Xác định hoạt độ phóng xạ ra 226 trong các mẫu địa chất bằng phương pháp trực tiếp

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

Lầu Minh Phúc

XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHĨNG XẠ Ra-226
TRONG CÁC MẪU ĐỊA CHẤT
BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

Thành phố Hồ Chí Minh – 2016


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP. HỒ CHÍ MINH

Lầu Minh Phúc

XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHĨNG XẠ Ra-226
TRONG CÁC MẪU ĐỊA CHẤT
BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP
Chuyên ngành: Vật lí nguyên tử
Mã số: 60 44 01 06

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:
TS. TRẦN THIỆN THANH

Thành phố Hồ Chí Minh – 2016

LỜI CAM ĐOAN
Tên tôi là Lầu Minh Phúc, học viên cao học khóa 25 (2014-2016), chun
ngành Vật lí ngun tử.
Tơi xin cam đoan luận văn thạc sĩ ‘‘XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ Ra226 TRONG CÁC MẪU ĐỊA CHẤT BẰNG PHƯƠNG PHÁP TRỰC TIẾP’’là
cơng trình nghiên cứu của riêng tơi, số liệu nghiên cứu thu được từ thực nghiệm,
không sao chép, trung thực và chưa hề được sử dụng để bảo vệ một học vị nào.
Mọi sự giúp đỡ cho việc hoàn thành luận văn này đã được cảm ơn và các thơng tin
trích dẫn trong luận văn đã được chỉ rõ nguồn gốc rõ ràng và được phép công bố.

Học viên

Lầu Minh Phúc


LỜI CẢM ƠN
Trong q trình hồn thành luận văn học viên đã nhận được nhiều sự quan tâm và giúp
đỡ tận tình, q báu. Học viên xin bày tỏ lịng trân trọng cảm ơn đến:
 TS. Trần Thiện Thanh, Thầy đã tận tình hướng dẫn và hỗ trợ trong suốt thời
gian học viên thực hiện luận văn.
 Phòng Kỹ thuật hạt nhân - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG-HCM
đã cho phép sử dụng hệ phổ kế gamma phông thấp HPGe GC3520 trong quá
trình thực hiện luận văn.
 Quý Thầy/Cô đã giảng dạy, truyền đạt kiến thức trong suốt quá trình học tập ở
bậc cao học tại Trường Đại học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh.
 Các bạn khóa 22 và khóa 24 cũng như các em học chung lớp khóa 25 đã nhiệt
tình giúp đỡ về tài liệu, cách xử lý số liệu, đo đạc thực nghiệm.
 Quý Thầy/Cơ và các anh chị Phịng Sau Đại học Trường Đại học Sư phạm
TP. Hồ Chí Minh đã tạo nhiều điều kiện thuận lợi, giúp đỡ học viên trong

quá trình hồn thiện luận văn.
 Q Thầy/Cơ trong hội đồng khoa học đã dành thời gian đọc và cho ý kiến
đánh giá để luận văn được đầy đủ và hoàn thiện hơn.
 Gia đình và bạn bè ln động viên trong quá trình học viên học tập và thực hiện
luận văn.
Tp. Hồ Chí Minh, tháng 09 năm 2016
Học viên
Lầu Minh Phúc


MỤC LỤC
Lời cam đoan
Lời cảm ơn
Mục lục
Danh mục các chữ viết tắt
Danh mục các bảng
Danh mục hình vẽ
MỞ ĐẦU ....................................................................................................................................... 1
Chương 1. CƠ SỞ LÝ THUYẾT ............................................................................................. 4
1.1.Tình hình nghiên cứu trong nước và ngoài nước ............................................................ 4
1.1.1. Ngoài nước ................................................................................................................... 4
1.1.2. Trong nước ................................................................................................................... 5
1.2. Phóng xạ mơi trường ......................................................................................................... 6
1.2.1. Phóng xạ nguyên thủy................................................................................................. 6
1.2.2. Các tia vũ trụ ................................................................................................................ 8
1.2.3. Phóng xạ nhân tạo ....................................................................................................... 9
1.3. Radium (Ra) và sức khỏe con người ............................................................................. 11
1.4. Quy luật phân rã phóng xạ .............................................................................................. 11
1.4.1. Định luật phân rã phóng xạ đơn............................................................................... 12
1.4.2. Định luật phân rã phóng xạ chuỗi............................................................................ 12

1.4.3. Cân bằng phóng xạ .................................................................................................... 15
1.5. Tương tác của tia gamma với vật chất........................................................................... 16
1.5.1. Hiệu ứng quang điện ................................................................................................. 16
1.5.2. Tán xạ Compton ........................................................................................................ 17


1.5.3. Hiệu ứng tạo cặp electron - positron ....................................................................... 19
1.6. Nhận xét chương 1 ........................................................................................................... 20
Chương 2. ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ................................... 21
2.1. Đối tượng và phương pháp nghiên cứu ......................................................................... 21
2.2. Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe ..................................................................... 21
2.3. Phương pháp xác định hoạt độ Ra-226 trong mẫu môi trường .................................. 24
2.3.1. Phương pháp gián tiếp .............................................................................................. 24
2.3.2. Phương pháp trực tiếp ............................................................................................... 24
2.3.3. Công thức xác định hoạt độ...................................................................................... 24
2.4. Xác định hệ số hiệu chỉnh ............................................................................................... 26
2.5. Nhận xét chương 2 ........................................................................................................... 27
Chương 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN ............................................................................ 28
3.1. Chuẩn bị mẫu .................................................................................................................... 28
3.1.1. Hình học mẫu ............................................................................................................. 28
3.1.2. Mẫu chuẩn .................................................................................................................. 28
3.1.3. Mẫu phân tích ............................................................................................................ 29
3.2. Phổ phơng, phổ mẫu chuẩn và phổ mẫu phân tích....................................................... 31
3.2.1. Phổ phông ................................................................................................................... 31
3.2.2. Phổ mẫu chuẩn ........................................................................................................... 32
3.2.3. Phổ mẫu phân tích ..................................................................................................... 32
3.3. Kết quả và thảo luận ........................................................................................................ 34
3.3.1. Xây dựng phương trình đường cong hiệu suất ghi nhận của đầu dò HPGe
.

GC3520........................................................................................................................ 34


3.3.2. Xác định hoạt độ của Ra-226 trong 9 mẫu phân tích bằng phương pháp
.

trực tiếp và phương pháp gián tiếp.......................................................................... 37

3.3.3. Đánh giá kết quả hoạt độ của Ra-226 ..................................................................... 39
3.4. Nhận xét chương 3 ........................................................................................................... 41
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ................................................................................................. 42
DANH MỤC CƠNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ .................................................................... 43
TÀI LIỆU THAM KHẢO ....................................................................................................... 44
PHỤ LỤC .................................................................................................................................... 46


DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
Chữ viết tắt
IAEA

Tiếng Anh

Tiếng Việt

International Atomic Energy

Cơ quan năng lượng nguyên tử

Agency

Quốc tế

MCNP

Monte Carlo N Particles

FWHM

Full Width at Half Maximum

ADC

Analog to Digital Converter

MCA

Multichannel Analyzer

HPGe

High – Purity Germanium

MDA

Minium Detectable Activity

Chương trình mơ phỏng
MCNP
Bề rộng một nửa chiều cao
đỉnh phổ

Bộ chuyển đổi tương tự thành
số
Máy phân tích đa kênh
Đầu dò Germanium siêu tinh
khiết
Giới hạn phát hiện hoạt độ


DANH MỤC CÁC BẢNG
STT

Bảng

Nội dung

1

1.1

Các đồng vị phóng xạ với số nguyên tử thấp

8

2

1.2

Một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo chính

10

3

3.1

4

3.2

5

3.3

Thời gian đo, khối lượng của mẫu chuẩn và các mẫu phân
tích
Các đỉnh năng lượng trong chuỗi U-238, chuỗi Th-232 và
K-40
Giá trị năng lượng và hiệu suất của mẫu chuẩn RGU-1

Trang

29

30
35

Hiệu suất của các đỉnh năng lượng được nội suy từ đường
6

3.4

làm khớp

36

Hoạt độ phóng xạ Ra-226 được xác định bằng phương pháp
7

3.5

trực tiếp và phương pháp gián tiếp đối với mẫu M5

38

8

3.6

Phân tích hoạt độ của U-238 của 9 mẫu phân tích

40


DANH MỤC HÌNH VẼ
STT

Hình

Nội dung

1

1.1

Chuỗi phân rã của U-238

6

2

1.2

Chuỗi phân rã của U-235

7

3

1.3

Chuỗi phân rã của Th-232

7

4

1.4

Hiện tượng quang điện

16

5

1.5

Tán xạ Compton

18

6

1.6

Hiệu ứng tạo cặp

19

7

2.1

Buồng chì che chắn 747

22

8

2.2

Giao diện chương trình Genie 2000

23

9

2.3

Giao diện chương trình Colegram

23

10

3.1

Hộp đựng mẫu

28

11

3.2

Phổ phông đo trong 86400 giây

31

12

3.3

Phổ mẫu chuẩn RGU-1 đo trong 86400 giây

32

13

3.4

Phổ phông và mẫu M1 đo trong thời gian 244800 giây

33

14

3.5

Phổ phông và mẫu M7 đo trong thời gian 86400 giây

33

15

3.6

So sánh hoạt độ phóng xạ của Ra-226 bằng hai phương
pháp gián tiếp và trực tiếp

Trang

40


1

MỞ ĐẦU
Môi trường sống xung quanh ta như đất, đá, nước, khơng khí,… chứa rất nhiều
chất phóng xạ, có loại là chất phóng xạ tự nhiên (các chất phóng xạ có từ khi hình
thành nên trái đất, các chất phóng xạ được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ
với vật chất của trái đất), có loại là phóng xạ nhân tạo (do con người tạo ra). Tất cả các
loại chất phóng xạ có trong tự nhiên gây ra cho chúng ta một liều chiếu bức xạ nhất
định, trung bình khoảng 2,2 mSv/năm [2]. Các chất phóng xạ phát ra các bức xạ ion
hóa và nếu chúng ở bên ngoài cơ thể của con người chúng gây ra một liều chiếu ngồi.
Các chất phóng xạ cũng có thể xâm nhập vào trong cơ thể của con người qua đường hơ
hấp và tiêu hóa gây nên một liều chiếu trong. Nếu tính đến liều hấp thụ bức xạ do
phóng xạ nhân tạo thì ngồi số ít người có tiếp xúc trực tiếp thường xuyên với các
nguồn bức xạ trong cơng việc, liều hấp thụ bức xạ trung bình của mỗi người trong
chúng ta là khoảng 2,7 mSv/ năm [2]. Sự ảnh hưởng của phóng xạ mơi trường tự nhiên
đối với sức khỏe của con người là đáng kể và không thể bỏ qua. Việc nghiên cứu, đánh
giá và kiểm sốt ảnh hưởng của nó đến chất lượng của cuộc sống là cần thiết.
Trong mơi trường đất, đá thường có mặt các đồng vị phóng xạ của ba chuỗi
phân rã U-238, Th-232 và U-235, nếu khơng có các q trình biến đổi mơi trường gây
ra sự mất cân bằng phóng xạ thì các chuỗi phóng xạ này thường có cân bằng phóng xạ.
Điều này cũng đồng nghĩa với hoạt độ phóng xạ của các chất phóng xạ có trong mỗi
chuỗi là bằng nhau và bằng với hoạt độ phóng xạ của chất phóng xạ bắt đầu mỗi chuỗi.
Phương pháp xác định hoạt độ của các mẫu môi trường một cách chính xác,
nhanh chóng đã được nghiên cứu và đang phát triển theo nhiều hướng khác nhau.
Trong luận văn này, tác giả giới thiệu hai phương pháp xác định hoạt độ của mẫu môi
trường bằng hệ phổ kế gamma phông thấp HPGe, một là phương pháp gián tiếp xác

định hoạt độ của mẫu môi trường thông qua con cháu của Ra-226 (Pb-214, Bi-214),
hai là phương pháp trực tiếp xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng cách sử dụng đỉnh
năng lượng 186,21 keV của Ra-226.
Phương pháp gián tiếp xác định hoạt độ của mẫu mơi trường địi hỏi quy trình
chuẩn bị mẫu cơng phu, phức tạp, mẫu phải được nhốt kín trong thời gian khoảng 4
tuần để tránh sự rò rỉ, khuếch tán khí Rn- 222 ra ngồi và đạt được sự cân bằng phóng


2
xạ giữa các đồng vị trong mẫu. Đây cũng là kỹ thuật xác định hoạt độ của Ra-226
được sử dụng rộng rãi bằng cách sử dụng phổ gamma.
Phương pháp trực tiếp khơng địi hỏi phải nhốt kín mẫu trong thời gian dài mà
có thể đo ngay, tuy nhiên đối với phương pháp này cần xác định tỉ lệ hoạt độ giữa
U-238 và hoạt độ giữa U-235 (do đỉnh năng lượng 186,21 keV của Ra- 226 cịn có sự
chồng chập khơng nhỏ của đỉnh năng lượng 185,72 keV của U-235), đồng thời chứng
minh xảy ra sự cân bằng giữa U-238 và Ra-226. Từ đó ta sẽ xác định được hoạt độ của
Ra-226 cũng như hoạt độ của mẫu môi trường.
Mỗi phương pháp có ưu điểm riêng và hạn chế riêng, tùy vào mục đích đo mà
ta chọn phương pháp nào cho phù hợp.Với mục đích là xác định được hoạt độ của các
mẫu môi trường trong thời gian ngắn, tác giả đã chọn đề tài: “XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ
PHÓNG XẠ Ra-226 TRONG CÁC MẪU ĐỊA CHẤT BẰNG PHƯƠNG PHÁP
TRỰC TIẾP ”.
Luận văn được chia thành ba chương bao gồm:
Chương 1: Cơ sở lý thuyết
Trình bày về tình hình nghiên cứu trong nước và ngoài nước trong việc xác
định hoạt độ của Ra-226 bằng phương pháp trực tiếp, tổng quan về phóng xạ mơi
trường, phóng xạ nhân tạo, đồng vị phóng xạ radium, sự phân rã phóng xạ.
Chương 2: Đối tượng và phương pháp nghiên cứu
Trình bày sơ lược về thiết bị ghi nhận đầu dị HPGe (hệ phổ kế gamma phơng
thấp GC3520), giới thiệu phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ Ra-226 bằng

phương pháp gián tiếp và trực tiếp, công thức xác định hoạt độ Ra-226 bằng phương
pháp trực tiếp.
Chương 3: Kết quả và thảo luận
Trình bày cách xử lý mẫu, xây dựng phương trình đường cong hiệu suất từ mẫu chuẩn
RGU-1, kết quả xác định hoạt độ phóng xạ của 9 mẫu mơi trường (mẫu đá) do Liên
Đồn Bản đồ Địa chất Miền Nam cung cấp bằng cả hai phương pháp gián tiếp và trực
tiếp, sau đó so sánh độ sai lệch hoạt độ của hai phương pháp.
Phần kết luận và kiến nghị


3
Ý nghĩa đề tài: Dựa trên kết quả đo hoạt độ của 9 mẫu môi trường bằng hai phương
pháp, tác giả thấy bên cạnh phương pháp gián tiếp được sử dụng phổ biến thì phương
pháp trực tiếp sử dụng đỉnh năng lượng 186,21 keV xác định hoạt độ Ra-226 là chính
xác, nhanh chóng, khả thi và hiệu quả. Từ đó nếu mẫu phân tích đạt được sự cân bằng
giữa U-238 và Ra- 226 thì ta áp dụng phương pháp trực tiếp.


4

Chương 1
CƠ SỞ LÝ THUYẾT
1.1.

Tình hình nghiên cứu trong nước và ngồi nước
Hiện nay, trên các tạp chí khoa học quốc tế và trong nước có nhiều cơng trình

nghiên cứu về ứng dụng cách xác định hoạt độ phóng xạ của các mẫu đất, đá, nước và
những chất liệu khác bằng phương pháp trực tiếp sử dụng đỉnh năng lượng 186,21
keV, bên cạnh phương pháp trực tiếp một số tác giả còn sử dụng phương pháp gián

tiếp để so sánh sự chính xác giữa hai phương pháp.
1.1.1. Ngồi nước
Năm 1991, Lobo và Palomares [13] đã sử dụng phương pháp trực tiếp sử dụng
đỉnh năng lượng 186 keV để xác định hoạt độ phóng xạ của 13 mẫu phân tích được lấy
từ FUA (một nhà máy uranium cũ ở miền nam Tây Ban Nha, hoạt động từ năm 1959
đến 1981). Đồng thời các tác giả cũng so sánh với phương pháp hóa học phóng xạ và
thấy kết quả của hai phương pháp là phù hợp tốt với nhau, tỉ lệ giữa phương pháp trực
tiếp và phương pháp hóa học phóng xạ là 97%.
Năm 2005, Ebaid và cộng sự [9] đã tính toán trong việc xác định hoạt độ
Ra-226 bằng phương pháp trực tiếp và đã chỉ ra Ra-226 đóng góp 58,3% trong tổng số
đếm tại đỉnh năng lượng 186 keV, trong khi đó U-235 đóng góp khoảng 41,7 % trong
tổng số đếm với điều kiện xảy ra cân bằng phóng xạ giữa U-238 và Ra-226. Ngồi ra
nhóm cũng đưa ra cơng thức xác định tốc độ đếm của Ra-226 và U-238 trong trường
hợp khơng xảy ra cân bằng phóng xạ nhưng dùng đỉnh năng lượng 1001 keV của
Pa-234m.
Năm 2006, Justo và cộng sự [12] sử dụng phương pháp trực tiếp bằng hệ phổ kế
gamma trong việc xác định hoạt độ Ra-226 của các mẫu đá (bao gồm mẫu đá chứa
chất phóng xạ tự nhiên hoặc những mẫu đá làm giàu chất phóng xạ) được lấy từ miền
Nam đến miền Bắc trong lãnh thổ Brazil, ở hầu hết vĩ tuyến 20o Nam, giá trị hoạt độ
của Ra-226 biến thiên từ 4 đến 218 Bq.kg-1. Nhóm cũng so sánh hoạt độ của Ra-226


5
trong mẫu đá ở Brazil không khác nhiều so với các dữ liệu của mẫu đá ở những nơi
khác trên thế giới.
Năm 2014, Vӧlgyesi và cộng sự [14] sử dụng phương pháp trực tiếp bằng hệ
phổ kế gamma để xác định hoạt độ Ra-226 trong các xỉ than ở Hungary. Nhóm tác giả
thực hiện đo trên 9 mẫu (4 mẫu lấy từ Budapest, 5 mẫu lấy từ Ajka), trong đó có 8
mẫu đạt trạng thái cân bằng phóng xạ và một mẫu chưa đạt cân bằng. Giá trị đo được
của hoạt độ Ra-226 ở Budapest từ 98 ± 5 Bq.kg-1 đến 553 ± 25 Bq.kg-1, còn ở Ajka

hoạt độ cao hơn có giá trị từ 227 ± 11 Bq.kg-1 đến 3152 ± 144 Bq.kg-1. Ngồi ra nhóm
cịn sử dụng phương pháp gián tiếp để xác định hoạt độ của radium thông qua con
cháu của radium (Pb-214, Bi-214), kết quả của hai phương pháp đo phù hợp với nhau.
1.1.2. Trong nước
Năm 2015, Trịnh Thị Minh Nguyệt [4] xác định hoạt độ radium trong mẫu môi
trường bằng đỉnh 186 keV bằng hệ phổ kế gamma phông thấp HPGe. Tác giả đã tiến
hành đo hoạt độ của năm mẫu đá bằng phương pháp trực tiếp, phương pháp gián tiếp
và tính tốn độ sai biệt của hai phương pháp là dưới 7,4 %.
Năm 2016, Nguyễn Quốc Hùng và cộng sự [10] đã đo hoạt độ phóng xạ U-238,
Th-232, K-40 của 5 mẫu đá được lấy ở Việt Nam bằng phương pháp phổ gamma sử
dụng đầu dị NaI(Tl) và đầu dị HPGe. Nhóm tác giả so sánh hoạt độ phóng xạ U-238,
Th-232, K-40 của 5 mẫu đất đo bằng đầu dò NaI(Tl) và đầu dò HPGe bằng cách xác
định độ sai lệch hoạt độ phóng xạ của chúng với nhau. Độ sai lệch hoạt độ phóng xạ
lớn nhất được xác định là 5%. Ngồi ra đối với đầu dị HPGe, nhóm tác giả sử dụng
mẫu RGU-1 xây dựng đường cong hiệu suất để xác định hoạt độ phóng xạ U-238 và
trong bài báo nhóm tác giả sử dụng hệ số hiệu chỉnh 0,5709 để xác định tỉ lệ đóng góp
số đếm của Ra-226 trong số đếm tổng tại đỉnh năng lượng 186 keV.
Trên đây là một số cơng trình nghiên cứu mẫu mơi trường bằng phương pháp
trực tiếp trong nước và thế giới, ngoài ra cịn khá nhiều cơng trình sử dụng phương
pháp trực tiếp này trong các nghiên cứu mà không thể đề cập hết được.


6
1.2. Phóng xạ mơi trường
Phóng xạ mơi trường gồm phóng xạ tự nhiên (phóng xạ nguyên thủy và các tia
vũ trụ) và phóng xạ nhân tạo.
1.2.1. Phóng xạ nguyên thủy
Phóng xạ nguyên thủy gồm các chất phóng xạ có từ khi hình thành nên trái đất
như các nhân phóng xạ có trong đất, đá, trong khí quyển, trong nước.
Năm 1896, nhà bác học người Pháp Becquerel (1852- 1908) phát hiện ra chất

phóng xạ tự nhiên, đó là uranium và con cháu của nó. Hiện nay, con người đã biết
uranium, thorium và con cháu của chúng tạo nên 3 họ phóng xạ tự nhiên (hình 1.1,
hình 1.2, hình 1.3) là họ uranium (U-238) và actinium (U-235), thorium (Th-232).
Uranium tự nhiên gồm 3 đồng vị khác nhau: khoảng 99,2745% uranium thiên nhiên là
U-238, khoảng 0,72% là U-235 và khoảng 5,5.10-3% là U-234. Họ thorium với hạt
nhân đầu tiên là Th-232 với thời gian bán rã bằng 1,4.1010 năm nên hầu như thorium
không giảm trong quá trình tồn tại của Trái Đất. Hạt nhân đầu tiên U-238 của họ
uranium có thời gian sống 4,5.10 9 năm nên nó bị phân rã một phần, U-235 có thời gian
bán rã 7.10 8 năm nên phân rã đáng kể. Vì vậy trong vỏ Trái Đất rất nhiều thorium, còn
lượng U-235 bé hơn 140 lần so với thorium [1].

U-238
(4,5.109 năm)

Po-218
(3,1 phút)

α

α

Th-234
(24,1 ngày)

Rn-222
(3,8 ngày)

β-

α

Pa-234m
(1,17 phút)

β-

Pa-234
(6,7 giờ)

α

Ra-226
(1600 năm)

β-

U-234
(2,5.105 năm)

α
Th-230
(8.104 năm)

α
Pb-214
(26,8 phút)

β-

Bi-214

(19,9 phút)

β-

Po-214
(164μs)

Pb-206
(bền)

α

α

Pb-210
(22 năm)

β-

Bi-210
(5 ngày)

βPo-210
(138 ngày)

Hình 1.1. Chuỗi phân rã của U-238 [1]


7

α

U-235
(7,1.108 năm)

β-

Th-231
(25,6 giờ)

α

Pa-231
(3,43.104 năm)

β-

Ac-227
(22 năm)

Th-227
(18,6 ngày)

α
β-

Bi-211
(2,16 phút)

α

Pb-211
(36,1 phút)

α

Po-215
(1,8 ms)

α

Rn-219
(3,92 năm)

Ra-223
(11,1 ngày)

γ;α
β-

Tl-207
(4,8 phút)

Pb-207
(bền)

Hình 1.2. Chuỗi phân rã của U-235 [1]

Th-232
(1,4.1010 năm)

α

Ra-228
(5,8 năm)

β-

Ac-228
(6,1 giờ)

β-

Th-228
(1,9 năm)

α
α

Pb-212
(10,6 giờ)

Po-216
(0,15 s)

α

Rn-220
(55 s)

α
Bi-212
(61 phút)

α

β-

Tl-208
(3 phút)

Po-212
(0,3μs)

α

α
Pb-208
(bền)

Hình 1.3. Chuỗi phân rã của Th-232

α

Ra-224
(3,6 ngày)


8
Ba họ phóng xạ tự nhiên có các đặc điểm chung là thành viên đầu tiên là đồng

vị phóng xạ sống lâu nhất trong chuỗi, với thời gian bán rã được đo theo các đơn vị địa
chất và mỗi họ đều có một thành viên dưới dạng khí phóng xạ, chúng là các đồng vị
khác nhau của nguyên tố radon và sản phẩm cuối cùng trong mỗi họ đều là chì bền:
Pb-206 trong họ uranium, Pb-207 trong họ actinium và Pb-208 trong họ thorium. Số
khối của các đồng vị tham gia trong 3 chuỗi phóng xạ có thể được biểu thị là A= 4n+2
(họ uranium); A = 4n+3 (họ actinium); A = 4n (họ thorium).
Ngồi các họ phóng xạ trên, trong tự nhiên còn tồn tại một số đồng vị phóng xạ
với số nguyên tử thấp. Các đồng vị phóng xạ quan trọng nhất được liệt kê trong bảng
1.1. Trong đó, K-40 rất phổ biến trong mơi trường. Hàm lượng trung bình của nó trong
đất đá khoảng 27 g/kg và trong đại dương khoảng 380 mg/L, trong động vật, thực vật,
cơ thể con người vào khoảng 1,7 g/kg [1].
Bảng 1.1. Các đồng vị phóng xạ với số nguyên tử thấp [1]

K-40

Độ giàu
đồng vị
(%)
0,0118

V-50

0,25

6,0.10 5

Rb-87

27,9

Re-187

Hạt
nhân

Thời gian
bán rã
(năm)
1,25.109

Hoạt độ
riêng
(Bq.kg -1)
31635

Năng lượng bức xạ chính
(MeV)
alpha
beta
gamma
1,33
1,46

0,11

0,78

4,8.10 10

8,88.10 5

0,28

62,9

4,3.10 10

8,88.10 -3

0,003

In-115

95,8

6,0.10 14

184,26

0,048

Pt-190

0,013

6,9.10 11

13,32

La-138

0,089

1,12.10 11

765,9

Nd-144

23,9

2,4.10 5

9,25

1,88

Sm-148

11,27

> 10 14

4,07

4,01

Hf-176

2,6

8,88.10 -2

0,043

2,2.10 10

1,55

3,18
0,28

0,81

0,043

0,31

1.2.2. Các tia vũ trụ
Các bức xạ proton, alpha, … năng lượng cao rơi vào khí quyển Trái Đất từ
khơng gian bên ngồi gọi là các tia vũ trụ. Tia vũ trụ có năng lượng cỡ từ hàng chục
MeV đến 10 14 MeV hay cao hơn. Trên đường đi đến mặt đất, tia vũ trụ xuyên qua lớp


9
vật chất dày khoảng 103 g/cm2 của khí quyển và do tương tác với vật chất nên hình
thành các bức xạ khác với tia vũ trụ nguyên thủy. Tia vũ trụ nguyên thủy gọi là tia vũ
trụ sơ cấp còn bức xạ sinh ra do tia vũ trụ sơ cấp tương tác với bầu khí quyển gọi là tia
vũ trụ thứ cấp. Lớp khí quyển và từ trường Trái Đất có tác dụng như một lớp vỏ bọc
che chắn các tia vũ trụ, làm giảm số lượng chúng có thể đến được bề mặt Trái Đất [1].

Các tia vũ trụ sơ cấp gồm hai thành phần là thành phần thiên hà, chúng được
sinh ra từ các vật thể vũ trụ rất xa Trái Đất, và thành phần Mặt Trời, sinh ra từ các vụ
nổ Mặt Trời. Thành phần thiên hà gồm 79% các proton năng lượng cao, 20% các hạt
alpha và các hạt ion nặng hơn, phần còn lại là các electron, photon, neutron,… Thành
phần Mặt Trời gồm các proton và hạt alpha với năng lượng tương đối thấp, vào
khoảng nhỏ hơn hoặc bằng 400 MeV và có cường độ rất lớn khoảng 106 -107 hạt/cm2s
(có những trường hợp chúng có năng lượng khoảng một vài GeV). Các tia vũ trụ sơ
cấp đẳng hướng và không đổi theo thời gian với cường độ khoảng 2-4 hạt/cm2s. Tia vũ
trụ thứ cấp sinh ra do tia vũ trụ sơ cấp tương tác với vật chất trong bầu khí quyển. Q
trình tương tác thường gồm hai giai đoạn. Các hạt sơ cấp bị hấp thụ và sinh ra các hạt
thứ cấp, sau đó các hạt thứ cấp ion hố mơi trường khí quyển. Tia vũ trụ thứ cấp gồm
các hạt hadron (pion, proton, neutron,…), các hạt muon, electron và photon. Người ta,
thường chia chúng thành ba thành phần là thành phần kích hoạt hạt nhân (các hạt
hadron), thành phần cứng (muon) và thành phần mềm (electron, photon) [1].
1.2.3. Phóng xạ nhân tạo
Phóng xạ nhân tạo là những đồng vị phóng xạ do con người chế tạo bằng cách
chiếu các đồng vị khơng phóng xạ trong lò phản ứng hạt nhân hay máy gia tốc hạt tích
điện để tạo ra các đồng vị phóng xạ. Trong lò phản ứng hạt nhân, các đồng vị phóng
xạ sinh ra từ các phản ứng của neutron với hạt nhân. So với lượng phóng xạ tự nhiên
thì lượng phóng xạ do con người tạo ra là rất nhỏ.
Từ năm 1934, Irene và Frederic Joliot Curie tạo ra được ngun tố phóng xạ
đầu tiên là P-30, con người khơng ngừng tạo ra thêm nhiều đồng vị phóng xạ nhân tạo
trong các phịng thí nghiệm, trong việc tạo ra vũ khí hạt nhân, điện hạt nhân, các ứng
dụng kĩ thuật hạt nhân trong công nghiệp và nông nghiệp, y học … và đặc biệt hơn là
xảy ra các tai nạn hạt nhân.


10
Thống kê trong các vụ thử hạt nhân của mấy chục năm qua: tổng lượng phóng
xạ đã đưa vào khí quyển là 3,107 Sv/người với 70% là

137

Cs, 90Sr, 95Zr và

106

14

C, các đồng vị khác như

Ru chiếm phần còn lại [6].

Trong việc sản xuất điện bằng năng lượng hạt nhân, con người tạo ra các đồng
vị phóng xạ thải vào mơi trường đều từ các chu trình nhiên liệu hạt nhân như khai thác
mỏ, nghiền uranium, sản xuất và tái chế các thanh nhiên liệu. Việc thải các chất phóng
xạ từ các nhà máy điện có thể lên đến cỡ TBq/năm hoặc nhỏ hơn.
Bảng 1.2. Một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo chính [15]
Hạt nhân

Kí hiệu

Chu kì bán rã

Nguồn gốc
Thử nghiệm vũ khí hạt nhân, các lị

Tritium

H-3

12,3 năm

phản ứng phân hạch, nhiên liệu hạt
nhân tái chế, sản suất vũ khí hạt nhân.
Sản phẩm phân hạch được tạo từ thử
nghiệm vũ khí hạt nhân và các lị phản

Iodine 131

I-131

8,04 ngày

ứng phân hạch, điều trị y học về các
vấn đề tuyến giáp.
Sản phẩm phân hạch được tạo từ thử

Iodine 129

I-129

1,57.10 7 năm

nghiệm vũ khí hạt nhân và các lị phản
ứng phân hạch.
Sản phẩm phân hạch được tạo từ thử

Cesium137

Cs-137

30,17 năm

nghiệm vũ khí hạt nhân và các lò phản
ứng phân hạch.
Sản phẩm phân hạch được tạo từ thử

Strontium 90

Sr-90

28,78 năm

nghiệm vũ khí hạt nhân và các lò phản
ứng phân hạch.

Technetium 99

Tc-99

2,11.10 năm

Plutonium 239

Pu-239

2,41.10 4 năm

5

Sản phẩm phân rã của Mo-99, được sử
dụng trong chuẩn đoán y tế.
Được tạo ra bởi neutron bắn phá U-238
U238 +n → U239 →Np239 +β→Pu239 +β


11
Tai nạn hạt nhân: đã có khoảng 150 tai nạn lớn nhỏ của ngành hạt nhân đã xảy
ra, trong đó lớn nhất trong lịch sử là tai nạn Chernobyl xảy ra ở Ukraina vào 26/4/1986
và gần đây nhất 11/3/2011 tại nhà máy điện hạt nhân Fukushima I ở Nhật Bản, gây
nên sự nhiễm bẩn phóng xạ bởi các tro bụi phóng xạ bay vào trong mơi trường và chất
thải rắn, lỏng (hỗn hợp các hợp chất hóa học và các đồng vị phóng xạ).
Một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo còn được tạo thành từ các khu chứa chất
thải phóng xạ, các chất thải rắn hay đồng vị phóng xạ nhân tạo đánh dấu và đồng thời
các hoạt động của con người (việc đốt cháy những nhiên liệu hóa thạch, sản xuất phốt
phát từ đá phốt phát, khai thác mỏ và nghiền đá vô cơ,….) làm phát ra những nhân
phóng xạ tự nhiên vào mơi trường dưới dạng chất thải hoặc những sản phẩm phụ.
Bảng 1.2 trình bày một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo chính và nguồn gốc tạo ra nó.
1.3. Radium (Ra) và sức khỏe con người
Radium có tính phóng xạ rất cao kể cả các sản phẩm phân rã của nó và năng
lượng phát xạ từ phân rã radium có thể ion hóa các chất khí, phá hủy tế bào, làm đau
rát da cũng như tạo ra một số ảnh hưởng bất lợi khác đối với sức khỏe con người. Việc
hít, tiêm, ăn hoặc tiếp xúc với radium có thể gây ung thư và các rối loạn khác. Do đó,
khi tiếp xúc với radium cần phải có các dụng cụ bảo hộ cần thiết để đảm bảo an tồn.
Radium có nhiều đồng vị nhưng trong đó Ra-226 là sản phẩm phân rã từ chuỗi
U-238 và là đồng vị có chu kì bán rã dài nhất 1602 năm, được tìm thấy phổ biến nhất
trong tự nhiên.
1.4. Quy luật phân rã phóng xạ
Hiện tượng phân rã phóng xạ là hiện tượng một hạt nhân đồng vị không bền tự
biến đổi thành một đồng vị khác bằng cách phát ra một hoặc vài tia phóng xạ như α, β,

γ, n, p hoặc chiếm electron quỹ đạo. Hạt nhân tự phân rã gọi là hạt nhân mẹ, hạt nhân
tạo thành sau phân rã gọi là hạt nhân con.
Quá trình phân rã phóng xạ có bản chất là một quá trình biến đổi hạt nhân, có
tính tự phát và khơng điều khiển được, khơng phụ thuộc vào các tính chất hóa học và
vật lý của hạt nhân đồng vị, là một q trình ngẫu nhiên, với một hạt nhân phóng xạ


12
cho trước thì thời điểm phân rã của nó là khơng xác định, ta chỉ có thể khảo sát sự biến
đổi thống kê của một số lớn hạt nhân phóng xạ bằng khái niệm xác suất.
1.4.1. Định luật phân rã phóng xạ đơn
Hằng số phân rã λ là xác suất để một hạt nhân phân rã trong một đơn vị thời
gian, mỗi loại hạt nhân có một λ đặc trưng.
Nếu có N hạt nhân phóng xạ A* tại thời điểm t thì trong một đơn vị thời gian có
λN hạt nhân phân rã.
Trong khoảng thời gian dt số hạt nhân phân rã sẽ là |dN| và
dN = - λNdt
⇒

dN
= -λdt
N

(1.1)

Dấu (-) chỉ rằng hạt nhân phân rã giảm theo thời gian, do đó số hạt nhân A* tại
thời điểm t luôn nhỏ hơn số hạt nhân A* tại thời điểm trước t.
Gọi N 0 là số hạt nhân A* tại thời điểm ban đầu t = 0.
N(t) là số hạt nhân phóng xạ cịn lại tại thời điểm t.
Lấy tích phân (1.1):

N(t)

∫

N0

t

N(t)
N(t)
dN
-λt
= e-λt ⇒ N(t) = N 0 .e
= -λt ⇒
= -λ ∫ dt ⇒ ln
N0
N0
N
0

(1.2)

Đây chính là định luật cơ bản của phân rã phóng xạ [5].
1.4.2. Định luật phân rã phóng xạ chuỗi
Trong q trình phân rã phóng xạ, đồng vị mẹ sẽ phân rã thành đồng vị con
nhưng đồng vị con lại khơng bền vì thế nó tiếp tục phân rã để tạo thành đồng vị cháu
và sau đó các q trình tương tự có thể xảy ra hoặc dừng lại với đồng vị cháu (tức là
đồng vị này có thể bền hoặc khơng bền). Đây là trường hợp phức tạp trong phân rã
phóng xạ đặc biệt đối với các chuỗi phân rã rất dài.
λ1

λ2
λ3
λn-1
Chuỗi phân rã tổng quát: A*1 → A*2 → A*3 →…… → An (bền).

Để thiết lập công thức cho chuỗi tổng quát này, ta cần phân tích từ các trường hợp đơn
giản nhất (xét trường hợp n = 3,4).


13
Trường hợp n = 3:
λ1
λ2
A*1 → A*2 → A3 (bền).

Hạt nhân mẹ A*1 khơng bền phóng xạ thành hạt nhân con A*2 cũng khơng bền và A*2
phóng xạ thành hạt nhân bền A3 .
Số hạt nhân A*1 phân rã trong thời gian dt là:
dN 1 (t) = - λ 1 N 1 (t)dt

(1.3)

Với λ 1 , N 1 (t) là hằng số phân rã, số hạt nhân A*1 tại thời điểm t.
Trong thời gian đó hạt nhân A*2 được hình thành và cũng lại phân rã thành A3 :
dN 2 (t) = λ 1 N 1 (t)dt – λ 2 N 2 (t)dt = [λ 1 N 1 (t) – λ 2 N 2 (t)]dt

(1.4)

Với λ 2 , N 2 (t) là hằng số phân rã, số hạt nhân A*2 tại thời điểm t.
Số hạt nhân A3 được tạo thành trong thời gian dt:

dN 3 (t) = λ 2 N 2 (t)dt
(1.5)
Từ (1.3) và (1.4) ta có hệ phương trình vi phân
dN (t)
1 = -λ N (t)
1 1
dt
dN (t)
2 = λ N (t) - λ N (t)
1 1
2 2
dt

(1.6)

Giả sử lúc đầu (t = 0) chỉ có hạt nhân A*1 và khơng có hạt nhân A*2 :
N 1 (0) = N 0 ; N 2 (0) = 0
Khi đó, hệ phương trình (1.6) có nghiệm:
N 1 (t) = N 0 e-λ t
1

N 2 (t) = N 0

λ1
(e-λ1t - e-λ 2 t )
λ 2 - λ1

(1.7)
( 1.8)

Giả sử lúc đầu (t = 0) có cả hạt nhân A*1 và hạt nhân A*2 : N 1 (0) = N 10 ; N 2 (0) = N 20
Khi đó hệ phương trình (1.6) có nghiệm:


14
N 1 (t) = N 10 e-λ t
1

(1.9)
N 2 (t) = N10

λ1
(e-λ1t - e-λ 2 t ) + N 20 e-λ 2 t
λ 2 - λ1

(1.10)

Trường hợp n = 4:
λ1
λ2
λ3
A*1 → A*2 → A*3 → A 4 (bền)

Tương tự như trường hợp n = 3, ta có hệ phương trình sau
dN1 (t)
=
dt
dN 2 (t)
=
dt

dN 3 (t)
=
dt
dN 4 (t)
=
dt

-λ1 N1 (t)
λ1 N1 (t) - λ 2 N 2 (t)

(1.11)
λ 2 N 2 (t) - λ 3 N 3 (t)
λ 3 N 3 (t)

Với điều kiện ban đầu (t = 0): N 1 (0) = N 10 ; N 2 (0) = N 20 ; N 3 (0)= N 30
Nghiệm đối với N 1 (t) và N 2 (t) có dạng (1.9) và (1.10), còn nghiệm đối với N 3 (t) như
sau:
N 3 (t) = N 30 e

-λ 3t



N 20 λ 2 -λ 2 t -λ 3t
e-λ1t
e-λ 2 t
e-λ 3t
+
(e -e )+ λ1λ 2 N10 
+

+

λ 3 -λ 2
 (λ 3 -λ1 )(λ 2 -λ1 ) (λ1 -λ 2 )(λ 3 -λ 2 ) (λ1 -λ 3 )(λ 2 -λ 3 ) 

Nếu ở thời điểm ban đầu (t = 0): N 1 (0) = N 10 ; N 2 (0) = N 3 (0)= 0 thì


e-λ1t
e-λ 2 t
e-λ 3t
N 3 (t) = λ1λ 2 N10 
+
+

 (λ 3 -λ1 )(λ 2 -λ1 ) (λ1 -λ 2 )(λ 3 -λ 2 ) (λ1 -λ 3 )(λ 2 -λ 3 ) 

Trường hợp tổng quát n:
Từ công thức (1.6) và (1.11), ta rút ra được quy luật cho trường hợp tổng quát :


15
dN1 (t)
= -λ1 N1 (t)
dt
dN 2 (t)
= λ1 N1 (t) - λ 2 N 2 (t)
dt
.......

(1.12)

dN n-1 (t)
= λ n-2 N n-2 (t) - λ n-1 N n-1 (t)
dt
dN n (t)
= λ n-1 N n-1 (t)
dt

Giải hệ phương trình (1.12) ta được nghiệm là
p

N p (t) = N 1 (0). ∑ h i .e-λ t

(1.13)

i

i =1

p-1
∏ λ
j=1 j
Với h = p
i
∏ λ -λ
j=1 j i
j≠i

(1.14)

n

∑

1≤ p ≤ n

(1.15)

N p (t)=N1 (0)

Từ đây, chúng ta có thể tiến hành tính tốn số hạt nhân của bất kỳ đồng vị phóng xạ
nào ta quan tâm trong chuỗi phóng xạ với nghiệm của hệ phương (1.12) [1],[7].
1.4.3. Cân bằng phóng xạ
Trong trường hợp chuỗi hai phân rã phóng xạ với N 20 = 0, nếu đồng vị mẹ
( A*1 ) có hằng số phân rã nhỏ hơn hằng số phân rã của đồng vị con ( A*2 ), nghĩa là λ 1 <
λ 2 và các thời gian bán rã của chúng xấp xỉ bằng nhau T1 ≈ T2 thì các đồng vị đó thiết
lập một trạng thái cân bằng phóng xạ động. Từ biểu thức (1.8), sau khoảng thời gian t
lớn thì số hạng thứ hai trong dấu ngoặc đơn có thể bỏ qua so với số hạng thứ nhất và
khi đó ta có biểu thức :
N 2 (t) = N10

λ1 -λ t
e
λ 2 - λ1

(1.16)

1

Nhân cả hai vế biểu thức này với λ 2 và chú ý N 1 (t) = N 10 e-λ t . Ta có hệ thức cân bằng
1

phóng xạ động như sau: