Lập phương trình xác định hàm lượng các nguyên tố phóng xạ trong các mẫu đất đá trong hệ phổ kế gamma ORTEC

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------------

Lê Thùy Ngân

LẬP PHƯƠNG TRÌNH PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG CÁC
NGUYÊN TỐ PHÓNG XẠ TRONG MẪU ĐẤT ĐÁ TRONG
HỆ PHỔ KẾ GAMMA ORTEC

LUẬN VĂN THẠC SỸ KHOA HỌC

Hà Nội - Năm 2013


ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
---------------------

Lê Thùy Ngân

LẬP PHƯƠNG TRÌNH PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG CÁC
NGUYÊN TỐ PHÓNG XẠ TRONG MẪU ĐẤT ĐÁ TRONG
HỆ PHỔ KẾ GAMMA ORTEC

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử
Mã số: 60440106

LUẬN VĂN THẠC SỸ KHOA HỌC

Người hướng dẫn khoa học: PGS.TS Bùi Văn Loát

Hà Nội - Năm 2013


MỤC LỤC
MỞ ĐẦU ........................................................................................................................ 7
CHƯƠNG 1. TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA ĐẤT ĐÁ VÀ VẬT LIỆU XÂY
DỰNG ........................................................................................................................... 10
1.1. Qui luật phân rã phóng xạ................................................................................... 10
1.1.1.Phân rã phóng xạ đơn giản .............................................................................. 10
1.1.2. Chuỗi nhiều phân rã phóng xạ ........................................................................ 11
1.1.3. Cân bằng phóng xạ .......................................................................................... 13
1.2. Phân rã gamma..................................................................................................... 18
1.2.1. Dịch chuyển gamma......................................................................................... 18
1.2.2. Hệ số phân nhánh ............................................................................................ 18
1.3. Các nguyên tố phóng xạ trong đất đá và vật liệu xây dựng ............................. 21
1.3.1. Hạt nhân phóng xạ nguyên thủy ...................................................................... 21
1.3.2.Ba chuỗi phóng xạ tự nhiên .............................................................................. 24
1.3.4. Đặc điểm của ba dãy phóng xạ trong tự nhiên ................................................ 28
CHƯƠNG 2. XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ THEO PHƯƠNG PHÁP PHỔ
GAMMA ...................................................................................................................... 29
2.1. Tương tác gamma trong vật chất ....................................................................... 29
2.1.1. Hiệu ứng quang điện........................................................................................ 29
2.1.2. Tán xạ Compton ............................................................................................... 30
2.1.3. Sự tạo cặp ........................................................................................................ 31
2.1.4. Sự suy giảm tia gamma .................................................................................... 32
2.2. Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma ............................ 34
2.2.1. Cơ sở của phương pháp ................................................................................... 34
2.2.2. Hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC ................................................................. 38
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN .............................. 43

3.1. Khảo sát độ ổn định của hệ phổ kế gamma ORTEC bán dẫn ......................... 43
3.2. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi để xác định hoạt độ của đất đá .............. 44
3.2.1. Đường cong hiệu suất ghi ................................................................................ 44
3.2.2. Đường cong hiệu suất ghi đối với mẫu hình trụ .............................................. 45
3.2.3. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi đối với mẫu hình giếng .......................... 49


3.3. Xác định hoạt độ phóng xạ của mẫu môi trường và vật liệu xây dựng.............. 53
3.3.1. Quy trình phân tích .......................................................................................... 53
3.3.2. Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu đất và vật liệu xây
dựng ........................................................................................................................... 55
3.4. Phương trình phân tích các nguyên tố phóng xạ trong mẫu đất đá................... 59
KẾT LUẬN .................................................................................................................. 63


DANH MỤC BẢNG BIỂU VÀ HÌNH VẼ
Danh mục bảng biểu
Thứ tự

Nội dung

Trang

Bảng 1.1

Các hạt nhân nguyên thủy thuộc loại phóng xạ riêng lẻ

21

Bảng 1.2

Dãy phóng xạ của 238U

24

Bảng 1.3

Dãy phóng xạ của 232Th

25

Bảng 1.4

Dãy phóng xạ của 235U

26

Bảng 2.1

Các đỉnh gamma có cường độ mạnh nhất do các đồng vị phóng

34

xạ tự nhiên phát ra
Bảng 3.1

Giá trị cựa đại của đỉnh và diện tích đỉnh đo ngày 13 và 19

42

tháng 4
Bảng 3.2

Kết quả thực nghiệm xác định hiệu suất ghi tại các đỉnh hấp

46

thụ toàn phần của bức xạ gamma từ nguồn RGU1 100g
Bảng 3.3

Giá trị thực nghiệm hoạt độ phóng xạ của ba vạch gamma

48

trong dãy phân tích
Bảng 3.4

Kết quả thực nghiệm xác định hiệu suất ghi tại các đỉnh hấp

50

thụ toàn phần của bức xạ gamma từ nguồn RGTh1 479g
Bảng 3.5

Hoạt độ phóng xạ của 152Eu được xác định trên phổ kế gamma

52

ORTEC
Bảng 3.6

Kết quả xác định hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu đất DO1

55

Bảng 3.7

Kết quả hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu xi măng Xim phông

56

Bảng 3.8

Kết quả hoạt độ phóng xạ riêng của mẫu đất Hòa Bình

57

Bảng 3.9

Kết quả hoạt độ phóng xạ riêng của các nguyên tố phóng xạ tự

58

nhiên và 137Cs trong đất đá và vật liệu xây dựng
Bảng 3.10 Hàm lượng của Uran, Thori, Kali trong đất đá và vật liệu xây
dựng

60

Danh mục hình vẽ
Thứ tự

Nội dung

Hình 1.1

Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc vào thời gian của hoạt độ phóng xạ

Trang
14

99m

Tc và 99Mo

Hình 1.2

Một ví dụ về cân bằng thế kỉ cho thấy hạt nhân mẹ 230Th và hạt

16

nhân con 226Ra đã đạt tới điểm cân bằng như thế nào.
Hình 1.3

(a) Sơ đồ phân rã của 210Bi; (b) Sơ đồ phân rã của 210Pb

18

Hình 1.4

Sơ đồ phân rã của 226Ra

19

Hình 1.5

Sơ đồ phân rã của 228Ac với ba kiểu phân rã cạnh tranh

19

Hình 1.6

Sơ đồ phân rã của 10,72% 40K thành 40Ar

22

Hình 1.7

Chuỗi phóng xạ của 238U và các sản phẩm tạo thành

24

Hình 1.8

Chuỗi phóng xạ của 232Th và các sản phẩm tạo thành

25

Hình 1.9

Chuỗi phóng xạ của 235U và các sản phẩm tạo thành

26

Hình 2.1

Sơ đồ hệ phổ kế gamma bán dẫn ORTEC

37

Hình 2.2

Buồng chì ORTEC trong hệ phổ kế gamma phông thấp ORTEC

38

Hình 3.1

Mẫu đo dạng hình trụ có chứa mẫu và không chứa mẫu

45

Hình 3.2

Phổ phông của hệ thiết bị phổ gamma trong thời gian 104116s

46

Hình 3.3

Đồ thị đường cong hiệu suất ghi cấu hình đo dạng hình trụ

47

Hình 3.4

Mẫu đo dạng hình giếng

49

Hình 3.5

Phổ gamma của mẫu RGTh1 479 g trong 7046,88s

49

Hình 3.6

Đồ thị đường cong hiệu suất ghi cấu hình đo dạng hình giếng

51

Hình 3.7

Phổ gamma của mẫu chuẩn IAEA

52

Hình 3.8

Phổ gamma của mẫu đất đá đảo Trường sa DO1 533g trong 94703s 54

Hình 3.9

Phổ gamma của mẫu xi măng Xim phông 368,6g trong 23601s

54

Hình 3.10

Dạng phổ gamma của mẫu đất Hòa Bình 100g trong 19647,04s

56


MỞ ĐẦU

Các công trình nghiên cứu đã chỉ ra [2,3,9] trong nước,không khí, thực vật,
động vật và cơ thể con người đều chứa các đồng vị phóng xạ. Khi nghiên cứu đánh giá
liều chiếu hàng năm đến con người, đất đá và vật liệu xây dựng được quan tâm đặc
biệt. Đất là đối tượng chứa chất phóng xạ, là thành phần đầu tiên trong chuỗi: đất- thực
động vật- thức ăn- con người. Cácnguyên tố phóng xạ tự nhiên cũng như các nguyên tố
phóng xạ nhân tạo có trong đất đá, là nguyên nhân chính gây ra chiếu xạ trong cũng
như chiếu xạ ngoài cho con người. Theo các tính toán về an toàn bức xạ, liều chiếu từ
các vật liệu xây dựng trong các nhà ở chiếm cỡ 11%, tương đương với liều chiếu do
các bức xạ gamma phát ra từ đất bề mặt. Đặc biệt Radon đóng góp cỡ 50% liều hiệu
dụng hàng năm. Chính vì lý do đó, trong thời gian gần đây độ phóng xạ của các vật
liệu xây dựng được quan tâm, cũng như đất đá hoạt độ phóng xạ của vật liệu xây dựng
chủ yếu do các đồng vị phóng xạ tự nhiên gây ra.

Vật liệu xây dựng phần lớn được chế tạo từ đá lấy từ bề mặt của Trái đất, mà
Trái đất được hình thành từ nhiều nguyên tố khác nhau, trong đó có nguyên tố phóng
xạ, các nguyên tố này phân bố rộng khắp các quyển của Trái đất như: thạch quyển, địa
quyển thủy quyển, khí quyển và sinh quyển. Nguyên tố phóng xạ tự nhiên có rất sớm,
có thể cùng tuổi với vũ trụ. Các chất phóng xạ tự nhiên này gồm các hạt nhân trong các
chuỗi uranium (U), thorium (Th) và các hạt nhân kali. Vì thế mà vật liệu xây dựng
cũng chứa một lượng phóng xạ tự nhiên nhất định.Với nhu cầu cuộc sống của con
người ngày càng cao thì vấn đề xây dựng nhà cửa được quan tâm đúng mức. Khi con
người sống trong ngôi nhà thì nó trở thành một “chiếc hộp” chắn phần lớn các tia bức
xạ từ bên ngoài chiếu vào [2]. Nhưng do bản thân vật liệu xây dựng cũng chứa phóng
xạ nên ngôi nhà chúng ta lại chính là một nguồn phóng xạ mà lâu nay chúng ta chưa
quan tâm tới. Hơn nữa thời gian của chúng ta sống trong nhà (ăn, ở, ngủ, làm việc, sinh
hoạt) chiếm tới 80% thời lượng 24 giờ của ngày nên ảnh hưởng của phóng xạ do vật
liệu xây dựng gây ra cũng cần phải quan tâm hơn. Do đó liều chiếu ngoài và chiếu


trong đối với con người do vật liệu xây dựng gây nên đóng vai trò quan trọng. Vấn đề
cần đặt ra là trong vật liệu dùng để xây dựng, mức phóng xạ nào là nguy hiểm, ảnh
hưởng tới sức khỏe của con người? Điều này Thế giới đã nghiên cứu nhiều, nhưng đối
với Việt Nam thì vấn đề này còn khá mới và cho đến năm 2006, vấn đề này mới thực
sự được quan tâm và đi sâu vào nghiên cứu. Tiếp theo đó năm 2007, Bộ xây dựng đã
có quyết định về việc ban hành tiêu chuẩn xây dựng Việt Nam TCXDVN 397:2007
“Hoạt độ phóng xạ tự nhiên của vật liệu xây dựng. Mức an toàn trong sử dụng và
phương pháp thử”. Phóng xạ trong vật liệu xây dựng chủ yếu là kali, uranium, thorium
và các hạt nhân con được tạo thành từ chuỗi phân rã phóng xạ của chúng, trong đó
quan trọng nhất là radium (Ra-226). Sự có mặt của Ra-226 trong vật liệu xây dựng gây
nên một liều chiếu cho những người sống trong nhà bởi việc hít thở khí radon phân rã
từ radium và thoát ra từ vật liệu xây dựng vào không khí trong nhà [3]. Sự tác động
này gây nên những ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe của con người, đặc biệt là
làm gia tăng tỷ lệ ung thư phổi.

Nghiên cứu các nhân phóng xạ có trong môi trường đất không những thu thập
các số liệu để đánh giá ảnh hưởng của chúng đến sức khỏe con người mà còn có thể sử
dụng chúng như những chất đánh dấu tự nhiên để nghiên cứu quá trình biến đổi của
môi trường. Đó là quá trình xói mòn đất, quá trình bồi lắng, các hiện tượng đứt gẫy.
Do đặc điểm phổ bức xạ gamma do các đồng vị phóng xạ phát ra là gián đoạn, có năng
lượng hoàn toàn đặc trưng cho đồng vị phóng xạ đó. Đồng thời bức xạ gamma có khả
năng đâm xuyên lớn nên trong địa chất cũng như trong địa vật lý môi trường khi
nghiên cứu đánh giá các nguyên tố phóng xạ trong đất đá và vật liệu xây dựng thường
dùng phương pháp phổ gamma. Ngày nay với công nghệ chế tạo đetectơ ngày càng
phát triển và hoàn thiện các đetectơ bán dẫn siêu tinh khiết có độ phân giải năng lượng
cao, đã được chế tạo để giải quyết các bài toán nghiên cứu hạt nhân cũng như phân tích
hoạt độ phóng xạ của các mẫu môi trường, trong đó có mẫu đất đá và vật liệu xây
dựng. Độ chính xác của các phép đo hoạt độ phụ thuộc nhiều yếu tố như quá trình lấy
mẫu và sử lý mẫu, quá trình đo phổ gamma mẫu phân tích xác định diện tích đỉnh hấp


thụ toàn phần, đo mẫu chuẩn và xây dựng đường cong hiệu suất ghi. Để giảm sai số
mỗi phép đo phông cũng như đo mẫu cần phải tiến hành trong thời gian đủ lớn để giảm
sai số thông kê, mẫu chuẩn và mẫu phân tích có cấu hình và thành phần chất nền gần
nhau. Thông thường do mẫu môi trường có hoạt độ phóng xạ nhỏ lên để giảm sai số
thống kê khi xác định diện tích hấp thụ toàn phần thường ta phải tăng thời gian đo và
tăng khối lượng mẫu đo.
Về mặt lý thuyết, bản Luận văn có nhiệm vụ tìm hiểu cơ cở vật lý, phương pháp
và kỹ thuật thực nghiệm xác định hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố phóng xạ có
trong đất đá và vật liệu xây dựng. Về thực nghiệm tiến hành xây dựng đường cong
hiệu suất ghi ứng với đỉnh hấp thụ toàn phần tương ứng với cấu hình đo khác nhau.
Tiến hành đánh giá độ chính xác của đường cong hiệu suất ghi và tiến hành thử
nghiệm phân tích hoạt độ phóng xạ riêng của một số mẫu đất đá và vật liệu xây dựng.
Bản Luận văn với tên gọi “Lập phương trình phân tích hàm lượng các nguyên
tố phóng xạ trong mẫu đất đá trong hệ phổ kế gamma ORTEC ” dài 64 trang gồm 21

hình vẽ, 15bảng biểu và 17tài liệu tham khảo.
Ngoài phần mở đầu và kết luận bản Luận văn chia thành ba chương:
Chương 1. Tính chất phóng xạ của đất đá và vật liệu xây dựng.
Chương 2. Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ Gamma.
Chương 3. Kết quả thực nghiệm và thảo luận.


CHƯƠNG 1. TÍNH CHẤT PHÓNG XẠ CỦA ĐẤT ĐÁ VÀ VẬT LIỆU
XÂY DỰNG
Năm 1892, Becquerel đã quan sát thấy muối uranium và những hợp chất của nó
phát ra những tia gồm 3 thành phần là tia α (alpha) tức là hạt2He4, tia β (beta),tức là
hạt electron, và tia γ (gamma), tức bức xạ điện từ như tia X nhưng bước sóng rất
ngắn. Hiện tượng đó gọi là hiện tượng phân rã phóng xạ. Các tia α, β, γ gọi là các tia
phóng xạ.
Về bản chất, hiện tượng phân rã phóng xạ là hiện tượng một hạt nhân đồng vị này
chuyển thành hạt nhân đồng vị khác thông qua việc phóng ra các hạt α, β hoặc chiếm
electron quĩ đạo. Dịch chuyển gamma xảy ra khi một đồng vị phóng xạ ở trạng thái
kích thích cao chuyển về trạng thái kích thích thấp hơn hoặc trạng thái cơ bản của
chính đồng vị đó. Phân rã phóng xạ có thể kéo theo hoặc không kéo theo dịch chuyển
gamma [2,3,5,9].
1.1. Qui luật phân rã phóng xạ
1.1.1.Phân rã phóng xạ đơn giản
Khi phân rã phóng xạ, số hạt nhân chưa bị phân rã sẽ giảm theo thời gian. Giả sử
ở thời điểm t, số hạt nhân phóng xạ chưa bị phân rã là N. Sau thời gian dt số đó trở
thành N – dN vì có dN hạt nhân bị phân rã. Độ giảm số hạt nhân chưa bị phân rã - dN
tỉ lệ với N và dt:
- dN = λNdt

(1.1)

Trong đó hệ số tỉ lệ λ gọi là hằng số phân rã, có giá trị xác định đối với mỗi đồng
vị phóng xạ. Từ (1.1) ta được:
dN
= - λdt
N

Thực hiện phép lấy tích phân công thức (1.2), ta có:

(1.2)


N = N0e-λt

(1.3)

Trong đó N0 là số hạt nhân chưa bị phân rã ở thời điểm ban đầu t = 0, N là số hạt
nhân chưa bị phân rã ở thời điểm t. Đây là qui luật phân rã của hạt nhân phóng xạ.
Thời gian sống trung bình của hạt nhân phóng xạ được tính bằng công thức:
T=

1


(1.4)

Công thức (1.4) cho thấy thời gian sống trung bình của hạt nhân phóng xạ bằng
nghịch đảo của hằng số phân rã. Khi thay t = T vào (1.3) ta có [2]:
N(T) = N 0e-λT =

N0

e

(1.5)

Vậy T còn có nghĩa là khoảng thời gian để số hạt nhân phóng xạ giảm đi e = 2,72
lần. Nó được gọi là chu kì phân rã.
Để phân biệt được tốc độ phân rã của hạt nhân phóng xạ người ta dùng đại lượng
thời gian bán rã T1/2. Đó là khoảng thời gian để hạt nhân phóng xạ giảm đi một nửa.
Thay t = T1/2 vào (1.5) ta có:
N(T1/ 2 ) =

N0
= N 0 e-λT
2

1/2

(1.6)

Do đó:
T1/ 2 =

ln2 0,693
=
λ
λ

(1.7)

Từ định nghĩa của thời gian bán rã T1/2 suy ra rằng số hạt nhân đồng vị phóng xạ

N còn lại sau n khoảng thời gian bán rã liên hệ với số hạt nhân đồng vị phóng xạ ban
đầu N0 theo công thức sau đây:

N
1
= n
N0 2
1.1.2. Chuỗi nhiều phân rã phóng xạ

(1.8)


1.1.2.1 Chuỗi hai phân rã phóng xạ
Ta xét chuỗi phân rã từ đồng vị 1, gọi là đồng vị mẹ, thành đồng vị 2, gọi là đồng
vị con, rồi đồng vị 2 phân rã thành đồng vị 3. Chuỗi phân rã này được miêu tả bởi hệ
hai phương trình tương tự như phương trình (1.1):
dN1(t) = - λ1N1(t)dt

(1. 9)

dN2(t) = λ1N1(t)dt - λ2N2(t)dt

(1.10)

Trong đó N1(t) và N2(t) là số hạt nhân của các đồng vị 1 và 2 tại thời điểm t, λ1 và
λ2 là các hằng số phân rã của các hạt nhân 1 và 2. Từ hai phương trình này ta được hệ
hai phương trình vi phân sau:
dN1 (t)
 1 N1 (t)
dt

(1.11)

dN 2 (t)
 1 N1 (t)   2 N 2 (t)
dt

(1.12)

Để giải hệ hai phương trình vi phân (1.11) và (1.12) ta đặt các điều kiện ban đầu
tại thời điểm t = 0 như sau: Số hạt nhân 1 là N1(0) = N10 và số hạt nhân 2 là N2 (0) =
N20. Khi đó ta được các nghiệm của phương trình (1.11) và (1.12) có dạng:
N1 (t)  N10 e  t

(1.13)

1

N 2 (t) =

N10 λ1 -λ t -λ t
e - e  + N 20e-λ t

λ 2 - λ1
1

2

2

(1.14)

Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 không có đồng vị 2, nghĩa là N20 = 0 thì
(1.14) trở thành:

N 2 (t) =

N10 λ1 -λ t -λ t
e - e 
λ 2 - λ1
1

1.1.2.2. Chuỗi phân rã phóng xạ

2

(1.15)


Ta xét chuỗi gồm ba đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau từ đồng vị mẹ 1 sang đồng
vị con 2, đồng vị con 2 sang đồng vị cháu 3, và đồng vị cháu 3 lại tiếp tục phân rã. Ví
dụ trong chuỗi phân rã trong dãy U238:
226
→ 86Rn222
88Ra
22
86Rn

+2He4

(T1/2,Ra = 1622 năm)

(1.16a)

→ 84Po218 +2He4

(T1/2,Rn = 3,81 ngày)

(1.16b)

(T1/2,Po = 3,05 phút)

(1.16c)

218
→ 82Rn214
84Po

+2He4

Đồng vị 3 có số hạt nhân tại thời điểm t là N3(t), tại thời điểm t = 0 là N30 và hằng
số phân rã là λ3. Khi đó ta có hệ ba phương trình vi phân sau đây:
dN1 (t)
 1 N1 (t)
dt

(1.17)

dN 2 (t)
 1 N1 (t)   2 N 2 (t)

dt

(1.18)

dN 3 (t)
 1 N1 (t)   2 N 2 (t)   3 N 3 (t)
dt

Nghiệm đối với N1(t) và N2(t) có dạng (1.13) và (1.14) , còn nghiệm đối với N3(t)
như sau [2,9]:

N3 (t) = N30e-λ t +
3

N 20 λ 2 -λ t -λ t
e - e 
λ3 - λ 2
2

1



e t
e  t
e  t
1 2 N10 


 (1.19)

 ( 3  1 )( 2  1 ) (1   2 )( 3   2 ) (1  3 )( 2  3 ) 
1

3

2

Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2 hoặc đồng vị 3,
nghĩa là N20 = 0 và N30 = 0 thì (1.19) trở thành:



e  t
e  t
e  t
N 3 (t)  1 2 N10 


 (1.20)
(



)(



)
(




)(



)
(



)(



)
1
2
1
1
2
3
2
1
3
2
3 
 3
1

1.1.3. Cân bằng phóng xạ

2

3


Trong phần này trình bày hai loại cân bằng phóng xạ thường xảy ra trong tự
nhiên và trong thực tế ứng dụng đó là cân bằng tạm thời hay cân bằng động và cân
bằng bền hay cân bằng thế kỷ.
1.1.3.1. Cân bằng động
Xét trường hợp chuỗi gồm 2 đồng vị phóng xạ, tại thời điểm ban đầu số hạt nhân
con bằng không, N20 = 0 và đồng vị mẹ 1 có hằng số phân rã nhỏ hơn hằng số phân rã
đồng vị con 2, nghĩa là λ1< λ2. Tuy nhiên chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ lớn hơn chu
kỳ bán rã của hạt nhân con không quá vài bậc. Thí dụ đồng vị 99Mo có chu kỳ bán rã
66 giờ phân rã (beta trừ) về trạng thái đồng phân 99mTc có chu kỳ bán rã 4,01 giờ.Sau
khoảng thời gian t đủ lớn cỡ 8 lần chu kỳ bán rã của hạt nhân con, thừa số thứ 2 trong
biểu thức thứ 2 coi như bằng không, công thức (1.15) trở thành:

N 2 (t) =

N10 λ1 -λ t
e
λ 2 - λ1

(1.21)

1

Nhân cả hai vế biểu thức này với λ2 và chú ý rằng N 1 (t)  N 10 e

1t

công thức

(1.21) trở thành:

N 2 2
2

N11  2  1

(1.22)

Vế trái của biểu thức (1.22) chính là tỷ số hoạt độ của hạt nhân con và hoạt độ
của hạt nhân mẹ. Biểu thức (1.22) chính là nội dung của hiện tượng cân bằng động.
“Trạng thái cân bằng động được thiết lập khi thời gian đủ lớn so với chu kỳ bán rã.
Khi trạng thái cân bằng xảy ra trong quá trình phân rã tỷ số hoạt độ của hạt nhân con
và hạt nhân mẹ như nhau, và hoạt độ của cả hạt nhân mẹ và hạt nhân con đều suy
giảm theo thời gian tuân theo quy luật hàm số mũ với chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ.
Khi t tăng thì số mũ giảm đi và tỉ lệ hoạt độ giữa hạt nhân con và hạt nhân mẹ
A2
dần đạt tới một hằng số giới hạn (trong trường hợp
A1

99m

Tc
là 23).
99

Mo


Hình 1.1 mô tả hoạt độ phóng xạ của
phóng xạ:

99m

Tc và 99Mo đạt tới trạng thái cân bằng

A2
2
và quy luật suy giảm phóng xạ của hạt nhân mẹ và hạt nhân

A 1  2  1

con.

Hình 1.1: Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc vào thời gian của hoạt độ phóng xạ

99m

Tc và 99Mo. Đây là

một ví dụ về cân bằng tạm thời trong phân rã phóng xạ[9].

1.1.3.2. Cân bằng thế kỉ
Xét trường hợp chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ rất lớn hơn chu kỳ bán rã của hạt
nhân con, hay hằng số phân rã của hạt nhân con rất lớn hơn so với hằng số phân rã
của hạt nhân mẹ, 1

2 . Xét trường hợp ban đầu chỉ có hạt nhân mẹ còn số hạt nhân

con bằng không, N20=0. Sau thời gian t đủ lớn cỡ từ 8 chu kỳ bán rã của hạt nhân con,
thành phần thứ 2 trong biểu thức (1.15) tiến tới không.
N1λ1 = N2λ2

(1.23)

Từ (1.23) ta được:
N1  2 T1/ 2,1


N 2 1 T1/ 2,2

(1.24)


Công thức (1.24) được sử dụng để xác định chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ bằng
cách đo chu kỳ bán rã của hạt nhân con và ngược lại.

T1/2,Ra 

NRa
 T1/2,Rn
NRn

(1.25)

Suy rộng cho một chuỗi nhiều đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau ở trạng thái cân

bằng bền, thoả mãn hệ thức:
N1λ1 = N2λ2 =…= Nnλn

(1.26)

Công thức (1.26) có ý nghĩa rằng, khi đạt đến sự cân bằng phóng xạ bền, hoạt độ
phóng xạ của các đồng vị trong chuỗi phân rã đều bằng nhau. Từ (1.26) ta thu được
biểu thức tương tự (1.24):
N1 : N2 : … : N3 = T1/2,1 : T1/2,2 : … :T1/2n

(1.27)

Trong cân bằng thế kỉ (cân bằng bền), hạt nhân mẹ có tốc độ phân rã rất chậm với
hoạt độ gần như không thay đổi trong nhiều chu kì bán rã, trong khi đó các hạt nhân
con được tạo ra rồi phân rã tiếp. Trong hệ kín, các hạt nhân con có thể đạt tới hoạt độ
như của hạt nhân mẹ. Có thể ước tính nồng độ của các hạt nhân con đầu tiên nếu giả
sử rằng có cân bằng thế kỉ cho các quặng tự nhiên, nghĩa là 238U với sáu hạt nhân con
đầu tiên để tạo ra

226

Ra [12]. Có hai điều kiện quan trọng cần có để đạt tới cân bằng

này :
1. Hạt nhân mẹ phải có chu kì bán rã lớn hơn rất nhiều so với các hạt nhân con
(ví dụ của 238U là 4,468 × 109 năm) [13].
2. Hệ đã tồn tại trong một thời gian dài, ví dụ như mười chu kì bán rã, để các sản
phẩm phân rã được tạo ra [12].
Nếu chu kì bán rã của hạt nhân mẹ lớn hơn hạt nhân con rất nhiều (nghĩa là λ1<<
λ2) thì hạt nhân con sẽ bức xạ nhanh hơn và tốc độ phân rã của hạt nhân mẹ về cơ

bản là một hằng số, trong mọi trường hợp thực tế thì e t  1. Sử dụng phương
1

trình (1.6) sẽ xác định được


N2 (t)  N0

1
(1  e t )
2
2

(1.28)

Dưới đây là một ví dụ về cân bằng trường kì mà hạt nhân con và hạt nhân mẹ có
A2
 1 [9].
A1

tốc độ phân rã bằng nhau λ2N2 = λ1N1 và kết quả là
230

Ví dụ, tỉ lệ hoạt độ
chu kì bán rã của

226

226

Th
xấp xỉ bằng 1 sau khoảng 10000, nghĩa là gần bằng 6
Ra

Ra. Tuy nhiên, trong một số quá trình địa chất, chuỗi phóng

xạ Uran gồm các nguyên tố khác nhau, có thể xảy ra sự mất cân bằng phóng xạ.
230

Do Radi tan trong nước nhiều hơn Thori nên trong nước thường có tỉ lệ

226

Th
>
Ra

1, còn trong đất thì tỉ lệ này nhỏ hơn hoặc bằng 1 [9].

Hình 1.2: Một ví dụ về cân bằng thế kỉ cho thấy hạt nhân mẹ

230

Th (t1/2 = 7,538 × 105 năm) và hạt

nhân con 226Ra (t1/2 = 1600 năm) đã đạt tới điểm cân bằng như thế nào [9].


1.2. Phân rã gamma
1.2.1. Dịch chuyển gamma

Tia gamma thường có mức năng lượng trong khoảng 0,1 – 10 MeV. Các photon
của tia gamma có nguồn gốc từ hạt nhân và không giống hạt alpha hay beta. Những
photon này không có khối lượng và điện tích. Chúng là những lượng tử điện từ di
chuyển với tốc độ ánh sáng và chúng có thể phóng đi hàng trăm mét trong không khí
trước khi hao phí toàn bộ năng lượng [9].
Phân rã alpha hoặc beta thường tạo ra một hạt nhân con ở trạng thái kích thích và
hạt nhân con này sẽ khử kích thích bằng cách bức xạ các tia gamma. Điều này dẫn tới
việc các hạt nhân có thể bức xạ một hoặc nhiều tia gamma, đặc trưng cho sự chênh
lệch năng lượng giữa các trạng thái nội tại của hạt nhân. Ví dụ, khi hạt nhân phóng xạ
tự nhiên

226

Ra bị phân rã alpha sẽ tạo thành

222

Rn. Quá trình này thường kèm theo

phân rã gamma với năng lượng khoảng 186,21 keV.
Có một quá trình điện từ khác có thể cạnh tranh với phân rã gamma được gọi là
hiện tượng biến hóa nội. Trong quá trình này, năng lượng chênh lệch không bức xạ ra
dưới dạng photon mà sẽ xảy ra tương tác trường đa cực điện từ với các electron quỹ
đạo và tách một trong các electron này ra khỏi nguyên tử. Năng lượng truyền cho
electron phải lớn hơn năng lượng liên kết thì quá trình này mới xảy ra. Đây là sự khác
biệt với phân rã β- mà trong đó các electron bức xạ được tạo ra trong chính quá trình
phân rã. Chiều hướng của quá trình này được xác định thực nghiệm bởi hệ số chuyển
hóa nội trong công thức sau

ic 

Iic
I

(1.32)

Trong đó αic là hệ số biến hoán nội, Iic là cường độ khử kích thích bằng cách bức
xạ electron chuyển hóa, Iγ là cường độ khử kích thích bằng cách bức xạ tia gamma.
1.2.2. Hệ số phân nhánh


H s phõn nhỏnh ký hiu I l xỏc sut phỏt ra bc x gamma c trng cú nng
lng E trong mi phõn ró ca ht nhõn m. Thng h s phõn nhỏnh ca gamma
cú nng lng c trng E c tớnh theo cụng thc:
I

Số tia bức xạ gamma có năng lượng E được phát ra

(1.33)

100 phân rã của hạt nhân mẹ

Cú rt nhiu s mụ t s phõn ró ca ht nhõn liờn quan n cỏc phộp o hot
phúng x nhõn to. Mt s ht nhõn cú th phõn ró qua mt bc duy nht, vớ d
nh

210

Bi ch tri qua mt giai on phõn ró beta to thnh

210

Po (xem hỡnh 1.3).

Tuy nhiờn, mt s ht nhõn phõn ró bi nhiu kiu khỏc nhau (nh phõn ró alpha v
beta), liờn quan n cỏc quỏ trỡnh bc x cnh tranh vi xỏc sut phõn ró tng i
khỏc nhau. T s phõn nhỏnh c nh ngha l t l xỏc sut phõn ra theo mt kiu
trờn tng xỏc sut ca ton b cỏc kiu.

Hỡnh 1.3: (a) S phõn ró ca 210Bi biu din kiu phõn ró n gin, ch qua mt gia on phõn ró
beta; (b) S phõn ró ca 210Pb cho thy hai hng phõn ró beta cnh tranh vi nhau ca 210Pb.

Mt vớ d v ht nhõn cú th cú hai kiu phõn ró l

226

Ra bc x alpha to

thnh 222Rn trng thỏi c bn vi t s phõn nhỏnh l 94%; hoc cng cú th to to
thnh 222Rn trng thỏi kớch thớch th nht vi t s l 6% (xem hỡnh 1.4).


Hình 1.4: Sơ đồ phân rã của 226Ra cho thấy cấu trúc rõ ràng trong phân rã alpha tạo thành 222Rn ở
trạng thái kích thích thứ nhất [9].

Một ví dụ khác để về sơ đồ phân rã với ba kiểu cạnh tranh nhau của 226Ac (t1/2 = 29
giờ) được dẫn ra ở hình 1.5.

Hình 1.5: Sơ đồ phân ra của 226Ac với ba kiểu phân rã cạnh tranh nhau

Tổng hằng số phân rã trong trường hợp ba kiểu phân rã cạnh tranh nhau là
t 

ln 2 0, 693

 0, 024h 1  6, 6  10 6 s 1
t1/2
t1/2

Các giá trị hằng số phân rã riêng phần là
   0, 83 t  5, 5.10 6 s 1


 EC  0,17 t  1,1.10 6 s 1
   6.10 5 t  4.10 10 s 1

 TOT         EC

(1.34)

Thời gian sống trung bình được định nghĩa là thời gian trung bình mà một hạt
nhân có khả năng tồn tại trước khi bị phân rã
1
 TOT

  TOT    i

(1.35)

i

Ví dụ, chu kì bán rã riêng tương ứng với ba kiểu phân rã cạnh tranh của 228Ac là
t1/2, 

ln 2 0,693

 1,3.105 s  35h



t1/2,EC 

t1/2, 

Thực tế,

226

ln 2 0, 693

 6,1.105 s  170h
E
E

ln 2 0, 693

 1, 7.109 s  55h



Ac phân rã chỉ với một nửa chu kì bán rã và hoạt độ của

226

Ac được

tính toán thông qua việc đo lường bức xạ gamma từ một trong các kiểu phân rã và sử
dụng tổng chu kì bán rã (29 giờ) để nghiên cứu tỉ số phân nhánh của kiểu phân rã.
1.3. Các nguyên tố phóng xạ trong đất đá và vật liệu xây dựng
Các nguyên tố phóng xạ tự nhiên được phân thành hai loại dựa vào nguồn gốc
của chúng – từ Vũ trụ hoặc Trái đất.
1.3.1. Hạt nhân phóng xạ nguyên thủy
Hạt nhân phóng xạ trên Trái đất chủ yếu tồn tại trong đất, đá, nước, đại dương và
thậm chí là trong các vật liệu xây dựng. Những hạt nhân này đã tồn tại từ khi Trái đất


được hình thành. Do một số hạt nhân phóng xạ có chu kì bán rã rất lớn (lên đến vài
triệu năm hoặc lâu hơn) nên vẫn còn một lượng lớn tồn tại trên Trái đất. Chúng có thể
được chia thành hai loại: (i) Hạt nhân phóng xạ riêng lẻ và (ii) Chuỗi phóng xạ.
Bảng 1.1: Các hạt nhân nguyên thủy thuộc loại phóng xạ riêng lẻ.
Hạt nhân Sản phẩm phân rã

Chu kì bán % Độ giàu Loại phân rã

Năng lượng

mẹ

rã (năm)

đồng vị

(MeV)

1,3.109

0,0118

Beta

1,32

0,25

Beta

-

4,7.10

27, 83

Beta

0,273

In (β+)

9.1015

12,3

Beta

-

Sn (β+)

5.1014

0,49

40

40

Ar (EC) – 40Ca (β+)

50

50

87

88

K
V

+

14

Ti (EC) – Cr (β )

Rb

113

Cd

115

50

6.10

+

10

Sr (β )

113

In

115

123

Te

123

138

138

143

95,7

Beta

13

0,87

EC

11

1,1.10

0,09

Beta – EC

0,27

143

> 5.1016

11,1

Alpha

1,5

144

140

15

23,9

Alpha

1,83

147

143

11

1,1.10

15,0

Alpha

2,23

148

144

8.1015

11,2

Alpha

1,95

149

145

> 1016

13, 8

Alpha

< 2,0

152

148

1,1.10

0,20

Alpha

2,14

156

157

14

2.10

0,06

Alpha

3

176

176

2,7.1010

2,6

Beta

0,57

174

170

2.1015

0,17

Alpha

2,5

180

180

0,012

Beta

-

187

187

5.10

62,5

Beta

0,0026

190

186

7.1011

0,013

Alpha

3,16

204

200

1,4.1017

1,48

Alpha

2,6

La
Ce
Nd
Sm
Sm
Sm
Gd
Dy
Lu
Hf
Ta
Re
Pt
Pb

Sb (EC)
Ba (EC) –

1,2.10
138

+

Ce (β )

Pr (β-)
Ce (α)

2,1.10

Nd (α)
Nd (α)
Nd (α)

14

Sm (α)
Tb (α)
Yb (Ec) – 176Hf (β+)
Yb (α)
Hf (EC) -

180

+

W (β )

+

13

> 1,6.10

10

Os (β )
Os (α)
Hg

Có khoảng 20 hạt nhân nguyên thủy thuộc loại phóng xạ riêng lẻ đã được xác
định (bảng 1.1). Đa số các đồng vị phóng xạ này có chu kì bán rã lớn hơn 1010 năm và
thường xấp xỉ 1015 năm. Kiểu phân rã chính thường là bức xạ beta, nhưng có một số
hạt nhân như
thấp).

147

Sm và

152

Gd thì trải qua phân rã alpha (có năng lượng tương đối


Chỉ có hai hạt nhân phóng xạ riêng lẻ trong bảng 1.1 là quan trọng và được quan
tâm nghiên cứu nhiều nhất 40K và 87Rb. 40K có chu kì bán rã là 1,277109 năm, hàm
lượng đồng vị khoảng 0,0118 % và có hoạt độ xác định đối với kali tự nhiên là 31,4
Bq/g.Khoảng 89 %
10,72 %

40

40

K phân rã β- tạo thành

K thì bắt electron tạo thành

40

40

Ca bền vững [5,9]. Còn lại khoảng

Ar. Nhánh phân rã sau cũng bức xạ tia

gamma với năng lượng khoảng 1,461 MeV (sơ đồ phân rã ở hình 1.6)

Hình 1.6: Sơ đồ phân rã của 10,72 % 40K thành 40Ar, quá trình này bức xạ tia gamma có mức năng
lượng đặc trưng 1,461 MeV.

Đồng vị phóng xạ của kali – 40K
40

K là đồng vị vừa phân rã β- vừa phân rã β+ và chiếm electron. Khi 40K phân rã β-

sẽ biến thành 40Ca, hạt nhân con được tạo thành ở trạng thái cơ bản. Xác suất của quá
trình này là 89%. chỉ có 11% hạt nhân 40K phân rã β+ hoặc chiếm K trở thành 1840 Ar .
Hạt nhân con

40
18

Ar có thể được tạo thành ở trạng thái kích thích có năng lượng 1,46

MeV. Hạt nhân con khi trở về trạng thái cơ bản phát ra bức xạ gamma có năng lượng
1,46 MeV. Vì vậy, bức xạ gamma có năng lượng 1,46 MeV là bức xạ đặc trưng của
40

K. Chu kì bán rã của 40K là 1,3.109 năm [2,5]. Từ khi hình thành Trái Đất đến nay,

lượng 40K giảm đi cỡ 8 lần. Mặc dù hoạt độ phóng xạ bêta là phổ liên tục, nên trong
phân tích phóng xạ, khi xác định hàm lượng kali trong đất đá người ta dựa vào vạch
bức xạ gamma năng lượng 1,46 MeV.
Đồng vị phóng xạ của rubidi – 87Rb


87

Rb là đồng vị phóng xạ β- thuần tuý. Năng lượng cực đại của phổ β- là 0,27

MeV. Do chu kì bán rã của đồng vị 87Rb rất lớn, T = 5,1010 năm, nên thực tế từ khi
hình thành Trái Đất đến nay lượng 87Rb hầu như chưa thay đổi. Quãng chạy của bức
xạ β- năng lượng cực đại 0,27 MeV trong đất đá rất nhỏ, nên nó dễ dàng bị hấp thụ
bởi lớp đất đá mỏng. Do hoạt độ phóng xạ tổng cộng của 87Rb trong Trái Đất rất nhỏ
và 87Rb là hạt nhân phân rã β- mềm thuần tuý, nên 87Rb ít được chú ý đến khi nghiên
cứu tính chất phóng xạ tự nhiên của đất đá và các đối tượng khác. Đồng vị này chỉ
được quan tâm trong bài toán xác định tuổi của các đối tượng đất đá.
Kali phân bố chủ yếu trong vỏ Trái đất. Nồng độ trong đá vôi khoảng 0,1 % và
tăng lên đến 4 % trong đá granit. Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của 40K trong vỏ
Trái đất là 0,62 Bq/gam. Trong các loại đá granit nghèo canxi và xianit thì giá trị này
có thể vượt quá 1,82 Bq/gam. Đối với những loại đất nghèo thì nồng độ

40

K chỉ

khoảng 440 Bq/kg. Có thể làm tăng đáng kể nồng độ kali trong đất bằng các hoạt
động nông nghiệp được tiến hành trong suốt 20 năm với cường độ lớn. Nồng độ kali
trong nước biển cũng tương đối lớn, vào khoảng 11 Bq/lít.
1.3.2.Ba chuỗi phóng xạ tự nhiên
Vào khoảng 1010 năm trước khi Hệ Mặt trời hình thành, hiđro và heli sinh ra từ
vụ nổ Big Bang (khoảng 1,51010 năm trước) đã hợp nhất thành các nguyên tố để tạo
thành các sao, và sau đó là sao mới và sao siêu mới. Trong quá trình đó, Trái đất đã
được hình thành từ mảnh vụn của các ngôi sao chết.
Hầu hết các nguyên tố ban đầu đều có tính phóng xạ. Tuy nhiên, chỉ có một số
đồng vị phóng xạ có chu kì bán rã tương đối lâu so với tuổi của Trái đất và chúng là
thành phần chính trong phóng xạ tự nhiên mà ngày nay chúng ta còn quan sát được.
Chúng có thể được chia thành ba chuỗi phóng xạ chính, bắt đầu từ 238U (chu kì bán rã
4,5 tỉ năm), 232Th (chu kì bán rã 14,1 tỉ năm) và 235U (chu kì bán rã 710 triệu năm).


Hình 1.7. Chuỗi phóng xạ của 238U và các sản phẩm tạo thành

Hình 1.7 là sơ đồ phân rã phóng xạ của chuỗi phóng xạ

238

U và bảng 1.2 đưa ra

loại phân rã phóng xạ và chu kì bán rã của các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U [1,5].
Bảng 1.2. Dãy phóng xạ tự nhiên 238U

Đồng vị phóng xạ

Loại phân rã

Chu kì bán rã

238

U

α

4,507.109 năm

234

Th

β

24,1 ngày

234

Pa

β

1,18 phút

234

U

α

2,48.105 năm

230

Th

α

7,52.104 năm

226

Ra

α

1600 năm

222

Rn

α

3,824 ngày

218

Po

α

3,05 phút

214

Pb

β

26,8 phút

214

Bi

β

19,7 phút

214

Po

α

1,85.10-4 năm

210

Pb

β

22,3 năm

210

Bi

β

5,02 ngày

210

Po

α

138,4 ngày

206

Pb

0

Bền