Luận văn thạc sĩ xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân xác định độ giàu của 235u

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------------

Trương Thị Thùy Vân

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT
NHÂN-XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA 235U BẰNG PHƯƠNG PHÁP
CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội – Năm 2014

1


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------------

Trương Thị Thùy Vân

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT
NHÂN-XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA 235U BẰNG PHƯƠNG PHÁP
CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử
Mã số: 60440106

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS. CAO ĐÌNH THANH

Hà Nội – Năm 2014

2


LỜI CẢM ƠN
Luận văn này được hoàn thành dưới sự hướng dẫn tận tình của TS. Cao
Đình Thanh. Thầy đã dành nhiều thời gian hướng dẫn cũng như giải đáp thắc
mắc của tơi trong suốt q trình làm luận văn. Tôi muốn gửi lời cảm ơn sâu
sắc đến người thầy đáng kính của mình.
Qua đây, tơi xin gửi tới các thầy cô đang công tác tại khoa Vật lý
Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội, cũng như các
thầy cô đã tham gia giảng dạy khóa Cao học 2011-2013 lời cảm ơn chân
thành với cơng lao dạy dỗ trong suốt thời gian tôi học tập tại trường.
Tôi cũng gửi lời cảm ơn chân thành tới gia đình, bạn bè, cơ quan nơi
cơng tác những người đã luôn cổ vũ động viên và tạo điều kiện cho tơi trong
suốt q trình học tập cũng như làm luận văn.
Hà Nội, ngày

tháng

năm 2014

Học viên

Trương Thị Thùy Vân

3


MỤC LỤC
MỞ ĐẦU ................................................................................................................ 1
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN ........................... 10
1.1. Tổng quan về nhiên liệu hạt nhân và vật liệu phân hạch ........................ 10
1.2. Các đặc trưng của thanh nhiên liệu Uranium .......................................... 14
1.2.1. Uranium ................................................................................................ 14
1.2.2 Dãy phóng xạ U238 và U235 .................................................................... 14
1.3 Viên gốm UO2 ............................................................................................ 17
1.3.1 Tính chất của viên gốm UO2 .................................................................. 17
1.3.2 Cấu trúc và sự giãn nở nhiệt ................................................................... 18
1.3.3 Độ dẫn nhiệt ........................................................................................... 19
1.3.4 Độ cháy của nhiên liệu hạt nhân ............................................................. 20
1.3.5 Độ giàu của nhiên liệu hạt nhân.............................................................. 21
1.4. Thanh nhiên liệu hạt nhân ........................................................................ 23
CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU
URANI ................................................................................................................. 25
2.1 Độ giàu của nhiên liệu Urani...................................................................... 25
2.2 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma ..................... 27
2.3. Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi ...................................................... 29
2.4 Hệ phổ kế gamma bán dẫn ........................................................................ 30
2.4.1. Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết .................................... 30
2.4.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn .................................................................... 30
2.5. Xác định sai số ........................................................................................... 35
2.5.1. Sai số thống kê ...................................................................................... 35
2.5.2. Sai số hệ thống ...................................................................................... 36
2.5.3. Công thức truyền sai số ......................................................................... 36

4


CHƯƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ ................................................. 38
3.1. Đo phổ gamma của các mẫu nhiên liệu hạt nhân được làm giàu
thấp ................................................................................................................... 38
3.2. Xác định độ giàu đồng vị trong nhiên liệu uran. ...................................... 40
3.3. Xác định độ giàu ........................................................................................ 41
3.3.1. Độ giàu nhiên liệu Urani của nguồn U4................................................. 41
3.3.2. Độ giàu nhiên liệu Urani của nguồn U2.9 .............................................. 43
3.4. Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm. ................................................. 44
KẾT LUẬN .......................................................................................................... 45
TÀI LIỆU THAM KHẢO ................................................................................... 47

5


DANH MỤC BẢNG
Bảng 1.1: Các thông số quan trọng của đồng vị phân hạch U233, U235 và Pu239 ......... 4
Bảng 1.2 Các thành phần đóng góp vào năng lượng phân hạch
của U235 với notron nhiệt. ........................................................................................ 5
Bảng 1.3 Các tính chất cơ bản của các loại nhiên liệu hạt nhân................................ 5
Bảng 1.4 Các tính chất cơ bản của Uranium ............................................................ 6
Bảng 1.5 Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng .... 10
Bảng 1.6. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng ... 11
Bảng 1.7. Các tính chất của UO2............................................................................ 11
Bảng 2.1: Các vạch phổ được sử dụng để tính tốn tỉ lệ hoạt độ ............................ 22
Bảng 3.1. Các thông số đặc trưng của các đỉnh gamma cần quan tâm thu được từ
mẫu U4 thời gian đo 51385 giây. .......................................................... 34
Bảng 3.2. Các thông số đặc trưng của các đỉnh gamma cần quan tâm thu được từ

mẫu U2.9 thời gian đo 57464 giây. ....................................................... 35
Bảng 3.3. Kết quả thực nghiệm độ giàu mẫu U4 và U2.9....................................... 38

6


DANH MỤC HÌNH

Hình 1.1 Chuỗi chiếm bắt notron của 232Th và 238U. .............................................. 10
Hình 1.2. Chuỗi phân rã của

235

U và

238

U, chu kỳ bán rã và các đỉnh gamma đặc

trưng của các đồng vị con cháu quan trọng. .......................................... 15
Hình 1.3. Viên gốm UO2 ......................................................................................... 9
Hình 1.4 Độ dẫn nhiệt thay đổi theo nhiệt độ của nhiên liệu hạt nhân. ................... 13
Hình 1.5 Sự phụ thuộc của độ dẫn nhiệt theo nhiệt độ và độ cháy của nhiên liệu hạt
nhân. ..................................................................................................... 14
Hình 1.6. Thanh nhiên liệu sử dụng trong lị VVER .............................................. 23
Hình 1.7 Thanh nhiên liệu hạt nhân ....................................................................... 23
Hình 1.8 Bó thanh nhiên liệu được sử dụng trong lị PWR và BWR. ..................... 24
Hình 2.1. Hệ phổ kế gamma BEGE tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, khoa Vật lý. ...... 31
Hình 2.2. Detetor bán dẫn HPGe model GLP-10180/07 (ORTEC) tinh thể mỏng
tại Viện Đồng vị phóng xạ Hungari. ..................................................... 32

Hình 3.1. Phổ gamma mẫu nhiên liệu Viện Cơng nghệ xạ hiếm cung cấp được đo
trên hệ phổ kế gamma siêu tinh khiết Ge (Li) tai Bộ môn vật lý hạt nhân,
Trường Đại học Khoa học Tự nhiên ...................................................... 33
Hình 3.2. Phổ gamma mẫu nhiên liệu do Cơ quan khơng phổ biến và chống vũ khí
hạt nhân Quốc tế cung cấp được đo trên detetor bán dẫn HPG model
GLP-10180/07 với thời gian 57464 giây. .............................................. 33
Hình 3.3. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia
gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị 235U của nguồn U4 ....................... 35
Hình 3.4. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia
gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị 235U của nguồn U2.9..................... 37

7


MỞ ĐẦU
Cơng nghiệp năng lượng nói chung và năng lượng hạt nhân nói riêng có vai
trị quan trọng trong sự phát triển của các quốc gia. Đối với Việt Nam việc phát
triển năng lượng trong giai đoạn hiện nay được ưu tiên hàng đầu, do sự cạn kiện dần
các nguồn năng lượng truyền thống như nhiệt điện, thủy điện,… năng lượng hạt
nhân trở thành giải pháp lựa chọn phù hợp hơn cả.
Các số liệu về thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi
nhiên liệu, độ cháy là các thơng số vật lý quan có ý nghĩa quan trọng trong q
trình sử dụng cũng như cơng tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân. Dựa trên đặc
tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm lượng của vật liệu
urani có thể xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của các đồng vị phóng xạ này.
Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phương pháp
khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ
kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và
phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân
giải năng lượng cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế

riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc
điểm của từng loại.
Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế
gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, đặc biệt
khơng cần mẫu chuẩn, quy trình thực nghiệm khơng q phức tạp, tuy nhiên địi hỏi
kỹ năng phân tích xử lý số liệu thực nghiệm.
Đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân - Xác định độ
giàu U235 bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi” trình bày một số nội dung
cơ bản về: nhiên liệu hạt nhân Urani, các phương pháp phân tích hàm lượng Urani,
tập trung nghiên cứu phương pháp phân tích Urani sử dụng phổ kế gamma với
đêtectơ gecmani siêu tinh khiết HPGe, phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi.
Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,
luận văn được chia thành 3 chương sau:

1
1

8


Chương 1: Trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt
nhân và các phương pháp phân tích Urani.
Chương 2: Trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng Urani
sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu
suất ghi tương đối.
Chương 3: Trình bày một số kết quả thực nghiệm.

2
9

CHƯƠNG 1:
TỔNG
ỔNG QUAN VỀ NHI
NHIÊN LIỆU
ỆU HẠT NHÂN
1.1. Tổng quan vềề nhiên liệu hạt nhân và vật liệu phân hạch
ch
Nhiên liệu hạtt nhân liên quan trực
tr tiếp đến các vật liệuu có kh
khả năng tạo ra
năng lượng
ng thơng qua phản
ph ứng hạt nhân. Các vật liệu này thường
ng được
đư chia làm
hai loại: Vật liệu phân hạạch và vật liệu phổ biến.
Vật liệu phân hạch
ch là các đ
đồng vị có khả năng gây ra phản
n ứng phân hạch
với notron nhiệt, hiện
n nay chỉ
ch có duy nhất một đồng vị trong tự nhiên bbị phân hạch
bởi notron nhiệtt đó là U235 cịn các đồng vị khác như là U238 chỉ có thể
th phân hạch
với notron nhanh (notron có năng lư
lượng lớnn hơn 1 MeV). Uranium xuất
xu hiện trong
tự nhiên gồm có U238 (chi

(chiếm 99.283%) và U235 (chiếm 0.711%).
Vật liệu phổ biến
n bao g
gồm 2 đồng vị trong tự nhiên đó là U238 và Th232, hai
đồng vị này có thể tạo
o ra các v
vật liệu phân hạch như Pu239 và U233 thông qua chi
chiếm
bắt notron như trong hình
ình 1.1

Hình 1.1 Chuỗi
Chu chiếm bắt notron của 232Th và 238U.


Ngày nay, chúng ta quan tâm nhiều đến ba đồng vị có khả năng phân hạch đó
là: Một đồng vị tự nhiên U235 và hai đồng vị nhân tạo Pu239 và U233 mà được tạo
thành từ phản ứng chiếm bắt notron của U238 và Th232. Các đặc trưng của ba đồng vị
này được cho trong bảng dưới đây:
Bảng 1.1: Các thông số quan trọng của đồng vị phân hạch U233, U235 và Pu239
Các đồng vị
Các hằng số hạt nhân

U233

U235

Pu239

Tiết diện phân hạch σf (barn)

529

582

742

Tiết diện chiếm bắt σc (barn)

46

98

270

Tiết diện hấp thụ σa (barn)

575

680

1012

Suất lượng tạo notron trên một
phân hạch ѵf

2.495

2.437

2.891

Suất lượng tạo notron trên một

2.211

2.078

2.079

phản ứng chiếm bắt ѵc

Phân hạch hạt nhân tạo ra năng lượng mà tỷ lệ với khối lượng bị thay đổi
theo định luật:

E  mC 2

(1.1)

Sự thay đổi về khối lượng của U235 là tương đối nhỏ, chỉ khoảng 0.1%. Do
đó mà thành phần chủ yếu đóng góp vào năng lượng được tạo ra này chính là động
năng của các mảnh vỡ phân hạch, động năng này sẽ biến thành nhiệt năng thơng
qua q trình làm chậm. Sự đóng góp của các mảnh phân hạch được cho trong
bảng dưới:

4 11


Bảng 1.2 Các thành phần đóng góp vào năng lượng phân hạch
của U235 với notron nhiệt.

Loại năng lượng

Năng lượng (MeV)

Nguồn gốc tạo thành

Động năng của các mảnh phân
hạch

165 – 167

Tạo ra ngay sau khi phân
hạch (10-12s)

Động năng của các notron phân

5

Tạo ra ngay sau khi phân
hạch (10-12s)

hạch
Năng lượng của các tia gamma
tức thời

6–7

Tạo ra ngay sau khi phân
hạch (10-12s)

Năng lượng của các phân rã β
của các sản phẩm phân hạch

6–8

Được tạo ra dần dần thơng
qua q trình phân rã của
sản phẩm phân hạch.

Năng lượng của các phân rã ɣ
của sản phẩm phân hạch

7-10

Được tạo ra dần dần thơng
qua q trình phân rã của
sản phẩm phân hạch.

Năng lượng của notrino

10-12

Năng lượng này sẽ bị mất
đi bởi vì notrino khơng
tương tác với các vật liệu
trong lị phản ứng.

Tổng năng lượng

~205

Do các tính chất của Uranium kim loại mà ta chú trọng đến ba dạng hình thù
của chúng trong quá trình chuyển pha. Uranium kim loại không bền dưới các tác
động của nước và khơng khí. Bên cạnh đó thì các sản phẩm phân hạch sẽ tích lũy
trong nhiên liệu theo thời gian sẽ làm viên nhiên liệu bị nở phồng ra. Các kiểu nhiên
liệu được dùng chủ yếu hiện nay là: UO2; UO2+PuO2. Hai loại nhiên liệu này có độ
dẫn nhiệt thấp nhưng bù lại thì chúng có thể chịu được nhiệt độ và ứng suất rất cao.
Ngồi ra, có một số dạng nhiên liệu mới như UC, UC+PuC, UN và nhiên liệu
Thorium được nghiên cứu trong các lò phản ứng cải tiến. Trong đó đáng chú ý nhất là
loại UC+PuC vì chúng có độ dẫn nhiệt cao hơn, hệ số giãn nở tuyến tính thấp hơn và
tương thích hơn với lớp vỏ nhiên liệu và chất tải nhiệt trong lò phản ứng.

5
12


Plutonium là đồng vị được tạo ra trong quá trình vận hành lò phản ứng sử
dụng nhiên liệu là Uranium. Trong đó đồng vị Pu239 được sử dụng nhiều nhất.
Trong các lò phản ứng lai tạo sử dụng nhiên liệu chứa 70% Pu239 và 20% Pu240.
Plutonium kim loại thường không được sử dụng do nhiệt độ nóng chảy thấp (913K),
thay vào đó người ta sử dụng PuO2 (nhiệt độ nóng chảy 2573K). Do tính chất của
PuO2 rất giống với UO2 nên thực tế còn sử dụng nhiên liệu hỗn hợp chứa 80% UO2
và 20% PuO2.
Trong chuỗi phóng xạ tự nhiên, chúng ta cịn quan tâm nhiều tới Th232. Tuy
Th232 khơng có khả năng phân hạch với notron nhiệt, nhưng thơng qua chiếm bắt
notron Th232 sẽ biến thành U233. Đồng vị U233 có tiết diện phân hạch rất cao đối với
notron nhiệt. Do đó mà hiện nay người ta đang tiến hành thử nghiệm với nhiên liệu
hỗn hợp gồm ThO2 và UO2. Bảng tổng hợp các tính chất cơ bản của các loại nhiên
liệu hạt nhân được cho dưới đây:
Bảng 1.3 Các tính chất cơ bản của các loại nhiên liệu hạt nhân

Vật liệu

Khối
lượng
nguyên
tử
(amu)

Mật độ
khối
lượng
ρ
(kg/m3)

Nhiệt
độ nóng
chảy
(k)

Uranium, U
Plutonium, Pu
Thorium, Th

238
244
232

19050
19840

11720

1405
913
2023

Nhiệt
dung
riêng
Cp
(J/kg.K)
155
135
118

31.2
6.5
54

Hệ số
giãn
nở
α.10-6
(K-1)
13.9
33.9
11.2

Điện
trở

suất
ρe.10-8
(Ω.m)
35
150
13-15

UO2
PuO2
ThO2
(U0.8Pu0.2)O2

270
271
264
271

9664
10100
9315
9770

3120
2663
3923
3023

328
344
266

321

2.6
2.2
3.2
2.6

9.8
6.7
8.9
9.1

7.32
6.105
-

(U0.95Gd0.05)O2
(U0.8Th0.2)O2
UN

275
269
252

8560
8930
13619

2873
3553

3123

365
317
238

2.35
2.1
20.9

10.5
11.0
7.5

146

PuN
UC

253
250

13603
12970

2823
2793

239
240

15
23

12.5
10.5

1000
250

PuC

251

12870

1923

165

16

28

120

613

Độ dẫn
nhiệt

λ
(W/m.K)


1.2. Các đặc trưng của thanh nhiên liệu Uranium
1.2.1. Uranium
Uranium là một nguyên tố hóa học có số hiệu nguyên tử là 92, khối lượng
nguyên tử là 238 và thuộc dãy Actinide trong bảng hệ thống tuần hoàn. Uranium là
kim loại nặng màu trắng bạc, các tính chất cơ bản của Uranium được thể hiện trong
bảng dưới đây:
Bảng 1.4 Các tính chất cơ bản của Uranium
Điều kiện: 0.1MPa và 298K

Giá trị

Mật độ ρ (kg/m3)

19050

Điểm nóng chảy (K)

1405

Điểm sơi (K)

4018-4400

Nhiệt nóng chảy (KJ/kg)

36.6-39.1

Nhiệt hóa hơi (KJ/kg)

2046

Nhiệt dung riêng (J/kg.K)

116.3

Độ dẫn nhiệt (W/m.K)

22.5
-6

-1

Hệ số dãn nở nhiệt tuyến tính (10 K )
-8

Điện trở suất (10 Ω.m)

13.9
21.8

Các hằng số tới hạn:
Nhiệt độ (K)
Áp suất (Mpa)
Thể tích mol (dm3/mol)
Mật độ (kg/m3)

11630
611
0.045
5290

1.2.2 Dãy phóng xạ U238 và U235
Uranium và các con cháu của nó tạo nên hai họ phóng xạ cơ bản là họ
Uranium (U238) và Actinium (U235). Tất cả thành viên của các họ này, trừ thành viên
cuối cùng, đều là các đồng vị phóng xạ. Các đồng vị Uranium trong hai dãy phóng
xạ và các sản phẩm con cháu của nó phát bức xạ gamma có cường độ lớn được đưa
ra ở hình sau:

147


Hình 1.2. Chuỗii phân rã của
c

235

U và 238U, chu kỳ bán rã và các đỉnh
nh gamma đặc
đ

trưng của
c các đồng vị con cháu quan trọng.
Các đồng vị phóng x
xạ trong dãy 238U và dãy 235U cùng các đặặc trưng phân rã
phóng xạ củaa nó như chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lượng củaa bbức xạ alpha,
gamma, năng lượng cựcc đ

đại của bức xạ beta được đưa trong bảng
ng ssố liệu 5 và 6
tương ứng.

8


Bảng 1.5 Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng
Hạt nhân

T1/2

Năng lượng E (MeV)
Alpha

92U

238

90Th

234

4,51.109 năm

a

Gammab

Beta

4,18

24,1 ngày

0,193; 0,103

0,092
(0,04)
0,063 (0,03)

91Pa

234m

1,175 phút

2,31

1,0
(0,015)
0,76(0,0063)
Biến hoán nội

91Pa

234

6,7 giờ

0,5

Rất yếu

234
92U

2,48.105 năm

4,763

90Th

230

8,104 năm

4,685

88Ra

226

1622 năm

4,777

3,825 ngày

5,486

218

3,05 phút

5,998
(99,978%)c

Không rõ E 0,186 (0,030)
(0,022%)c

218

2 giây

6,63 (99,9%)c

Không rõ E
(0,1%)c

0,019 giây

7,127

222
86Rn
84Po

85At

218
86Rn

0,068 (0,0059)
0,51 (rất yếu)

214

26,8 phút

214

19,7 phút

5,505(0,04%)c

214

1,64.10-4s

7,680

210
81Tl

1,32 phút

1,96

2,31(1) 0,783(1)

0,297 (1)

210

19,4 năm

0,017

0,0467 (0,045)

210

5,00 ngày

1,17

84Po

210

138,4 ngày

82Pb

206

Bền

82Pb

83Bi

84Po

82Pb
83Bi

0,65

5,298

0,352(0,036)
0,295(0,020)
0,242 (0,07)

1,65;
3,7 0,609(0,295)
(99,96%)c
1,12 (0,131)

0,802 (0,000012)

109
16


Bảng 1.6. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng
Hạt nhân
235

92U

Thời gian bán
rã (T1/2)
8

Alpha

7,13.10 năm
25.64 giờ

4,39

231
91Pa

3,43.104 năm

5,049

227
89Ac

21,8 năm

4,94 (1,2%)a

227

18,4 ngày

6,03

223

21 phút

223

11,68 ngày

5,750

219

3,92 giây

6,824

84Po

215

7,635

82Pb

211

1,83.10-3 giây

36,1 phút

211

2,16 phút

6,619
(99,68%)c

211

0,52 giây

7,434

207
81Tl
207
82Pb

4,78 phút
Bền

90Th

90Th

87Fr

88Ra

231

86Rn

83Bi

84Po

Năng lượng (MeV)
Beta
Gammab

a

0,18 (07)
0,094;
0,216

0,302; 0,022 (0,7) 0,0085
(0,4) 0,061 (0,16)
0,33 (0,05) 0,027
(0,05)
0,012
(0,01)

0,0455
(98.8%)c

1,15

0,24 (0,2)
(0,15)

0,05

0,05 (0,40)
(0,24)

0,08

0,270 (0,10) 0,155
(0,055)
0,267
(0,086)
0,392 (0,048)
1,14; 0,5

Không
năng
(0,32%)c

1,47

Phổ phức tạp, từ
0,065 đến 0,829
MeV
biết 0,35 (0,14)
lượng
0,88 (0,005) 0,56

(0,005)
0,87 (0,005)

1.3 Viên gốm UO2
1.3.1 Tính chất của viên gốm UO2
UO2 là hợp chất của Uranium có khả năng chịu nhiệt cao, hợp chất này được
sử dụng rất phổ biến trong nhiên liệu hạt nhân, tính chất của UO2 được đưa ra trong
bảng sau:

1117


Bảng 1.7. Các tính chất của UO2
Điều kiện:
n: 0.1MPa và 298K

Giá trị

Khối lượng
ng phân ttử (amu)

270

3

Mật độ (kg/m )

9664
3120  30

Điểm
m nóng chảy
ch (K)
Điểm
m sơi (K)

3815
259  15

Nhiệtt nóng chảy
ch (kJ/kg)
Nhiệtt hóa hơi (kJ/kg)

1530

Nhiệt dung riêng (J/kg.K)

328

Độ dẫn nhiệtt (W/m.K)

2,6

Hệ số giãn nở
n tuyến tính (K-1)

9,8.10-6

Điện trở suấất (Ω.m)

7,32.10-8

Hình 1.3. Viên gốm UO2
1.3.2 Cấu
u trúc và ssự giãn nở nhiệt
Viên nhiên liệu
ệu UO2 có cấu trúc hình trụ,
ụ, tại nhiệt độ T=273K có mật độ lý
thuyết là 10.963 g.cm-3.
Sự giãn nở dài của
ủa viên
vi nhiên liệu theo nhiệt độ được
ợc xác định như
nh sau:
-

Trong khoảng
ảng nhiệt độ 273K-973K:
273K

12


L
 0.9973  9.082  106  T  2.705  1010  T 2  4.391 1013  T 3 (1.1)
L273
- Trong khoảng nhiệt độ 973K-3110K:

L
 0.99672  1.179  105  T  2.429  109  T 2  1.219  1012  T 3

L273

(1.2)

- Sự thay đổi mật độ viên UO2 được xác định theo công thức:

 (T )   273 

L
L273

(1.3)

+ Ở đây: L và L273 lần lượt là chiều dài của viên UO2 tại nhiệt độ T(K) và
273(K); ρ và ρ237 lần lượt là mật độ viên UO2 tại nhiệt độ T(K) và 273(K).
1.3.3 Độ dẫn nhiệt
Độ dẫn nhiệt là một thông số rất quan trọng của nhiên liệu hạt nhân. Độ dẫn
nhiệt này được thể hiện bằng các phô tôn hoặc động năng của các electron.

   p  e

(1.4)

Hình 1.4 Độ dẫn nhiệt thay đổi theo nhiệt độ của nhiên liệu hạt nhân.

19


Độ dẫn nhiệt sẽ bị giảm dần theo độ cháy của nhiên liệu, theo thời gian chiếu
xạ của nhiên liệu thì sẽ có một lượng sản phẩm phân hạch được tạo ra, số lượng sản

phẩm phân hạch này sẽ tỷ lệ thuận với độ cháy của nhiên liệu. Các sản phẩm này có
độ dẫn nhiệt thấp hơn nhiều so với UO2, hàm phụ thuộc giữa độ dẫn nhiệt theo độ
cháy được xác định như sau:



1
 0.0132  e0.00188T
4
0.1148  0.0035  BU  0.475 10  (1  0.0033 BU )  T

(1.5)
Trong đó: BU [MWd/kgU] là độ cháy của nhiên liệu; T[K] là nhiệt độ.

Hình 1.5 Sự phụ thuộc của độ dẫn nhiệt theo nhiệt độ
và độ cháy của nhiên liệu hạt nhân.
1.3.4 Độ cháy của nhiên liệu hạt nhân
Độ cháy của nhiên liệu hạt nhân được định nghĩa là tỷ số giữa số hạt nhân
phân chia trên số hạt nhân nặng (Uran) có trong một đơn vị nhiên liệu hạt nhân ban

20


đầu. Mỗi hạt nhân khi bắt nơtron phân chia thành 2 mảnh và trung bình 2 đến 3
nơtron. Các mảnh phân chia tạo thành thừa nơtron, do đó các mảnh phân chia phân
rã phóng xạ beta trừ liên tiếp để trở về đồng bền. Thời gian chiếu xạ càng tăng độ
cháy càng lớn. Khi được chiếu xạ nhiệt độ trong lò thường rất cao, vỏ bọc nhiên
liệu bằng hợp chất của Zeconi, bị oxy hóa, làm cho khả nâng chịu lực (áp suất lớn)
của nó giảm. Trải qua thời gian chiếu xạ trong nhà máy điện hạt nhân, thành phần
và các tính chất vật lý của nhiên liệu bị thay đổi liên tục. Điều này có ảnh hưởng rất

lớn đến chu kỳ của nhiên liệu được sử dụng. Tại thời điểm kết thúc chiếu xạ, cần
phải xác định các đặc tính của nhiên liệu một cách chính xác để đáp ứng các yêu
cầu cả về an toàn và kinh tế. Các kiểm tra chính liên quan tới tính tồn vẹn của lớp
vỏ nhiên liệu, sản phẩm phân hạch và độ cháy của nhiên liệu, từ đó có thể xác định
được hiệu quả của chu kỳ nhiên liệu. Độ cháy của nhiên liệu hạt nhân liên quan tới
thời gian nhiên liệu được chiếu xạ trong lò và được định nghĩa là tổng năng lượng
nhiệt được tạo ra trên một đơn vị khối lượng vật liệu phân hạch trong lò phản ứng.
Đơn vị thường được dùng đối với độ cháy là MWh/kg hoặc GWd/t. Ngồi ra, độ
cháy cịn được định nghĩa như là số phân hạch trên 100 nguyên tử hạt nhân nặng
trong nhiên liệu tại thời điểm ban đầu.độ cháy được xác định theo cơng thức:

BU  N f 

Ef
mU

(1.6)

Trong đó: Nf là tổng số phân hạch; Ef là năng lượng sinh ra trên một phân
hạch; mU là khối lượng của Uranium kim loại trong thanh nhiên liệu.
1.3.5 Độ giàu của nhiên liệu hạt nhân
Độ giàu của nhiên liệu là thông số quan trọng nhất của thanh nhiên liệu hạt
nhân được sử dụng trong lò phản ứng. Độ giàu được định nghĩa như là khối lượng
hạt nhân U235 trên tổng khối lượng Uranium có mặt trong thanh nhiên liệu tại thời
điểm ban đầu. Hiện nay các lò phản ứng thương mại thường sử dụng nhiên liệu
Uranium có độ giàu thấp dưới 20%. Công thức xác định độ giàu như sau:
H235 =

1
m

m
1  U 234  U 238
mU 235 mU 235

21

(1.7)


22


1.4. Thanh nhiên liệu
li hạt nhân
Thanh nhiên liệu
u ch
chứa các viên gốm UO2 với số lượng
ng tùy thu
thuộc vào loại lị
phản ứng và cơng suất củ
ủa chúng.

Hình1.6.
6. Thanh nhiên liệu
li sử dụng trong lị VVER
Thanh nhiên liệu
u thư
thường là hình trụ, kích thước củaa thanh nhiên liệu
li phụ
thuộc vào thiết kế củaa lị ph

phản ứng: Dài khoảng 400cm, đường kính từ 9-11mm đối
với lò PWR, còn đối vớ
ới lò BWR thì đường kính từ 12-14mm. Lớ
ớp vỏ bọc nhiên
liệu làm bằng
ng Zirconium, giữa
gi các viên nhiên liệu có khoảng trống
ng và đư
được giữ cố
định hai đầu thanh bằng
ng các lò xo. Để tránh tiếp xúc giữaa lò xo và nhiên li
liệu người
ta còn sử dụng lớp đệm
m Al2O3. Các thanh nhiên liệu đều đượcc bơm đđầy khí Helium
dưới áp suất 20-25
25 barn đ
đối với PWR và 3 barn đối với BWR để quá trình dẫn
d nhiệt
giữa viên nhiên liệu và lớ
ớp vỏ đạt hiệu quả tốt nhất.

Hình 1.7 Thanh nhiên liệu
li hạt nhân


Hình 1.8 Bó thanh nhiên li
liệu được sử dụng
ng trong lò PWR và BWR
BWR.
Các đặc trưng chủ yếu của thanh nhiên là độ cháy,

cháy độ giàu và tuổi. Thông
thường các đặc trưng này có thể được xác định theo phương pháp phá mẫu:
mẫu Phương
pháp khối phổ kế, phương pháp phổ alpha
alpha, phương pháp hóa phóng xạ
xạ. Tuy nhiên
gần đây IAEA khuyến cáo nên sử dụng phương pháp không phá hủy để xác định
các đặc trưng trên. Trong luận văn này sử dụng phương pháp gamma kết hợp với
chuẩn trong nộii hiệu suất ghi để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân
nhân.


CHƯƠNG 2:
PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU URANI
2.1 Độ giàu của nhiên liệu Urani
Độ giàu (hay còn gọi là hàm lượng) của U235 trong thanh nhiên liệu là một
thông số quan trọng. Tùy theo nhiên liệu đã cháy hay chưa thành phần đồng vị của
Uran trong thanh nhiên liệu khác nhau. Với nhiên liệu uran chưa sử dụng, chỉ có 3
đồng vị uran là 234U, 235U và 238U. Đối với nhiên liệu uran đã qua sử dụng ngoài ba
đơng fvij trên cịn thêm

232

U,

236

U,

237

U và

239

U… Tuy nhiên các đồng vị này có

hàm lượng vơ cùng nhỏ so với ba đồng vị trên. Trên thực khi tính độ giàu người ta
chỉ quan tâm đến 2 đồng vị chính là 235U và 238U, còn các đồng vị khác bỏ qua. Để
xác định hàm lượng U235 chứa ba đồng vị của Uranium là U234, U235 và U238. Gọi
khối lượng nhiên liệu Uranium là m, ta có:
m = mU234 +mU235 + mU238

(2.1)

Trong đó mU234, mU235 và mU238 lần lượt là khối lượng của U234, U235 và U238
trong thanh nhiên liệu khối lượng m.
Biến đổi cơng thức (2.1), ta có:
m = mU235(1 +

mU 234 mU 238

)
mU 235 mU 235

(2.2)

Mặt khác, hàm lượng U235 có trong mẫu là:
mU 235
m

H235 =

(2.3)

Từ đây, ta có cơng thức tính độ giàu:
H235 =

1
m
m
1  U 234  U 238
mU 235 mU 235

Mà ta có hoạt độ phóng xạ của một đồng vị là:
A = λ.N

25

(2.4)