Tính toán quá trình sản xuất Iodine - 125 từ khí Xenon - 125 chiếu xạ bởi dòng Nơtron nhiệt trong lò phản ứng

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------------

ĐOÀN THỊ THU HIỀN

TÍNH TOÁN QUÁ TRÌNH SẢN XUẤT IODINE - 125
TỪ KHÍ XENON - 124 CHIẾU XẠ BỞI DÒNG NƠTRON NHIỆT
TRONG LÒ PHẢN ỨNG

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội – Năm 2019

1


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƢỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------------

Đoàn Thị Thu Hiền

TÍNH TOÁN QUÁ TRÌNH SẢN XUẤT IODINE - 125
TỪ KHÍ XENON - 124 CHIẾU XẠ BỞI DÒNG NƠTRON NHIỆT
TRONG LÒ PHẢN ỨNG

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử
Mã số: 8440130.04

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
1. TS. Nguyễn Thế Nghĩa
2. TS. Vũ Thanh Quang
Hà Nội – Năm 2019
LỜI CẢM ƠN
2


Để có thể hoàn thành đề tài luận văn thạc sĩ của em, bên cạnh sự nỗ lực cố
gắng của bản thân không thể không kể đến sự hướng dẫn nhiệt tình của quý Thầy
Cô, cũng như sự động viên ủng hộ của gia đình và bạn bè trong suốt thời gian học
tập nghiên cứu và thực hiện luận văn thạc sĩ.
Đầu tiên, em xin chân thành bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến hai thày TS.
Nguyễn Thế Nghĩa và TS.Vũ Thanh Quang, những người thày đáng kính đã tận
tình giúp đỡ và tạo mọi điều kiện tốt nhất cho em hoàn thành luận văn này.
Em cũng xin bày tỏ lòng biết ơn đến toàn thể quý thầy cô trong khoa Vật lý,
Bộ môn Vật lý hạt nhân, các cán bộ Phòng sau đại học và các học viên lớp cao học
2017 - 2019 đã tận tình truyền đạt những kiến thức quý báu, tạo mọi điều kiện
thuận lợi nhất và hỗ trợ cho em trong suốt quá trình học tập nghiên cứu và cho đến
khi hoàn thành đề tài luận văn.
Cuối cùng, em xin chân thành cảm ơn đến gia đình, các anh chị và các bạn
đồng nghiệp đã hỗ trợ cho em rất nhiều trong suốt quá trình học tập, nghiên cứu và
thực hiện đề tài luận văn thạc sĩ một cách hoàn chỉnh.
Hà Nội, tháng 10 năm 2019
Học viên thực hiện

Đoàn Thị Thu Hiền

3

MỤC LỤC
Danh mục các ký hiệu, chữ viết tắt và từ khóa

ii

Danh mục hình vẽ và biểu đồ………………………………………………...

iii

Danh mục bảng……………………………………………………………….

iv

Mở đầu………………………………………………………………………...

1

Chƣơng 1: Tổng quan về sản xuất đồng vị phóng xạ trong lò hạt nhân
nghiên cứu…………………………………………………………………….

6

1.1. Sản xuất đồng vị trong lò nghiên cứu

7

1.2. Phản ứng hạt nhân

9

1.2.1. Năng lượng của nơtron trong trường lò

9

1.2.2. Các loại phản ứng hạt nhân với nơtron

10

1.2.3. Tiết diện phản ứng

12

1.3. Tính toán hiệu suất đồng vị phóng xạ

14

1.4. Kỹ thuật chiếu xạ

16

1.4.1. Lựa chọn vật liệu bia

16

1.4.2. Đóng gói bia

17

1.5. Những ứng dụng c a đồng vị phóng xạ Iodine -125 trong

học

17

Chƣơng 2: Tính toán quá trình sản xuất Iodine – 125 từ khí Xenon – 124
chiếu xạ bởi dòng nơtron nhiệt trong lò phản ứng…………………………

21

hạt nhân

2.1. Quá trình sản xuất Iodine - 125

21

2.1.1 Dạng phân rã và năng lượng

21

2.1.2. Vật liệu bia

22

2.1.3. Sơ đồ nguyên lý quá trình sản xuất Iodine - 125

23

2.2. Sơ đồ tích lũ ròng c a quá trình bắn bia Xenon tự nhiên

4

24


trong lò phản ứng [5]
2.3. Mô tả toán học quá trình tạo thành và phân rã c a các hạt

25

nhân khi chiếu xạ bia Xenon tự nhiên
2.4. Giao diện c a chƣơng trình tính toán
Chƣơng 3: Kết quả tính toán và bàn luận…………………………………..

29
31

3.1. Kiểm chứng kết quả tính toán

31

3.2. Sản xuất theo mẻ gián đoạn

33

3.2.1. Sử dụng bia Xenon tự nhiên

33

3.2.2. Sử dụng bia Xenon - 124 có độ giàu >99%

40

3.3. Sản xuất theo vòng lặp tuần hoàn

37

3.3.1. Sử dụng bia Xenon tự nhiên

37

3.3.2. Sử dụng bia Xenon - 124 có độ giàu >99%

40

3.4. Tính toán thời gian chiếu xạ tối ƣu cho sản xuất Iodine - 125

43

tại lò Đà Lạt
3.4.1. Sử dụng bia Xenon tự nhiên chiếu xạ tại kênh chiếu ướt; Φ
12

44

2

= 9.10 n/cm /s
3.4.2. Sử dụng bia Xenon giàu chiếu xạ tại hốc bẫy nơtron; Φ =

13

46

2

2.10 n/cm /s
Kết luận

49

Tài liệu tham khảo

51

5


DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT VÀ TỪ KHÓA

- σ: Tiết diện phản ứng
- Φthông lượng chùm hạt a bay tới bia (Na/S) (hạt/cm2/s)
- T1/2: Thời gian bán rã của đồng vị phóng xạ
- : Hằng số phân rã,
- IAEA: Cơ quan nguyên tử năng quốc tế
- HEU: Bó nhiên liệu độ giàu cao
- LEU: Bó nhiên liệu độ giàu thấp

6

DANH MỤC BẢNG BIỂU
Bảng 1.1

Các đồng vị phóng xạ ph biến dùng trong y học hạt nhân

18

Bảng 2.1.

Các đồng vị của khí Xenon

22

Bảng 2.2.

Kí hiệu các đồng vị, độ giàu, thời gian bán rã, hằng số phân
rã λ, tiết diện phản ứng và tích phân cộng hưởng [5]

Bảng 3.1.

So sánh kết quả tính toán với số liệu của IAEA [3] đối với bia
Xenon tự nhiên

Bảng 3.2.

32

So sánh kết quả tính toán với số liệu của IAEA [3] đối với bia

32

Xenon giàu

Bảng 3.3.

Sự ảnh hưởng của độ giàu Xenon - 124 đến hoạt độ và độ
sạch của sản phẩm Iodine - 125

Bảng 3.4.

Sự ảnh hưởng của thời gian chiếu Xenon giàu đến hoạt độ và
độ sạch của sản phẩm Iodine - 125

Bảng 3.5.

28

Thời gian sản xuất tối ưu của một mẻ chiếu xạ 15 ngày

7

36

36
44


DANH MỤC HÌNH VẼ VÀ BIỂU ĐỒ
Hình 1:

Cyclotron 30MeV tại Trung tâm Máy gia tốc, Bệnh Viện
TƯQĐ108

3

Hình 2:

Sản xuất các dược chất phóng xạ

3

Hình 3:

Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt

4

Hình 1.1:

Lò nghiên cứu nước nhẹ dạng bể

8

Hình 1.2:

Lò nghiên cứu nước nặng dạng thùng

8

Hình 1.3:

Thông lượng nơtron trong trường lò

9

Hình 1.4

Hạt phóng xạ Iodine -125

19

Hình 1.5

Phẫu thuật đặt hạt phóng xạ Iodine -125 tại BV Bạch Mai

20

Hình 2.1:

Ứng dụng y học hạt nhân của Iodine - 125

21

Hình 2.2:

Sơ đồ chiếu xạ Xenon theo vòng lặp tuần hoàn

23

Hình 2.3:

Sơ đồ nguyên lý quá trình sản xuất Iodine -125

24

Hình 2.4:

Sơ đồ tạo thành và phân rã của các hạt nhân khi chiếu xạ
Xenon tự nhiên

25

Hình 2.5:

Sơ đồ tính toán quá trình sản xuất Iodine -125

27

Hình 2.6:

Giao diện chính của chương trình

29

Hình 2.7:

Giao diện nhập số liệu

29

Hình 2.8:

Giao diện kết xuất kết quả tính toán

30

Hình 2.9:

Giao diện biểu diễn chi tiết kết quả tính toán

30

Hình 2.10
– 2.11

Mã code của chương trình tích phân số Runge-Kutta bậc 4
31

Hình 3.1:

Hoạt độ Iodine -125 trong buồng phân rã khi thay đ i thông
lượng nơtron chiếu mẫu

34

Hình 3.2.

Hàm lượng Iodine -126 trong sản phẩm

34

8


Hình 3.3:

Hoạt độ riêng của sản phẩm Iodine -125

35

Hình 3.4:

Hoạt độ của Iodine -125 trong buồng phân rã

38

Hình 3.5:

Hàm lượng Iodine -126 trong sản phẩm

39

Hình 3.6:

Hoạt độ riêng của sản phẩm Iodine -125

39

Hình 3.7:

Hoạt độ Iodine -125 trong buồng phân rã

41

Hình 3.8:

Hoạt độ Iodine -126 trong buồng phân rã

41

Hình 3.9:

Hàm lượng tạp nhân Iodine -126 trong sản phẩm

42

Hình 3.10:

Hoạt độ riêng của sản phẩm Iodine -125

42

Hình 3.11:

Thời gian chiếu xạ - Phân rã tối ưu cho 1 mẻ 50 gram Xenon
tự nhiên, Φ = 9.1012n/cm2/s

45

Hình 3.12:

Sản lượng tối đa Iodine - 125/năm, Thời gian sản xuất 120
ngày/năm, 50 gram Xenon tự nhiên, Φ = 9.1012n/cm2/s

45

Hình 3.13:

Hình 3.14:

Thời gian chiếu xạ-Phân rã tối ưu cho 1 mẻ 0.5 gram Xenon
giàu > 99%, Φ = 2.1013n/cm2/s
Sản lượng tối đa Iodine - 125/năm, Thời gian sản xuất 120
ngày/năm, 0.5 gram Xenon giàu > 99%, Φ = 2.1013n/cm2/s

9

47

47


MỞ ĐẦU
Tại Việt Nam, từ đầu những năm 2000, nhận thấy vai trò quan trọng và giá
trị to lớn của việc ứng dụng năng lượng nguyên tử vì mục đích hòa bình, Thủ tướng
Chính phủ đã ra quyết định phê duyệt chiến lược và quy hoạch t ng thể phát triển,
ứng dụng năng lượng nguyên tử vì mục đích hòa bình đến năm 2020. Trong đó
nhấn mạnh: Việt Nam phấn đấu đến năm 2010 phải đảm bảo tự sản xuất để cung
cấp 50% nhu cầu về đồng vị và chất phóng xạ, 50% các tỉnh, thành phố có các cơ sở

y học hạt nhân và xạ trị, đồng thời quy hoạch và xây dựng năng lực sản xuất, lắp
ráp, chế tạo các thiết bị ghi đo hạt nhân, thiết bị X-quang, thiết bị laser và máy gia
tốc; Đầu tư xây dựng một số trung tâm ứng dụng bức xạ phục vụ y tế, nông nghiệp
và các ngành công nghiệp. Chiến lược ứng dụng năng lượng nguyên tử vì mục đích
hòa bình đến năm 2020 được Thủ tướng Chính phủ phê duyệt tại Quyết định số
01/2006/QĐ-Ttg ngày 3-1-2006. Trong đó, nghiên cứu, ứng dụng bức xạ và đồng vị
phóng xạ và phát triển tiềm lực KH&CN hạt nhân phục vụ phát triển kinh tế - xã
hội là những nhiệm vụ quan trọng đã được các bộ, ngành, địa phương tích cực thực
hiện và thu được nhiều thành tựu. Trong giai đoạn 2016 - 2018, việc ứng dụng bức
xạ và đồng vị phóng xạ trong lĩnh vực y tế, công nghiệp, nông nghiệp, tài nguyên và
môi trường đã đem lại nhiều kết quả quan trọng. Hiện nay, cả nước có 35 cơ sở y
học hạt nhân với trên 45 thiết bị xạ hình. Một số kỹ thuật chụp hình, chẩn đoán hiện
đại tương đương với trình độ y học hạt nhân các nước trong khu vực và quốc tế giúp
chẩn đoán và điệu trị hiệu quả các bệnh về ung thư, tim mạch và thần kinh tại Việt
Nam
Cho đến nay, loài người có hai công cụ để sản xuất các đồng vị phóng xạ là
lò phản ứng hạt nhân và máy gia tốc. Việt Nam hiện nay đang sở hữu cả 2 công cụ
này. Tính đến 2/2019, Việt Nam có 6 máy gia tốc vòng (Cyclotron) dùng để sản
xuất các đồng vị phóng xạ và dược chất phóng xạ phục vụ cho chẩn đoán và điều trị
bệnh; Đặc biệt là các bệnh gây tử vong cao như ung thư, tim mạch, thần kinh. Các
máy gia tốc Cyclotron đó là:

10


1. Eclipse HP Siemens, 11 MeV proton; đặt tại bệnh viện Chợ Rãy Thành Phố Hồ
Chí Minh có khả năng sản xuất các đồng vị Florine-18; Oxygen-15 và Nitrogen13. Đưa vào vận hành 3/2009, sản xuất thường quy dược chất phóng xạ 18F-FDG
2. MINItrace, GE, 9,6 MeV proton; đặt tại Viện Khoac học và Kỹ Thuật Hạt Nhân,
Hoàng Quốc Việt, Hà Nội có khả năng sản xuất các đồng vị Florine -18; Oxygen
-15 và Nitrogen -13. Đưa vào vận hành 2008, sản xuất thường quy dược chất

phóng xạ 18F- FDG
3. KOTRON 13, Samyoung, Hàn Quốc, 13MeV proton; đặt tại Trung tâm Khu vực
miền trung về Y Học Hạt Nhân và Xạ Trị; có khả năng sản xuất các đồng vị
Florine -18; Oxygen -15 và Nitrogen - 13. Đưa vào vận hành 9/2016, sản xuất
thường quy dược chất phóng xạ 18F - FDG
4. KOTRON 13, Samyoung, Hàn Quốc, 13MeV proton; đặt tại Trung tâm Chiếu
xạ Hà Nội; có khả năng sản xuất các đồng vị Florine -18; Oxygen -15 và Nitrogen
-13. Đang vận hành sản xuất thử.
5. Cyclotron 18/9, IBA, Bỉ; 18MeV proton và 9MeV dơtron; đặt tại bệnh viện Đa
khoa tỉnh Kiên Giang; có khả năng sản xuất Iodine - 124, Iodine - 123, Galium 67, Indium - 111, Carbon - 11, Fluorine - 18, Nitrogen - 13, Oxygen - 15,
Natrium - 22 và Valadium - 48. Hiện đang lắp đặt, chưa vận hành thử.
6. Cyclotron 30MeV, IBA, Bỉ; 30MeV proton đặt tại Bệnh viện Trung ương quân
đội 108, Thành Phố Hà Nội có khả năng sản xuất nhiều đồng vị và dược chất
phóng xạ dùng cho máy chụp hình cắt lớp bức xạ positron (Positron Emission
Tomography - PET) và các nhân phóng xạ gamma dùng cho máy chụp hình vi
tính bức xạ photon đơn năng lượng (Single Photon Emission Computed
Tomography - SPECT). Đưa vào vận hành và sản xuất thường quy 9/2009 phục
vụ nhu cầu dược chất phóng xạ cho 5 bệnh viện và trung tâm ung bướu tại Hà
Nội.

11


Cyclotron
gia tốc
H-, E max
=30MeV,
4 beanViện
line, TƯQĐ108
160KW/h

Hình 1:30MeV,
Cyclotron
30MeV
tại Trung
tâmImax=300umA,
Máy gia tốc, Bệnh

Hình 2: Sản xuất các dược chất phóng xạ
Việt Nam sở hữu 1 lò phản ứng hạt nhân TRIGA-MARK II, General Dynamic, Hoa
Kỳ, công suất định danh 250KW, đặt tại TP. Đà Lạt, đưa vào vận hành 3/1963,
dừng hoạt động 1968. Hoạt động trở lại 3/1984 với công suất định danh 500KW. Lò
hạt nhân Đà Lạt là lò phản ứng nghiên cứu dạng bể (pool type research reactor) làm
việc bằng nơtron nhiệt, làm chậm bằng nước. Thông lượng nơtron tại bẫy (h=24cm)
12


là khoảng 2.1013n/cm2/s và thông lượng nơtron tại kênh chiếu ướt là khoảng
9.1012n/cm2/s [4]. Các hốc chiếu mẫu của lò dùng để phân tích kích hoạt và sản xuất
các đồng vị phóng xạ phục vụ y học và các ngành kỹ thuật khác. Mỗi năm, lò Đà
Lạt cung cấp khoảng 350 - 400 Ci của 20 loại đồng vị và dược chất phóng xạ cho
25 khoa, trung tâm ung bướu - y học hạt nhân trên cả nước. Các nhân phóng xạ
được sản xuất với hoạt độ lớn ở lò Đà Lạt là: Iodine - 131, Tecnesium - 99m,
Phospore - 32, Chrome - 51, Samarium -153, Lutetium - 177 và Gold -198 [1].

Hình 3: Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt
Đồng vị phóng xạ Iodine - 125 đã được sản xuất trong lò phản ứng và được đưa
vào nhiều ứng dụng trong y tế ở các nước tiên tiến như Mỹ, Nga, Anh, Pháp, Đức,
Ấn Độ, Hàn Quốc, Nhật Bản [7]… Tuy nhiên, đồng vị phóng xạ Iodine - 125 chưa
được sản xuất tại Việt Nam. Luận văn này lập trình, tính toán lý thuyết, đưa ra các
dự báo về sự ảnh hưởng của các thông số đầu vào của quá trình sản xuất Iodine 125 từ bia khí Xenon được chiếu xạ bởi dòng nơtron nhiệt trong lò phản ứng đến

khối lượng và chất lượng sản phẩm cuối cùng. Các kết quả tính toán thu được là cơ
sở dữ liệu để dự báo, định hướng và tối ưu hóa quá trình triển khai sản xuất Iodine 125 trên lò phản ứng, trong đó có lò hạt nhân Đà Lạt. Phương pháp tiếp cận hệ
13


thống và lập trình hướng đối tượng được trình bày trong luận văn này có thể dễ
dàng được mở rộng và áp dụng tương tự với việc sản xuất các nhân phóng xạ khác
như: Stronsium - 89, Samarium - 153, Relium - 186 và Relium - 188…
Luận văn bao gồm: Phần Mở đầu, Phần Kết luận và 03 chương như sau:
 Chương 1: T ng quan về sản xuất đồng vị phóng xạ trong lò hạt nhân nghiên
cứu
 Chương 2: Tính toán quá trình sản xuất Iodine – 125 từ khí Xenon – 124 chiếu
xạ bởi dòng nơtron nhiệt trong lò phản ứng
 Chương 3: Kết quả tính toán và bàn luận

14


Chƣơng 1 – TỔNG QUAN VỀ SẢN XUẤT ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ
TRONG LÒ HẠT NHÂN NGHIÊN CỨU
Đồng vị phóng xạ có những ứng dụng rộng rãi trong một số lĩnh vực như y học,
công nghiệp và nghiên cứu. Sản xuất đồng vị phóng xạ, hợp chất đánh dấu, nguồn
phóng xạ đáp ứng nhu cầu của các ngành kinh tế, kỹ thuật đã trở thành các chương
trình cấp quốc gia của hầu hết các nước thành viên Nguyên tử năng quốc tế (IAEA).
Chỉ có hai công cụ để sản xuất các đồng vị phóng xạ nhân tạo là lò phản ứng hạt
nhân và máy gia tốc. Đồng vị phóng xạ sản xuất trong lò phản ứng chiếm một tỷ lệ
lớn hơn nhiều đồng vị phóng xạ sản xuất trên máy gia tốc. Vì lò phản ứng có khả
năng chiếu xạ mẫu có khối lượng, thể tích lớn, nhiều hốc chiếu đồng thời. Trong khi
đó, máy gia tốc chỉ dùng để sản xuất các đồng vị không thể sản xuất trong lò phản
ứng hoặc các đồng vị đòi hỏi các tính chất đặc biệt.

Quá trình sản xuất đồng vị phóng xạ bao gồm một số bước cơ bản sau:
-

Chế tạo bia (Target)

-

Chiếu xạ bia trong lò phản ứng hoặc trên máy gia tốc

-

Vận chuyển bia đã chiếu xạ đến phòng thí nghiệm phóng xạ

-

Xử lý hóa học bia đã chiếu xạ, thu sản phẩm mong muốn

-

Kiểm tra chất lượng sản phẩm theo yêu cầu của mục đích sử dụng

-

Đóng gói, vận chuyển đến nơi sử dụng.

Tất cả các bước đều cần các chuyên gia được đào tạo chuyên sâu về Vật lý hạt
nhân, Hóa - dược phóng xạ, an toàn bức xạ và điện tử - điều khiển tự động. Các cơ
sở sản xuất đều cần có hạ tầng thiết kế, xây dựng thích hợp và trang thiết bị chuyên
dụng như Hotcell, tay máy (manipulator), Robot, máy t ng hợp tự động
(Synthesizer), các máy ghi đo, theo dõi, cảnh báo bức xạ và các máy kiểm tra chất

lượng tích hợp đầu đo phóng xạ.
Lập trình tính toán trình bày trong luận văn này là dự báo tích lũy ròng của các
đồng vị Iodine - 125, Iodine - 126 và Iodine - 127 được sản sinh từ phản ứng hạt
15


nhân 124Xe (n,γ)125Xe. Số liệu tính toán thu được không những cho phép dự báo sự
ảnh hưởng đồng thời của các thông số điều khiển; Dự báo điều kiện tối ưu cho sản
xuất mà còn giảm thiểu rủi ro, giảm chi phí thực hành, xử lý, mẫu nóng. Đó là ý
nghĩa khoa học và ý nghĩa thực tiễn của đề tài luận văn này.
Sản xuất đồng vị trong lò nghiên cứu

1.1.

Theo tài liệu của IAEA [7], hiện tại có 278 lò nghiên cứu đang hoạt động trong đó
có 73 lò được sử dụng thường quy cho sản xuất đồng vị. Số này được phân làm 2
loại:
-

Lò nghiên cứu nước nhẹ dạng bể (Swimming Pool Reactor): Dùng Uranium
giàu làm thanh nhiên liệu và nước nhẹ để làm chậm và tải nhiệt. Lò nghiên cứu
hạt nhân Đà Lạt thuộc loại này với cấu hình vùng hoạt chứa 104 bó thanh nhiên
liệu trong đó có 98 bó HEU (Highly Enriched Uranium) có độ giàu Uranium 235 là 36% và 6 bó LEU (Low Enriched Uranium) có độ giàu Uranium - 235 là
19,75% [4].

-

Lò nghiên cứu nước nặng dạng thùng (Tank Type Reactor): Dùng nhiên liệu
Uranium tự nhiên và nước nặng (D2O) làm chậm và tải nhiệt, phân rã.

Đồng vị phóng xạ được sản xuất bằng cách đưa vật liệu bia phù hợp vào dòng
nơtron trong lò với 1 khoảng thời gian thích hợp. Trong các lò phản ứng dạng bể,
lõi lò nhỏ và có thể nhìn thấy cũng như tiếp cận từ đỉnh trên của bể. Vật liệu bia
được hàn kín trong viên nang (capsules); gắn lên giá gá chuyên dụng và hạ xuống vị
trí định trước trong vùng lõi để chiếu xạ. Trong các lò phản ứng loại này, việc chiếu
mẫu, nạp mẫu và xả mẫu được thực hiện thuận lợi, bằng các dụng cụ đơn giản. Mẫu
nóng (mẫu đã được chiếu xạ) được chuyển vào các bình chứa (container) có che
chắn bức xạ chuyên dụng và vận chuyển đến phòng thí nghiệm xử lý đồng vị phóng
xạ. Trong lò phản ứng dạng thùng (tank type reactor) t hợp chiếu xạ chứa 1 lượng
lớn mẫu bia và được hạ vào vùng chiếu bằng giá đỡ chuyên dụng. Vùng chiếu là
hotcell được gắn tay máy để thuận tiện cho quá trình nạp và xả bia sau khi chiếu xạ.

16


Sản xuất đồng vị có chất lượng cao và hoạt độ riêng cao phụ thuộc vào bia cũng
như điều kiện chiếu xạ.

Hình 1.1: Lò nghiên cứu nước nhẹ dạng bể

Hình 1.2: Lò nghiên cứu nước nặng dạng thùng
17


1.2.

Phản ứng hạt nhân

Các yếu tố xác định dạng phản ứng hạt nhân đang diễn ra và tốc độ sản xuất sản
phẩm là:

-

Năng lượng và thông lượng của chùm nơtron

-

Tiết diện kích hoạt của phản ứng mong muốn.

-

Đặc tính của vật liệu bia

1.2.1. Năng lượng của nơtron trong trường lò
Nơtron là hạt trung hòa về điện, do đó nó không bị tác động bởi các eletron trong
nguyên tử hay bởi các điện tích dương của hạt nhân. Kết quả là nơtron vượt qua
đám mây eletron và tương tác trực tiếp với hạt nhân. Nói cách khác, nơtron va chạm
với hạt nhân, không phải với nguyên tử. Nơtron được chia làm 3 loại như sau:

Hình 1.3: Thông lượng nơtron trong trường lò
-

Nơtron nhiệt: Là nhóm các nơtron có trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tử,
nguyên tử của môi trường xung quanh. Phân bố năng lượng của nhóm nơtron
này được biểu diễn bằng phân bố Maxell. Nơtron nhiệt có năng lượng khoảng
0,025 eV ở nhiệt độ 200C.
18


-

Nơtron trên nhiệt (epithemal): Là nhóm nơtron có năng lượng trung bình nằm
trong khoảng KeV, có ph phân bố năng lượng theo định luật 1/E.

-

Nơtron nhanh: là nhóm nơtron có năng lượng cao; cỡ 1 MeV, có phân bố năng
lượng giống như phân bố của nơtron phân hạch.

Ba loại nơtron này có mật độ và vị trí khác nhau trong vùng hoạt của lò: lõi lò có tỷ
lệ nơtron nhanh cao. Tỷ lệ này càng ra xa lõi càng giảm.
1.2.2. Các loại tương tác của nơtron v i v t ch t
Do không mang điện tích nên khi đi vào môi trường vật chất thì nơtron tương tác rất
yếu với các electron. Tương tác của nơtron chủ yếu là với hạt nhân. Tương tác của
nơtron với vật chất thông qua 2 quá trình là tán xạ và hấp thụ, trong đó bao gồm các
quá trình tán xạ đàn hồi, tán xạ không đàn hồi và các phản ứng hạt nhân.
- Tán xạ đàn hồi: Khi một hạt nơtron chuyển động tới và va chạm với một hạt nhân
bia thì có sự trao đ i động năng giữa chúng tuân theo định luật bảo toàn năng lượng
và xung lượng. Nếu thế năng của hệ không thay đ i, thì động năng sẽ được bảo toàn
trong suốt quá trình va chạm. Hiện tượng này được gọi là tán xạ đàn hồi. Trong
trường hợp này, nơtron được gọi là bị tán xạ đàn hồi bởi hạt nhân. Quá trình tương
tác hạt nhân tương ứng được ký hiệu là (n,n).
- Tán xạ không đàn hồi: Quá trình này giống quá trình tán xạ đàn hồi, ngoại trừ hạt
nhân chuyển sang trạng thái kích thích. Vì hạt nhân giữ lại một phần năng lượng
nên đây là tương tác thu nhiệt. Tán xạ không đàn hồi được ký hiệu là (n,n’). Hạt
nhân ở trạng thái kích thích phân rã, phát ra tia γ. Các tia γ hình thành trong tán xạ
không đàn hồi trong trường hợp này được gọi là tia γ không đàn hồi.
- Chiếm bức xạ: Hạt nơtron tới bị bắt và hình thành hạt nhân hợp phần. Do khối
lượng của hạt nhân hợp phần này nhỏ hơn t ng khối lượng của các hạt nhân ban đầu
và hạt tới nên photon hay còn gọi là tia gamma tức thời được phát ra với năng lượng
chính bằng t ng năng lượng liên kết của nơtron với động năng của nơtron tới, hiện

tượng như vậy thường được gọi là hiện tượng bắt phóng xạ hay phản ứng (n,γ), hạt
nhân con không bền và thường phân rã β.
19


+ Phản ứng loại (n,γ): Chủ yếu các đồng vị phóng xạ sản xuất trong lò phản
ứng là sản phẩm của loại phản ứng này. Phản ứng này như là sự bắt giữ bức xạ
và chủ yếu với nơtron nhiệt. Ví dụ:
59
27Co
191

77Ir

60
27Co

+n

191
77Ir

+ n

+γ

+γ

(σ = 36barn)
(σ = 370barn)

Với loại phản ứng này, sản phẩm là chính nguyên tố nằm trong bia chiếu vì vậy
không thể tách ra bằng phương pháp hóa học. Do đó hoạt độ riêng phụ thuộc vào
thông lượng nơtron trong chùm chiếu.
β- : Trong một số trường hợp, phản ứng loại này sản

+ Phản ứng loại (n,γ)

xuất ra đồng vị sống rất ngắn; nó phân rã bởi bức xạ beta tạo ra một đồng vị khác.
Ví dụ
130

52Tc

131
*
52Tc +

+n
131

52Tc

*

γ (σ = 67 mnbarn)

β- + 13153I

Sản phẩm có thể tách bằng phương pháp hóa học khỏi bia. Điều đó cho chúng ta

khả năng thu được các đồng vị có hoạt độ riêng rất cao và không chứa chất mang.
+ Phản ứng đa tầng: Đây là loại phản ứng bắt nơtron liên tiếp. Ví dụ:
186

W(n,γ) 187W(n,γ)188W

- Phản ứng hạt tích điện: Các nơtron cũng có thể biến mất trong các phản ứng hấp
thụ loại (n,p) và (n,α).
+ Phản ứng loại (n,p): Phản ứng loại này thường được biết với cái tên là phản
ứng ngưỡng. Nó xảy ra với nơtron nhanh có năng lượng vượt một giá trị ngưỡng
nhất định. Ví dụ:
58
28Ni

+n

58
27Co

32
16S

+n

32
15P

+p

(σ = 4,8 barn)

+p

(σ = 165 mnbarn)

Sản phẩm cũng có thể tách hóa học khỏi vật liệu bia và thu được ở dạng không chất
mang và hoạt độ riêng cao.
20


+ Phản ứng loại (n,α): Phản ứng loại này cũng gọi là phản ứng ngưỡng; trong
một số trường hợp nó cũng xảy ra với nơtron nhiệt. Sản phẩm có thể được tách hóa
học khỏi bia và thu được hoạt độ riêng rất cao. Ví dụ:

-

10
5B

+n

7

6
3Li

+n

3

3Li

1H

+ α +2,310MeV

+ α +4,78MeV

(σ = 3840 barn)
(σ = 980 barn)

Phản ứng phân hạch: Các nơtron va chạm với hạt nhân có thể làm cho hạt
nhân vỡ ra. Đó là sự phân chia hạt nhân và là nguồn gốc cơ bản của năng lượng
hạt nhân trong các ứng dụng thực tế. Nơtron nhiệt gây ra sự phân hạch của
Uranium-235 cung cấp một loạt các đồng vị phóng xạ hữu ích. Mỗi phân hạch
tạo ra hai mảnh. Một mảnh thuộc nhóm nhẹ có số khối < 95 và một mảnh thuộc
nhóm nặng có số khối khoảng 140. Một số sản phẩm phân hạch tiếp tục phân rã
liên tiếp tạo ra chuỗi các sản phẩm phân rã. Ví dụ:
235
92U

+n

236
*
92U

95

39Y

+ 13852I +3n + 210MeV

Sản phẩm phân hạch có chu kỳ bán rã ngắn
235

92U

+n

236
*
92U

95

38Sr

99

42Mo;

138

52I

+ 13954Xe +2n + 210MeV

Sản phẩm phân hạch có chu kỳ bán rã dài

137
95
55Cs; 38Sr;

1.2.3. Tiết diện phản ứng
Tiết diện phản ứng hạt nhân là thông số quan trọng của phản ứng hạt nhân và là số
liệu hạt nhân quan trọng trong nghiên cứu hạt nhân và ứng dụng. Tiết diện phản
ứng, ký hiệu là σ, chính là xác suất xảy ra phản ứng trên một hạt nhân bia trong một
đơn vị thời gian khi thông lượng hạt tới là 1 hạt/cm2/s. Đại lượng σ, còn được gọi là
tiết diện hiệu dụng, hoặc tiết diện vi mô [2].
Xây dựng công thức để xác định tiết diện theo phương pháp thực nghiệm: Xét bia
mỏng sao cho các hạt nhân trong bia không bị các hạt nhân khác che lấp. Gọi S là
tiết diện bia tính ra cm2, dx là bề dày của bia tính ra cm, n là mật độ hạt nhân A trên
bia tức số hạt nhân A trong 1cm3 bia. Số hạt nhân A trong bia là: N0=n.S.dx. Gọi Na

21


là số hạt a bay tới bia trong một đơn vị thời gian. Đại lượng Φ = N a/S, có thứ
nguyên là hạt/cm2/s, chính là thông lượng chùm hạt a bay tới bia.
Gọi Nb là số phản ứng hạt nhân xảy ra trên bia trong 1s. Đây chính là số phản ứng
xảy ra trên N0 hạt nhân A khi có Φ hạt bay tới 1cm2 bia trong 1 s. Theo định nghĩa,
tiết diện phản ứng được xác định theo công thức sau:

Trong đó:
- Nb: số phản ứng hạt nhân xảy ra trên bia trong 1s.
- Na: số hạt a bay tới bia trong 1s.
- N0: số hạt nhân bia (N0 = n.S.dx)
- n: mật độ hạt nhân bia (1/cm3)
- S: diện tích bia (cm2)

- dx: bề dày của bia (cm)
- Φthông lượng chùm hạt a bay tới bia (Na/S) (hạt/cm2/s)
Để phản ứng xảy ra, hạt tới phải bay vào vùng tương tác của hạt nhân bia. Vì
vậy, tiết diện phản ứng tỷ lệ thuận với tiết diện ngang của hạt nhân theo phương
vuông góc với chùm tia tới. Giả thiết hạt nhân có dạng hình cầu, tiết diện ngang của
hạt nhân bằng π.R2. Khi tiết diện ngang của hạt nhân bia càng lớn thì xác suất để hạt
tới bay vào vùng tương tác của hạt nhân bia càng cao.Vì vậy, tiết diện của phản ứng
σ ≈ π.R2. Đơn vị đó tiết diện phản ứng là cm2. Tuy nhiên, do kích thước của hạt
nhân rất nhỏ, nên tiết diện ngang của hạt nhân cũng rất nhỏ và xấp xỉ bằng 10-24cm2.
Như vậy, về độ lớn tiết diện phản ứng cỡ 10-24cm2. Đơn vị đo tiết diện phản ứng là
Barn, viết tắt là bar, 1bar = 10-24cm2.
Nếu phản ứng hạt nhân có n kênh ra, thì tiết diện của phản ứng bằng t ng các
tiết diện của các phản ứng thành phần:
22


Trong đó: - σT: tiết diện toàn phần
- σi: tiết diện phản ứng thứ i.
Xác suất tương tác của nơtron với hạt nhân được đặc trưng bởi tiết diện tương tác
toàn phần σ của nơtron. Tiết diện tương tác toàn phần bằng t ng tiết diện tán xạ σt
và tiết diện hấp thụ σh của nơtron và được xác định theo công thức sau:
σ = σt + σh
Giá trị của tiết diện phản ứng thay đ i theo năng lượng của nơtron và theo từng hạt
nhân. Tiết diện tương tác toàn phần của nơtron nhanh σ ~ 2π.R2 lớn hơn tiết diện
hình học π.R2 của hạt nhân. Nói chung, nơtron càng chậm thì xác suất xảy ra phản
ứng hạt nhân càng lớn. Vì vậy, nơtron nhiệt có giá trị tiết diện phản ứng lớn nhất.
Trong vùng này, tiết diện phản ứng thay đ i theo dạng hàm 1/v trong đó v là tốc độ
của nơtron. Thông thường, các giá trị tiết diện phản ứng được trích dẫn ở nhiệt độ
phòng 200C. Với nơtron trên nhiệt, tiết diện phản ứng thay đ i đột ngột theo năng
lượng. Khi nơtron có năng lượng cao thì tiết diện phản ứng giảm rất nhanh.

1.3.

Tính toán hiệu suất đồng vị phóng xạ

Khi bia được chiếu trong lò phản ứng, phản ứng hạt nhân xảy ra dẫn đến việc sản
sinh ra đồng vị phóng xạ. Số nguyên tử bị kích hoạt trong 1 giây được tính như sau:
dN '
 nv  act N T
dt

Trong đó:
-

NT: T ng số nguyên tử có trong bia

-

nv: Thông lượng nơtron = Φ,

-

σact: Tiết diện phản ứng,

-

N’: Số nguyên tử bị kịch hoạt.
23

(1)

Phương trình (1) coi thông lượng nơtron là đẳng hướng. Trong trường hợp nơtron
không đơn sắc và có sự phân bố về tốc độ thì giá trị trung bình của thông lượng
nơtron sẽ được tính đến.
Các đồng vị phóng xạ ngay từ khi sinh ra đã phân rã theo chu kỳ bán rã của chính
nó. Vì vậy, tốc độ tích lũy ròng của các nguyên tử bị kích hoạt như sau:
dN '
   act N T   N '
dt

(2)

Trong đó: λN’ là tốc độ phân rã của hạt nhân sản phẩm.
- Tốc độ phản ứng [2]: ký hiệu là R được định nghĩa là số (xác suất) phản ứng xảy
ra trên một hạt nhân bia trong một đơn vị thời gian. Như vậy, tốc độ phản ứng tỷ lệ
thuận với tiết diện phản ứng và thông lượng chùm hạt tới. Tốc độ phản ứng được
xác định theo công thức:
R= Nb/N0= σ. Φ
Trong đó:
- Nb: số phản ứng hạt nhân xảy ra trên bia trong 1s.
- N0: số hạt nhân bia (N0 = n.S.dx)
- σ: Tiết diện phản ứng
- Φthông lượng chùm hạt a bay tới bia (Na/S) (hạt/cm2/s)
- Suất lượng phản ứng: là xác suất xảy ra phản ứng trên bia trong một đơn vị thời
gian (1s). Suất lượng phản ứng tỷ lệ thuận với tiết diện phản ứng, thông lượng chùm
hạt tới và số hạt nhân trên bia. Suất lượng phản ứng được ký hiệu là Y, được xác
định theo công thức sau:
Y= σ.n.dx.Na
Trong đó:
- σ: Tiết diện phản ứng

- n: mật độ hạt nhân bia (1/cm3)
24


- dx: bề dày của bia (cm)
- Na: số hạt a bay tới bia trong 1s.
1.4.

Kỹ thuật chiếu xạ

1.4.1. Lựa chọn v t liệu bia
Cần lưu ý mấy điểm sau đây khi lựa chọn vật liệu bia để chiếu xạ trong lò phản ứng.
-

Các chất dễ cháy, n , bay hơi không được chiếu xạ trong lò phản ứng.

-

Thủy ngân kim loại không được chiếu xạ trong lò phản ứng vì nhiều cấu kiện
của lò được làm bằng nhôm; hỗn hống có thể được tạo ra khi thủy ngân tiếp
xúc với nhôm.

-

Bia phải bền vững, n định trong điều kiện chiếu xạ. Nó không nên bị phân
hủy thành các sản phẩm dạng khí khi chiếu xạ. Nói chung các sản phẩm không
bền như hyđrocarbon không được phép chiếu xạ trừ phi được kiểm soát rất
nghiêm ngặt.

-

Nên dùng bia có độ tinh khiết cao để tránh tạo ra các đồng vị tạp chất không
mong muốn.

-

Bia có độ giàu cao sẽ sản xuất ra các đồng vị có hoạt độ riêng lớn.

-

Dạng vật lý và hình học của bia phải chọn sao cho sự tự hấp thụ nơtron là tối
thiểu.

-

Bia cần có dạng hóa học phù hợp để dễ dàng xử lý bia sau chiếu xạ.

-

Thông thường bia ở dạng kim loại hoặc oxit.

-

Bia có thời gian sống dài ngày như Cobalt-60, Irdium-192 thì cần chọn hình
dạng, kích thước và đóng gói phù hợp với mục đích sử dụng.

-

Với bia dễ hút ẩm tự nhiên cần sấy, làm khô hoàn toàn trước khi đóng gói kín.

-

Vì các bia dạng kim loại như Cobalt chứa 1 lượng nhỏ khí do hấp thụ nên cần
khử khí trong môi trường khí trơ trước khi đóng gói. Bia Cobalt thường được
mạ 1 lớp niken để chống oxy hóa tạo ra tạp chất sau khi chiếu xạ.
25