã qua hiệu chỉnh).
NP: Số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần.
 : Xác suất phát tia  cần đo.

NA: Hằng số Avogadro.
W: khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g).
M: Khối lượng nguyên tố bia.
 : Độ phổ cập đồng vị bia.

Gth: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt.
Ge: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt.
S  1  exp  t  : hệ số bão hòa.
D  exp  t d  : hệ số phân rã.
C  1  exp  t c  / t c : hệ số đo.

ti: Thời gian chiếu.
td: Thời gian rã.
tc: Thời gian đo.


11
I  : Tích phân cộng hưởng cho phổ neutron trên nhiệt độ 1 / E 1 . Hàm lượng

nguyên tố chiếu xạ được tính như sau:
W


M
1 

1
. .

SDC .N A .  p  G th . th . 0  G e . e .I 

N p / tc

.

(1.13)

1.4. Các phƣơng pháp phân tích kích hoạt neutron.
1.4.1 Phƣơng pháp tƣơng đối.
Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, hàm lượng của nguyên tố được tính
bằng công thức:
g / g  

N  SDCW 
.
N  SDCW 

*

p / tc

*

(1.14)

p / tc

Ta đặt :
A sp 

N p / tc
SDCW

: hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích ( phân rã/giây/ gam).

N 

(1.15)

*

A 
*
sp

p / tc

SDCW *

: hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn (phân rã/ giây/ gam).

(1.16)

Kết hợp (1.15), (1.16) vào (1.14) ta được công thức tính hàm lượng nguyên tố
được viết gọn như sau:
g / g  

A sp
A *sp

(1.17)

Trong phương pháp này, mẫu cần phân tích phải được chiếu và đo dưới cùng
một điều kiện như mẫu chuẩn (mẫu tham khảo). Khi phân tích, một số điểm cần phải
lưu ý:
+ Mẫu và chuẩn phải được hiệu chỉnh hiệu ứng tự che chắn neutron trong khi
chiếu và hiệu ứng suy giảm gamma trong mẫu khi đo.
+ Cấu hình đo của mẫu và chuẩn phải được đồng nhất.


12
Nhƣợc điểm:
Không phù hợp cho phân tích đa nguyên tố vì không thể tìm ra mọi loại mẫu
tham khảo đóng vai trò như mẫu chuẩn và càng khó khăn hơn khi phải chuẩn bị một
loạt mẫu chuẩn có dải hàm lượng tương ứng để chiếu làm mẫu phân tích.
1.4.2. Phƣơng pháp tuyệt đối.
Đây là phương pháp có tính khả thi cao nếu ta biết trước tất cả các thông số
trong công thức tính hàm lượng nguyên tố quan tâm trong mẫu.
g / g  

A SP M.* . * .*0 G *th .f  G *e .Q*0  .*P
.
.
.10 6
A *SP M * ... 0 G th .f  G e .Q 0  . P

(1.18)

Trong đó:
A SP 

A

*
SP

f

N P / tc
. hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích (phân rã/giây/gam).
WSDC

( N P / tc ) *

. hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn (phân rã/giây/gam).
( WSDC ) *

 th
: tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt.
e

Q 0   

I 0  
: Tỉ số tích phân cộng hưởng trên tiết diện đối với phổ neutron
0

trên nhiệt độ phân bố dạng 1 / E1 .
Q 0   

Q0 

I 0   Q 0  0,429
0,429

 

0
Er
E cd 2  1

(1.19)

I0
0

Ecd: Năng lượng cắt cadmium (ECd = 0,55eV).
Er: Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng (eV).
 : Biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron trên nhiệt độ khỏi quy luật 1 / E1


13
Tuy nhiên trong phương pháp này, biết trước tất cả các thông số trên không
phải đơn giản bởi chúng được xác định bằng các phương pháp độc lập, độ không chính
xác của các thông số này sẽ đóng góp vào khi tính hàm lượng bằng công thức tuyệt
đối, dẫn đến sai số lớn.

1.4.3. Phƣơng pháp chuẩn đơn.
Phương pháp chuẩn đơn làm cho phân tích đa nguyên tố với NAA trở nên khả
thi hơn.
K

M * ... 0  P G th .f  G e .Q 0  
.
M.* . * .*0  *P G *th .f  G *e .Q*0  

(1.20)

Hệ số K của nguyên tố chọn làm chuẩn đối với từng nguyên tố quan tâm được
xác định bằng thực nghiệm.
Khi phân tích người ta chỉ cần dùng 1 mẫu chuẩn chiếu kèm với mẫu cần phân
tích và dùng các hệ số k để tính hàm lượng nguyên tố quan tâm.
 N P / tc 


WSDC  1

g / g  
. .10 6
*
K
A SP

 N

A *SP   P / tc 
 WSDC 

(1.21)

*

 : Hàm lượng nguyên tố cần phân tích g / g  .

Với phương pháp chuẩn đơn việc phân tích đa nguyên tố trở nên dễ dàng hơn.
Tuy nhiên hệ số K phụ thuộc vào các thông số của thiết bị chiếu và hệ đo, do đó
phương pháp này bất tiện khi thay đổi yếu tố trên.
1.4.4. Phƣơng pháp Ko.
Phương pháp K0 là giao thức chuẩn đơn của phân tích kích hoạt neutron dụng
cụ (INAA). Mẫu so sánh và lá dò thông lượng là đồng nghĩa trong phương pháp K0.
Tốc độ tạo ra nguyên tử phóng xạ từ nguyên tử bền quan tâm liên quan với tốc độ kích


14
hoạt này thông qua hệ số được gọi là K0. Tốc độ tạo hạt nhân phóng xạ tương ứng này
phụ thuộc vào điều kiện chiếu cụ thể và detector ghi nhận gamma sử dụng.
Hằng số được định nghĩa đối với loại phân rã đơn giản nhất như sau:
K0 

M c . a . a . a
M a . c .c . c

(1.21)

a, c : Chỉ mẫu so sánh và mẫu phân tích .
M: khối lượng nguyên tử [g.mol-1].
2

 0 : Tiết diện neutron nhiệt (m ).

 : Độ phổ cập đồng vị.
 : Độ phổ cập gamma tuyệt đối.

Hằng số này không phụ thuộc vào điều kiện chiếu và detector, nó cần thiết
trong việc tính toán hàm lượng trong K0 – INAA.
1.5 . Phƣơng pháp chuẩn hóa K0.
Do Simonits đưa ra vào năm 1975 đã khắc phục được những hạn chế của
phương pháp tuyệt đối, tương đối và chuẩn đơn.
+ Đơn giản trong thực nghiệm so với phương pháp tương đối.
+ Độ chính xác cao so với phương pháp tuyệt đối.
+ Linh hoạt thay đổi điều kiện chiếu và đo so phương pháp chuẩn đơn.
+ Phù hợp với xu hướng máy tính hóa.
Phương trình cơ bản của K0 – INAA:
Với chất so sánh là 197Au, nguyên tố phân tích là “a” thì hệ số K0 được định nghĩa:
K 0,Au a  

M au . a . a . 0,a
M a . au . Au . 0,Au

(1.22)

Hàm lượng nguyên tố quan tâm trong mẫu cần phân tích được xác định bằng
phương pháp K0 .


15
A SP
1 G *th .f  G e .Q *0    *P

g / q    .
.
. .10 6
A SP K 0,Au G th .f  G e .Q 0    P

(1.23)

K0: Được xác định từ thực nghiệm với độ chính xác cao (~1%), chất so sánh tối
ưu 197Au(n,  ) 198Au với các số liệu hạt nhân.
 0 : 98,65 ± 0,9barn.

Q0 = 15,71 ± 0,28.
I0 = 1550 ± 28 barn.
Nhìn chung phương pháp chuẩn hóa K0 - INAA là tối ưu nhất so với các
phương pháp đã được trình bày ở phần trên. Sai số trong phương pháp này được cho
là rất nhỏ (nhỏ hơn 3,5%). Mẫu và chất so sánh vàng (Au) có thể có hình dạng khác
nhau, sự hấp thụ neutron và gamma là khác nhau. Các quy trình hiệu chỉnh của các sự
khác nhau này cũng được xem như phần không thể thiếu của phương pháp K0.
Điều kiện chiếu được mô tả bằng thông số xác định phổ neutron có nghĩa là
phải xác định các hệ số f,  và detector được mô tả bằng đường cong hiệu suất về mặt
thực nghiệm, phương pháp K0 – INAA cải tiến hơn so với phương pháp chuẩn đơn là
tránh các quá trình lặp lại việc khảo sát thiết bị chiếu và hệ đo mỗi khi thay đổi chúng.
Bảng 1.2: Sai số ước lượng của phương pháp K0 – INAA.
Tạo bởi

Đóng góp

K0

~ 1%



~ 1,5%

F

~ 1%

 P đo và đổi

~ 2%

Trùng phùng thực

~ 1,5%

Sai số toàn phần

~8%


16

CHƢƠNG 2
CÁC THÔNG SỐ TRONG PHƢƠNG PHÁP NAA
2.1. Giới thiệu.
Các thông số được dùng trong phương pháp NAA bao gồm các hệ số K 0 ,  , f,
Rt/f , RCd,Au, FCd, Q và Asp,Au nhưng đặc biệt chú ý đến hai hệ số  , f . Ý nghĩa quan
trọng của các hệ số này được trình bày ở những phần dưới đây.

2.2. Hệ số K0.
Hệ số K0 trong phương pháp NAA được định nghĩa như là một hằng số hạt
nhân tổ hợp:
K 0,Au a  

M Au . a . a . 0,a
M a . Au . Au . 0,Au

(2.1)

Được xác định bằng thực nghiệm theo phương pháp “chiếu trần” như sau:
A SP,a G th ,Au .f  G e,Au .Q *0,Au    P,Au
K 0,Au a  
.
.
A SP,Au G th ,a .f  G e,a .Q 0,a    P,a

(2.2)

Hoặc theo phương pháp tỉ số “Cd” được tính theo công thức:
 A   A  
 SP    SP  .G th ,Au
  P  a   P .Fcd  a ,cd 
K 0,Au a   
 A 

 A 
 SP    SP 
.G th ,a
  P  Au   P .Fcd  Au ,cd 

(2.3)

Các hệ số K0 được xác định bằng thực nghiệm và các giá trị của nó, được bảo
đảm khi chúng đồng thời được xác định ở hai lò phản ứng khác nhau và có sai số
không hơn 2% [1].
Thực tế, mẫu được chiếu với một monitor m, bằng cách đổi K0,m(a) =
K0,Au(a).K0,Au(m), trong đó a ký hiệu cho nguyên tố phân tích, m ký hiệu cho nguyên
tố dùng làm monitor. Lúc này hàm lượng của nguyên tố phân tích được xác định thông
qua công thức (1.21).


17
2.3. Thông số  .
Thông số  được biết như là sự phân bố phổ neutron trên nhiệt được giả định
tuân theo quy luật 1/E [1]. Với việc kèm theo các điều kiện môi trường chứa các
neutron nhanh được làm chậm phải thuần nhất và vô hạn, các neutron nhanh được
phân bố một cách đồng nhất trong toàn không gian, tốc độ làm chậm không phụ thuộc
vào năng lượng, trong quá trình làm chậm không có sự hấp thụ các nguyên tử của chất
làm chậm được xem như những hạt tự do và có khối lượng bằng khối lượng neutron.
Nhưng trong thực tế các điều kiện trên không được thỏa mãn. Vì vậy phân bố 1 / E1 sẽ
bị lệch và được mô tả theo dạng 1/E,  hệ số biểu diễn độ lệch phân bố phổ neutron
trên nhiệt, từ đó đổi I0  I0(  ), Q0  Q0 (  ).
Hệ số  có thể âm hoặc dương và nằm trong [-1;1] phụ thuộc vào nguồn
neutron và cấu hình xung quanh.
Có ba phương pháp xác định hệ số  :
+ Phương pháp “ Đa lá dò bọc Cd ”.
+ Phương pháp “ Tỉ số Cd cho đa lá dò”.
+ Phương pháp “ Đa lá dò chiếu trần ”.
Vì tính giới hạn của đề tài nên tác giả không đi chi tiết về việc khảo sát chi tiết

ba phương pháp này. Nếu bạn đọc quan tâm có thể tham khảo trong [1].
2.4. Xác định tỉ số thông lƣợng neutron nhiệt / nhanh (Rt/f).
Tỉ số Rt/f có thể được tính bằng cách chiếu đồng thời một monitor thông lượng
nhanh (F) và nhiệt (T). Các phản ứng:
F(n,x)G* : Phương trình phản ứng biễu diễn quá trình bắt neutron và giải phóng
ra các hạt x để chuyển từ trạng thái cơ bản lên trạng thái kích thích của lá dò thông
lượng nhanh.
Trong đó: x ={p,  ,2n…}.


18
Và T(n,  )T* : Phương trình phản ứng biễu diễn quá trình bắt neutron đồng thời
giải phóng tia  để chuyển từ trạng thái cơ bản lên trạng thái kích thích của lá dò
thông lượng nhiệt.
Rt/f 

 p ,G 
A SP,T* M T . F . r ,F . G*
f
.
.
.
A SP,G* M F . T . 0,T . T* f  Q 0,T    p,T

(2.4)

Trong đó:
 r : tiết diện trung bình phổ neutron phân hạch của

235

U.

Bảng 2.1: Một số thông số cần thiết của các monitor.
 (%)

M

 0 hoặc 

I0(barn)

 , kev(%)

(barn)
54

Fe(n,p)54Mn

53,94

5,9

8,23.10-4

-

834,1(100)

58

Ni(n,p)58Co

57,94

68,72

1,13.10-5

-

810,8(99,5)

196,97

100

98,7

1550

411,8(99,5)

93,91

17,38

0,053

0,0105

724,2(44,2)

197

94

Au(n,  ) 198Au

Zr(n,  )95Zr

756,7(54,8)
2.5. Xác định thông lƣợng (neutron nhiệt, trên nhiệt và nhanh).
2.5.1 Thông lƣợng neutron nhiệt.
Thông lượng neutron nhiệt được định nghĩa như sau:

M
T 
.f
A SP
.
N
.

.

.

 A 0


 th 
T
T
f  Q 0  . P

Trong đó:

AAusp : Tốc độ đếm riêng của nguyên tố Au.

(2.5)