Luận văn Thạc sĩ Khoa học vật chất: Nghiên cứu phát triển phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

Tài Hải Long

NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP
CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ
PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI
NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

Thành phố Hồ Chí Minh – 2019


BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO
TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

Tài Hải Long

NGHIÊN CỨU PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP
CHUẨN ĐƠN NGUYÊN TỐ TRÊN HỆ
PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON VỚI
NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be
Chuyên ngành : Vật lí nguyên tử và hạt nhân
Mã số

: 8440106
LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

PGS.TS. HUỲNH TRÚC PHƯƠNG

Thành phố Hồ Chí Minh - 2019


LỜI CAM ĐOAN
Tơi xin cam đoan đây là cơng trình nghiên cứu của tơi, được hồn thành dưới sự
hướng dẫn của thầy PGS.TS. Huỳnh Trúc Phương. Các kết quả trình bày trong luận
văn là những kết quả mới và chưa được ai cơng bố trong các cơng trình nào khác.

Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 3 năm 2019

Tài Hải Long


LỜI CÁM ƠN
Trong suốt thời gian học cao học tại Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ
Chí Minh. Để có được kết quả trong q trình nghiên cứu và hồn thành được luận văn
này, tơi xin gửi lời cảm ơn chân thành đến với quý thầy cô khoa Vật lí, cán bộ phịng
Sau Đại học – Trường Đại học Sư phạm Thành phố Hồ Chí Minh và quý thầy cô
Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh đã
tận tình giảng dạy và tạo điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt thời gian học tại trường.
Xin cảm ơn sâu sắc nhất đến thầy PGS.TS. Huỳnh Trúc Phương, thầy đã nhận
lời hướng dẫn, trực tiếp chỉ bảo chi tiết và có những đóng góp q báu cho tơi trong
suốt thời gian thực hiện luận văn này. Sự giúp đỡ tận tình của thầy chính là động lực để
tơi hồn thành luận văn này.
Chân thành cảm ơn thầy PGS.TS. Trần Thiện Thanh – Trưởng phịng Bộ mơn
Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố
Hồ Chí Minh đã tạo điều kiện thuận lợi về cơ sở vật chất cho tôi được làm thực nghiệm
tại phịng.

Tơi xin chân thành cảm ơn thầy Trần Đình Toản – Hiệu trưởng Trường THPT
Phan Bội Châu, nơi tôi đang công tác, và Sở Giáo dục và Đào tạo tỉnh Ninh Thuận đã
tạo điều kiện thuận lợi cho tôi được đi học cao học.
Cảm ơn người thân trong gia đình ln động viên và giúp đỡ tơi trong suốt thời
gian học. Cuối cùng, tôi xin cảm ơn đến các bạn học viên cùng lớp cao học khóa 27 có
những góp ý và giúp đỡ tơi trong suốt thời gian học tại trường.

Thành phố Hồ Chí Minh, tháng 3 năm 2019

Tài Hải Long


MỤC LỤC
Trang
Lời cam đoan
Lời cám ơn
Mục lục
Danh mục các kí hiệu
Danh mục các chữ viết tắt
Danh mục các bảng biểu
Danh mục các hình vẽ, đồ thị
MỞ ĐẦU. ................................................................................................................... 1
Chương 1. TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON ................ 5
1.1. Lịch sự hình thành và phát triển của phân tích kích hoạt neutron....................... 5
1.2. Cơ sở vật lý tương tác của neutron với vật chất .................................................. 8
1.3. Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt neutron ................................... 9
1.4. Phương trình kích hoạt (theo quy ước của Hogdahl) ........................................ 12
1.5. Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt neutron ....................... 19
1.5.1. Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối ............................................................... 20
1.5.2. Phương pháp chuẩn hóa tương đối .............................................................. 22

1.5.3. Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố ...................................................... 24
1.5.4. Phương pháp chuẩn hóa k0 .......................................................................... 30
Chương 2. CÁC THƠNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN TÍCH KÍCH
HOẠT NEUTRON VỚI NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be ........................ 34
2.1. Hệ phân tích kích hoạt neutron .......................................................................... 34
2.1.1. Nguồn neutron đồng vị Am-Be (Americium-Beryllium) ........................... 34
2.1.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA – 1527......................................................... 36
2.1.3. Hệ phổ kế gamma với detector HPGe ......................................................... 36


2.2. Phương pháp thực nghiệm đo đường cong hiệu suất của detector HPGe ......... 37
2.2.1. Hiệu suất ghi của detector HPGe ................................................................ 37
2.2.2. Đường cong hiệu suất theo năng lượng của detector HPGe ....................... 39
2.2.3. Thực nghiệm đo hiệu suất detector HPGe theo năng lượng gamma .......... 40
2.3. Khảo sát các thông số đặc trưng phổ neutron của nguồn đồng vị Am-Be ........ 43
2.3.1. Phương pháp thực nghiệm đo tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên
thông lượng neutron trên nhiệt, (f) ............................................................... 43
2.3.2. Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron chậm (s ) , thông
lượng neutron nhiệt (th ) , thông lượng neutron trên nhiệt (e ) ................. 45
2.3.3. Phương pháp thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh (f ) ................ 47
2.3.4. Thực nghiệm đo thông số phổ neutron........................................................ 48
2.3.4.1. Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhiệt (th ) và thông lượng
neutron trên nhiệt (e ) ............................................................................ 48
2.3.4.2. Thực nghiệm đo thông lượng neutron nhanh (f ) ............................... 50
2.4. Kết luận chương 2 ............................................................................................. 52
Chương 3. PHƯƠNG PHÁP CHUẨN HĨA ĐƠN NGUN TỐ - ÁP DỤNG
PHÂN TÍCH MẪU XI MĂNG ............................................................. 54
3.1. Thực nghiệm đo hệ số k của các đồng vị nguyên tố ......................................... 54
3.1.1. Thực nghiệm đo hoạt độ riêng của monitor Au (Asp,Au) ............................. 56
3.1.2. Thực nghiệm đo hệ số k của các nguyên tố đối với monitor Au................. 57

3.2. Phân tích kiểm chứng hàm lượng nguyên tố quan tâm ..................................... 61
3.2.1. Chuẩn bị mẫu kiểm định để xác định hàm lượng nguyên tố quan tâm ....... 61
3.2.2. Phân tích hàm lượng của các nguyên tố trong mẫu kiểm định ................... 63
3.3. Áp dụng phân tích Mn trong các loại mẫu xi măng .......................................... 65
3.3.1. Đặt vấn đề .................................................................................................... 65
3.3.2. Chuẩn bị và xử lý mẫu xi măng .................................................................. 66


3.3.3. Kết quả và thảo luận .................................................................................... 67
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ .................................................................................. 70
TÀI LIỆU THAM KHẢO ........................................................................................ 72
PHỤ LỤC .............................................................................................................. PL1


DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU

M

: khối lượng nguyên tử, (g.mol-1)

W

: khối lượng nguyên tố cần phân tích, (g)

w

: khối lượng mẫu cần phân tích, (g)

ti

: thời gian chiếu, (s)

td

: thời gian rã, (s)

tm

: thời gian đo, (s)

T1/2

: chu kỳ bán rã, (s)

S

: hệ số hiệu chỉnh thời gian chiếu

D

: hệ số hiệu chỉnh thời gian rã

C

: hệ số hiệu chỉnh thời gian đo

Asp

: hoạt độ riêng của hạt nhân được phân tích, (Bq/g)

A *sp

: hoạt độ riêng của hạt nhân chuẩn, (Bq/g)

Np

: diện tích đỉnh năng lượng tồn phần của tia gamma

NA

: hằng số Avogadro [=6,023.1023 (mol-1)]

E

: năng lượng tia gamma

ECd

: năng lượng ngưỡng cadmi

FCd

: hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua cadmi của neutron trên nhiệt

Er

: năng lượng cộng hưởng trung bình, (eV)

f

: tỉ số thơng lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt

Ge

: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt

Gth

: hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt

I0

: tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1/ E

I0 () : tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1/ E1




: là hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt

Q0

: tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1/ E
trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1

Q0 () : tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo
1/ E1 trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1

 th

: thông lượng neutron nhiệt, (n.cm-2.s-1)

e

: thông lượng neutron trên nhiệt, (n.cm-2.s-1)

f

: thông lượng neutron nhanh, (n.cm-2.s-1)


DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
Chữ viết tắt
DGNAA

Tiếng anh
Delay neutron activation

Tiếng việt
Phân tích kích hoạt với gamma trễ

analysis
Detector germanium siêu tinh khiết

HPGe

High purity germanium

INAA

Instrumental neutron activation Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ
analysis

Phân tích

Neutron activation analysis

Phân tích kích hoạt neutron

Prompt gamma neutron

Phân tích kích hoạt với gamma tức

activation analysis

thời

kích hoạt
neutron
PGNAA


DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU
Bảng 2.1. Thông tin nguồn

152

Eu ...................................................................................... 40

Bảng 2.2. Hiệu suất ghi của detector cho mỗi đỉnh năng lượng gamma tại hai vị trí
đo khác nhau của nguồn

152

Eu ......................................................................... 41

Bảng 2.3. Logarit của hiệu suất và logarit của năng lượng gamma ................................... 41
Bảng 2.4. Số liệu hạt nhân của Au dùng để tính thơng lượng neutron chậm [15] ............. 49
Bảng 2.5. Thông lượng neutron chậm tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be............ 49
Bảng 2.6. Thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt của nguồn Am-Be ................ 50
Bảng 2.7. Số liệu hạt nhân dùng để xác định thông lượng neutron nhanh [15] ................. 50
Bảng 2.8. Số đếm và thời gian phân tích mẫu lá nhơm Al ................................................. 51
Bảng 2.9. Thông lượng neutron nhanh tại kênh neutron nhanh của nguồn Am-Be .......... 51
Bảng 3.1. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo mẫu Al-0,1%Au ............................. 56
Bảng 3.2. Hoạt độ riêng của monitor vàng ......................................................................... 56
Bảng 3.3. Mẫu dùng để xác định hệ số k của các đồng vị phóng xạ.................................. 57
Bảng 3.4. Số liệu hạt nhân dùng để xác định hệ số k của các đồng vị quan tâm ............... 57
Bảng 3.5. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của từng mẫu dùng xác định
hệ số k của các đồng vị phóng xạ...................................................................... 59
Bảng 3.6. Hệ số k của các đồng vị của nguyên tố đối với monitor Au .............................. 59
Bảng 3.7. Khối lượng và hàm lượng pha chế của các nguyên tố quan tâm ....................... 62
Bảng 3.8. Thời gian chiếu, thời gian rã, thời gian đo của các mẫu kiểm định ................... 63
Bảng 3.9. Số đếm và hàm lượng thực nghiệm của các nguyên tố quan tâm ...................... 64
Bảng 3.10. So sánh hàm lượng nguyên tố theo thực nghiệm và pha chế ........................... 64
Bảng 3.11. Khối lượng và thời gian phân tích từng mẫu xi măng ..................................... 67
Bảng 3.12. Số đếm và hàm lượng của Mn trong từng mẫu xi măng .................................. 68


DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

Hình 1.1. Sơ đồ mơ phỏng q trình phản ứng bắt neutron và phát .................................. 10
Hình 2.1. Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại Bộ mơn Vật lý hạt nhân ............................ 35
Hình 2.2. Hệ chuyển mẫu tự động MTA-1527 .................................................................. 36
Hình 2.3. Hệ phổ kế gamma với detector HPGe ................................................................ 37
Hình 2.4. Đường cong hiệu suất ghi tại vị trí nguồn .......................................................... 42
Hình 3.1. Các mẫu xi măng dùng trong thực nghiệm ........................................................ 66
Hình 3.2. Quy trình xử lý mẫu xi măng ............................................................................. 67
Hình 1PL. Đèn hồng ngoại .............................................................................................. PL1
Hình 2PL. Cân điện tử ..................................................................................................... PL2
Hình 3PL. Hộp chứa mẫu dùng trong kích hoạt neutron ................................................ PL2


1

MỞ ĐẦU
Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một trong những kỹ thuật phân tích hạt
nhân nguyên tử cho độ chính xác cao và khơng hủy thể. Kỹ thuật phân tích này có thể
áp dụng phân tích hàm lượng ngun tố trong nhiều loại mẫu khác nhau thuộc nhiều
lĩnh vực như công – nông – sinh – y, địa chất, mơi trường, … Mẫu có thể được kích
hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân hoặc trên nguồn neutron đồng vị (nguồn AmBe, Ra-Be, 252Cf,…).
Cơ sở của phép phân tích kích hoạt neutron là dựa vào phản ứng giữa neutron
với hạt nhân bia tạo ra đồng vị phóng xạ. Dựa vào tính đặc trưng năng lượng tia
gamma phát ra ta có thể nhận dạng được hạt nhân bia có trong mẫu phân tích. Do
cường độ tia gamma phát ra từ mẫu tỉ lệ với hàm lượng nguyên tố có trong mẫu phân
tích nên ta có thể đo cường độ tia gamma và từ đó xác định được hàm lượng nguyên tố
trong mẫu.
Ngành khoa học phân tích ra đời và phát triển ngày càng lớn mạnh, trong các
phương pháp phân tích có phương pháp phân tích hạt nhân. Theo thời gian các phương
pháp phân tích hạt nhân gắn liền với những thành tựu khoa học của vật lý hiện đại và
các kỹ thuật hạt nhân, nhằm phục vụ cho việc nghiên cứu cấu trúc, tính chất của vật

chất ở mức độ hạt nhân, nguyên tử và phân tử, đồng thời xác định thành phần và hàm
lượng của các nguyên tố trong các mẫu phân tích.
Vào năm 1994, bộ mơn Vật lý hạt nhân – Đại học Khoa học Tự nhiên Thành
phố Hồ Chí Minh – đã xây dựng hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be và
đã được ứng dụng để phân tích hàm lượng nguyên tố Al, Mn, V trong quặng bauxite
dựa vào phương pháp chuẩn hóa tương đối trong INAA [1]. Năm 2004, phịng thí
nghiệm bộ mơn vật lý hạt nhân đã trang bị hệ phổ kế gamma với detector HPGe. Với
hệ phổ kế này thì phân tích kích hoạt neutron với nguồn Am-Be đã được ứng dụng và
phân tích được lên đến 11 nguyên tố như Al, V, Cr, Mn, Cu, Br, Mo, As, Sb, In, Ag


2

[2]. Từ năm 2007 đến 2009, Huỳnh Trúc Phương và cộng sự đã nghiên cứu và phát
triển phương pháp chuẩn hóa k0 trên nguồn Am-Be [3], [4].
Để nâng cao độ chính xác của phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, năm 1965 F.
Giradi và cộng sự [5] đã đề xuất một phương pháp mới được gọi là phương pháp chuẩn
hóa đơn nguyên tố. Trong phương pháp này, nhóm tác giả đã tiến hành gộp các thông
số phổ neutron, thông số hạt nhân và hiệu suất ghi của detector vào một hệ số k. Hệ số
k được xác định bằng thực nghiệm bằng cách chiếu kèm mẫu chuẩn có hàm lượng
nguyên tố cần phân tích đã biết cùng với một chất so sánh đơn nguyên tố. Khi phân
tích mẫu, người ta chỉ cần chiếu kèm mẫu với một nguyên tố chuẩn đã chọn và sử dụng
giá trị hệ số k đã được xác định để tính hàm lượng nguyên tố trong mẫu phân tích. Tuy
nhiên, phương pháp này khơng có tính linh động vì nó phụ thuộc vào phổ neutron và
hiệu suất của máy đo.
Để khắc phục nhược điểm của phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, năm 1975 A.
Simonits và cộng sự [6] đã đưa ra một phương pháp mới có tính linh động hơn và được
gọi là phương pháp chuẩn hóa k0. Phương pháp này cũng tương tự như phương pháp
chuẩn hóa đơn nguyên tố, nhưng khác biệt ở đây là hằng số k0 chỉ phụ thuộc vào thông
số hạt nhân mà không phụ thuộc vào thông số phổ neutron và hiệu suất của máy đo.

Đến năm 1986 thì F. De Corte [7] đã hồn thiện phương pháp chuẩn hóa k0 và tất cả
phịng thí nghiệm phân tích kích hoạt neutron trên thế giới đều sử dụng phương pháp
này.
Tuy nhiên, các phương pháp trên chỉ được phát triển cho việc phân tích mẫu dựa
trên phân tích kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân, còn với nguồn neutron đồng
vị thì chưa thấy nghiên cứu đến.
Đối với phân tích kích hoạt neutron nguồn đồng vị Am-Be, gần đây H.T. Phuong và
cộng sự [8] đã nghiên cứu thành công cho việc phát triển phương pháp chuẩn hóa k0.
Tuy nhiên, đối với phương pháp chuẩn hóa đơn ngun tố thì chưa thấy nghiên cứu


3

cho hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be. Vì vậy, việc khai thác sử
dụng phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích này để phân tích các mẫu vật
là cần thiết, phù hợp với thực trạng khoa học kỹ thuật của nước ta là các lò phản ứng
hạt nhân và máy gia tốc hạt còn hạn chế về số lượng, giá thành cao cho việc đầu tư xây
dựng.
Từ tính cấp thiết trên, chúng tơi chọn đề tài “Nghiên cứu phát triển phương pháp
chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be”
làm đề tài luận văn thạc sĩ của mình.
Để áp dụng phương pháp chuẩn đơn nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt
neutron với nguồn Am-Be tại Bộ môn Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự
nhiên – Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh, hàm lượng Mn trong các loại mẫu
xi măng được phân tích. Sở dĩ nguyên tố Mn là một trong những nguyên tố độc hại cho
sức khỏe con người, nên nếu bể chứa nước được xây dựng bởi loại xi măng mà có hàm
lượng Mn cao thì Mn sẽ hòa vào nước và con người sử dụng nước này sẽ có nguy cơ
nhiễm độc Mn.
Luận văn được chia thành 3 chương, trong đó:
o Chương 1: Tổng quan về phân tích kích hoạt neutron. Trong chương này

trình bày cơ sở lý thuyết của phép phân tích kích hoạt neutron, các phương
pháp phân tích kích hoạt neutron.
o Chương 2: Khảo sát các thơng số đặc trưng của hệ phân tích kích hoạt
neutron với nguồn đồng vị Am-Be.
o Chương 3: Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố - áp dụng phân tích mẫu
xi măng. Trong chương này trình bày thực nghiệm đo hệ số k của các đồng
vị phóng xạ của các ngun tố có chu kì bán rã trung bình (Mn, Zn, As, I,
Cd, Co, Br, V) được kích hoạt neutron trên nguồn đồng vị Am-Be. Việc đo
hệ số k của các nguyên tố dựa vào kết quả phân tích mẫu đã biết hàm lượng


4

của các nguyên tố cần quan tâm. Áp dụng hệ số k của các nguyên tố đã được
xác định bằng thực nghiệm vào việc xác định hàm lượng của nguyên tố quan
tâm trong mẫu kiểm định. Dùng hệ số k của nguyên tố Mn vào việc xác định
hàm lượng của nguyên tố Mn trong các loại mẫu xi măng.
Cuối cùng là phần kết luận và kiến nghị: phần này sẽ nêu các kết quả chính, các
đóng góp mới của luận văn, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp
tục nghiên cứu.


5

CHƯƠNG 1
TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON
1.1. Lịch sự hình thành và phát triển của phân tích kích hoạt neutron
Năm 1932, nhà vật lý James Chadwick người Anh đã phát hiện ra neutron phát
ra từ hạt nhân beryllium khi bắn phá beryllium bằng các hạt alpha do đồng vị phóng xạ
radium phát ra, cơ chế phát neutron thơng qua phản ứng 9 Be(, n) 12 C . Neutron là hạt

trung hịa về điện tích. Neutron tự do có khả năng đâm xuyên rất lớn. Việc tìm ra hạt
neutron đã giải thích được nhiều vấn đề về cấu trúc hạt nhân nguyên tử mà trước đó
các nhà vật lý đã tiên đốn rằng trong hạt nhân ngun tử cịn có hạt khác nữa ngồi
proton mang điện dương. Sự phát hiện ra neutron đã tạo ra một bước ngoặt to lớn trong
phân tích kích hoạt neutron sau này.
Từ sự phát hiện ra neutron bởi James Chadwick và kết quả của phương pháp để
tạo ra chất phóng xạ nhân tạo bởi F. Joliot và I. Curie, cùng với những thành tựu khoa
học của vật lý hiện đại và các kỹ thuật hạt nhân. Đến năm 1936, phân tích kích hoạt
neutron (NAA) đầu tiên được phát triển bởi Geoge de Hevesy và Hilde Levi tại Đan
Mạch [9], họ sử dụng nguồn neutron đồng vị

226

Ra / Be với máy dò bức xạ là buồng

ion hóa và nhanh chống cơng nhận rằng ngun tố Dy (dysprosium) trong mẫu trở nên
có tính phóng xạ cao sau khi tiếp xúc với nguồn neutron. Họ đã chỉ ra rằng, phản ứng
hạt nhân có thể được sử dụng để xác định các nguyên tố có trong các mẫu bằng cách đo
tia phóng xạ phát ra. Phân tích kích hoạt neutron là một phương pháp phân tích định
tính (xác định tên nguyên tố) và định lượng đa nguyên tố (xác định hàm lượng của
nguyên tố) trong mẫu phân tích. Phương pháp này dựa trên phản ứng giữa neutron với
hạt nhân bia, hạt nhân bia sau khi bắt neutron biến đổi thành hạt nhân phóng xạ có mức
năng lượng cao hơn hạt nhân bia, hạt nhân phóng xạ này phân rã ra các chùm tia


6

gamma đặc trưng trong q trình khử trạng thái kích thích của nó. Trên cơ sở đo năng
lượng của các tia gamma đặc trưng đó, chúng ta nhận diện được các nguyên tố có mặt
trong mẫu đã tham gia phản ứng với neutron (phân tích định tính). Cịn hàm lượng của

các thành phần nguyên tố có mặt trong mẫu được xác định dựa vào cường độ của các
chùm tia gamma đặc trưng (hoặc gamma tức thời hoặc gamma trễ) cho từng nguyên tố.
Sở dĩ việc xác định hàm lượng nguyên tố thông qua việc xác định cường độ chùm tia
gamma là vì cường độ bức xạ gamma phát ra từ nguyên tố nào đó phụ thuộc vào số hạt
nhân nguyên tử bị kích hoạt, mà số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với số nguyên
tử của nguyên tố đó trong mẫu, vì vậy hàm lượng của các thành phần nguyên tố có mặt
trong mẫu sẽ được định lượng. Việc định tính và định lượng các nguyên tố trong mẫu
phân tích dựa vào hệ phổ kế gamma với các loại detector ghi nhận bức xạ như ống đếm
Geiger – Muller, detector nhấp nhấy NaI(Tl), detector bán dẫn HPGe.
Phương pháp phân tích kích hoạt neutron có nhiều ưu điểm mà phương pháp
khác khó có thể đạt được, như độ nhạy và độ chính xác cao; tốc độ phân tích nhanh;
mẫu khơng bị phá hủy trong q trình phân tích, nên NAA được sử dụng nhiều trong
phân tích các mẫu cổ vật và mẫu nghệ thuật; phân tích đồng thời nhiều ngun tố; có
thể tự động hóa quy trình phân tích. Vì vậy mà phương pháp phân tích kích hoạt
neutron được công nhận như là một phương pháp chuẩn để kiểm định độ chính xác của
các phương pháp phân tích khác. Do một loạt những ưu điểm vừa nêu trên mà phân
tích kích hoạt neutron được ứng dụng rộng rãi trên toàn thế giới, trong nhiều lĩnh vực
khác nhau như trong mơi trường, địa chất, sinh học, v.v..
Để phân tích kích hoạt neutron phát triển thành một phương pháp phân tích thực
sự hữu dụng như đã trình bày ở trên thì các yếu tố cần thiết để thực hiện phân tích gồm
có nguồn neutron, thiết bị đo gamma và kiến thức về vật lý hạt nhân hiện đại, cụ thể là
sự hiểu biết về các phương trình phản ứng xảy ra khi cho các bức xạ (alpha, beta,
gamma, neutron,…) tương tác với vật chất dùng làm bia. Phương pháp phân tích kích
hoạt neutron đã trải qua một q trình lịch sử phát triển lâu dài, với các phương pháp


7

phân tích khác nhau như: phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, phương pháp chuẩn hóa
tương đối, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố, phương pháp chuẩn hóa k0,…

Năm 1965, F. Giradi và cộng sự [5] đã đề xuất phân tích kích hoạt neutron sử
dụng phương pháp chuẩn hóa đơn ngun tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron với
detector NaI(Tl) trên nguồn neutron từ lị phản ứng hạt nhân. Nhóm tác giả đã sử dụng
nguyên tố coban để làm monitor cho các nguyên tố khác và đã xác định được hệ số k
của 17 nguyên tố. Và sử dụng hệ số k của các nguyên tố này để xác định hàm lượng
của các nguyên tố trong các mẫu như: xác định hàm lượng crom trong mẫu sắt; xác
định clo trong hồ nước; xác định hàm lượng gali và đồng trong mẫu nhôm.
Năm 1975, A. Simonits và cộng sự [6] đã đề xuất một phương pháp có tính linh
động hơn và gọi là phương pháp chuẩn hóa k0, việc nghiên cứu của nhóm tác giả dựa
trên hệ phân tích kích hoạt neutron với detector Ge(Li) trên nguồn neutron từ lò phản
ứng hạt nhân. Trong phương pháp này, nhóm tác giả đã sử dụng nguyên tố vàng để làm
monitor cho các nguyên tố khác và đã xác định được hệ số k0 của 10 nguyên tố đối với
monitor vàng. Đến năm 1986 thì phương pháp chuẩn hóa k0 đã hồn thiện bởi F. De
Corte [7]. Cho đến nay đa số các phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt neutron trên thế
giới đều sử dụng phương pháp này.
Năm 2012, H.T. Phuong và cộng sự đã nghiên cứu thành công cho việc phát
triển phương pháp chuẩn hóa k0 trên hệ phân tích kích hoạt neutron với detector HPGe
trên nguồn neutron từ nguồn đồng vị Am-Be [8]. Trong nghiên cứu này, nhóm tác giả
đã xây dựng được hệ số k0 cho một vài nguyên tố trên hệ phân tích kích hoạt neutron
với nguồn đồng vị Am-Be và xác định được hàm lượng của các nguyên tố Mn, Na, Al
trong các mẫu xi măng.
Tuy nhiên, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố chỉ được phát triển cho việc
phân tích mẫu dựa trên kích hoạt lị phản ứng hạt nhân, cịn với nguồn neutron đồng vị
thì chưa thấy nghiên cứu đến. Từ lí do đó, trong luận văn này chúng tôi tiến hành


8

nghiên cứu cho việc phát triển phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố trên hệ phân tích
kích hoạt neutron với nguồn đồng vị Am-Be.

1.2. Cơ sở vật lý tương tác của neutron với vật chất
Tuy neutron là hạt trung hòa về điện, nhưng do neutron được cấu thành từ hai
loại hạt quark mang điện tích trái dấu nhau, gồm hai quark xuống và một quark lên,
quark xuống có điện tích (1 / 3) và quark lên có điện tích (2 / 3) , do đó hạt neutron
có điện tích phân bố trong nó, nên neutron có các tương tác với electron nguyên tử và
hạt nhân nguyên tử. Tương tác giữa neutron và electron nguyên tử có hai tương tác là
tương tác giữa moment từ của neutron với moment từ của electron và tương tác điện.
Nhưng cả hai tương tác này đều rất yếu, sự mất năng lượng của neutron trong hai
tương tác này là không đáng kể. Cũng do là hạt trung hịa về điện tích nên neutron
khơng chịu lực đẩy Coulomb của hạt nhân, nó sẽ tiến thẳng đến tương tác với hạt nhân.
Khi neutron tiến đến nguyên tử, nếu bỏ qua quá trình tương tác của neutron với các
electron quỹ đạo trong vỏ nguyên tử thì quá trình mất năng lượng của neutron chủ yếu
khi tương tác với hạt nhân. Tùy thuộc vào neutron có xuyên sâu vào trong hạt nhân hay
khơng, có thể chia tương tác của neutron với hạt nhân thành hai loại:
 Loại thứ nhất là tán xạ đàn hồi (n,n) bởi lực hạt nhân, khi đó neutron khơng xun
sâu vào trong hạt nhân. Kết quả của tán xạ đàn hồi là thành phần và trạng thái nội
tại của hạt nhân không thay đổi (tức là khơng gây kích thích hạt nhân), năng lượng
neutron giảm dần và lệch hướng chuyển động do lực hạt nhân. Neutron sinh ra từ
nguồn phát neutron đều là neutron nhanh, và nó được làm chậm (làm giảm năng
lượng) thành neutron trên nhiệt hay neutron nhiệt thơng qua q trình tán xạ đàn
hồi với các hạt nhân mơi trường có ngun tử số nhỏ, mơi trường đó gọi là chất
làm chậm, ví dụ như H2O , D2O , Be , C , v.v…
 Loại thứ hai là tán xạ không đàn hồi (n,n ' ) , và các phản ứng hạt nhân như (n,  ) ,
(n, p) , (n,  ) , (n,f) , (n,2 n) , v.v…Khi đó, neutron xuyên sâu vào trong hạt nhân,


9

năng lượng của neutron giảm dần và cuối cùng bị hấp thụ trong hạt nhân và làm
thay đổi trạng thái nội tại của hạt nhân, làm thay đổi cấu trúc hạt nhân, sinh ra các

bức xạ gamma, alpha, proton, beta, neutron, phân hạch.
Tương tác của neutron với hạt nhân phụ thuộc rất mạnh vào năng lượng của nó,
nên để xem xét sự tương tác của neutron với vật chất, người ta chia neutron theo năng
lượng của chúng thành các neutron nhiệt có năng lượng từ 0 đến 0,5 eV, các neutron
trung gian (neutron trên nhiệt) có năng lượng từ 0,5 eV đến 100 keV, các neutron
nhanh có năng lượng từ 100 keV đến 10 MeV và các neutron rất nhanh có năng lượng
trên 10 MeV. Có nhiều loại tương tác của neutron với vật chất, nhưng từ quan điểm về
phân tích kích hoạt neutron, các tương tác chính của neutron được quan tâm là quá
trình sinh ra gamma ứng với phản ứng (n,  ) , vì quá trình sinh gamma khơng làm thay
đổi thành phần hóa học của ngun tố được chiếu xạ neutron và đặc biệt là không hủy
mẫu, ngồi ra cịn quan tâm đến phản ứng sinh ra proton và alpha.
1.3. Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt neutron
Trong phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA), các mẫu được chiếu xạ
bởi các nguồn neutron (các đồng vị phát neutron, máy gia tốc, lò phản ứng), thông qua
các phản ứng hạt nhân, các đồng vị bền của các nguyên tố cần phân tích biến đổi thành
những đồng vị phóng xạ bởi sự hấp thụ neutron. Sau đó, dựa trên cơ sở đo năng lượng
của các tia gamma đặc trưng (đo đỉnh năng lượng gamma) phát ra từ đồng vị phóng xạ
trong q trình khử kích thích, chúng ta sẽ nhận diện được những nguyên tố đã tham
gia phản ứng với neutron (phân tích định tính). Còn hàm lượng của nguyên tố trong
mẫu được xác định dựa vào đo hoạt độ (đo diện tích đỉnh năng lượng gamma) của các
tia gamma đặc trưng này, chúng ta sẽ biết được hàm lượng của các thành phần nguyên
tố chứa trong mẫu (phân tích định lượng). Khi cho chùm neutron tương tác với các hạt
nhân bia thì xảy ra nhiều loại phản ứng khác nhau như: phản ứng sinh proton (n,p) ;
phản ứng sinh alpha (n,  ) ; phản ứng phân hạch (n,f) ; phản ứng sinh nhiều hạt


10

(n,2n) , (n,np) , (n,3n) ,…Nhưng một trong những phản ứng hạt nhân được sử dụng
phổ biến nhất trong phân tích kích hoạt neutron là phản ứng bắt bức xạ, trong phản ứng

này hạt nhân bia hấp thụ neutron và phát ra tia gamma, kí hiệu phản ứng là (n,  ). Q

Gamma
tức thời

Hạt beta

Nhân bia

Neutron
tới

Nhân
phóng
xạ
Nhân hợp
phần

Nhân bền

Gamma trễ

Hình 1.1. Sơ đồ mơ phỏng q trình phản ứng bắt neutron và phát
ra gamma của hạt nhân bia
trình phản ứng (n,  ) được minh họa như trên Hình 1.1.
Khi kích hoạt mẫu phân tích bằng chùm neutron tới, mỗi đồng vị bền trong bia
có một xác suất hấp thụ neutron xác định được gọi là tiết diện hấp thụ neutron () .
Sau khi hấp thụ neutron, qua quá trình tán xạ khơng đàn hồi các đồng vị bền trong bia
(kí hiệu là

A
Z

X ) chuyển thành hạt nhân hợp phần (kí hiệu là

A 1
Z

X* ) có cùng nguyên tử

số Z, nhưng có số khối tăng lên một đơn vị (A+1) và ở trạng thái kích thích có năng
lượng cao hơn. Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần ( E* ) bằng tổng năng
lượng liên kết của neutron tới ( Elk ) và động năng của neutron tới ( E k ): E* = E lk + E k .
Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái bền vững hơn.
Và để giảm trạng thái kích đó thì hạt nhân hợp phần sẽ phát ra tia gamma tức thời đặc
trưng cho mỗi nguyên tố và chuyển thành đồng vị phóng xạ. Đồng vị phóng xạ sẽ phân


11

rã beta (  ) và phát ra gamma trễ đặc trưng cho mỗi nguyên tố nhưng ở một tốc độ
chậm hơn nhiều so với quá trình phát gamma tức thời. Mỗi đồng vị phóng xạ có chu kỳ
bán rã xác định cho mỗi ngun tố. Q trình kích hoạt neutron được biểu diễn như
sau:
1
0

n  AZ X 

A+1

Z

X* 

A+1
Z

X

Trong đó, A là số khối, Z là nguyên tử số của nguyên tố bia. Kí hiệu (*) biểu diễn cho
hạt nhân hợp phần. Mỗi đồng vị phóng xạ có thể phân biệt được dựa trên các tính chất
của các bức xạ phát ra như loại bức xạ (, , ,...) , năng lượng của bức xạ và chu kỳ
bán rã của đồng vị phóng xạ đó.
Tia gamma đặc trưng (hoặc tức thời hoặc trễ) phát ra từ q trình kích hoạt
neutron với một xác suất riêng được gọi là cường độ gamma tuyệt đối (kí hiệu I  ). Các
tia gamma này được đo bằng các hệ phổ kế gamma bán dẫn có độ phân giải năng lượng
cao như hệ phổ kế gamma với detector HPGe. Trong phổ gamma thu được từ hệ phổ
kế gamma, có nhiều đỉnh năng lượng khác nhau, mỗi đỉnh năng lượng có giá trị đặc
trưng cho mỗi nguyên tố, từ đó giúp chúng ta nhận diện sự có mặt của các nguyên tố
trong mẫu phân tích, trường hợp này được gọi là phép phân tích định tính. Và diện tích
của đỉnh phổ gamma hay số đếm gamma trong đỉnh năng lượng toàn phần cho phép ta
xác định hàm lượng của nguyên tố đó, trường hợp này được gọi là phép phân tích định
lượng. Mỗi đồng vị phóng xạ của một nguyên tố có thể phát ra hoặc một gamma hoặc
vài gamma đặc trưng cho nguyên tố đó.
Tùy vào mục đích phân tích và điều kiện kỹ thuật mà có thể sử dụng gamma tức
thời hay gamma trễ. Việc đo tia gamma tức thời phải thực hiện cùng với q trình kích
hoạt và được gọi là phương pháp phân tích kích hoạt gamma tức thời (PGNAA). Trên
thực tế phương pháp phân tích kích hoạt gamma trễ (DGNAA) được sử dụng phổ biến
hơn. Cùng với thành tựu của vật lý và sự phát triển khoa học kỹ thuật hạt nhân, phương

12

pháp phân tích kích hoạt neutron ngày càng hồn thiện hiện hơn và có thể phân tích
được hàm lượng của các nguyên tố chính xác đến mức ppb (109 g/ g) .
1.4. Phương trình kích hoạt (theo quy ước của Hogdahl)
Gọi N 0 là số hạt nhân nguyên tử của một nguyên tố trong mẫu phân tích và N 0
được tính theo cơng thức (1.1):

N0 

W.
.N A
M

(1.1)

Trong đó, W là khối lượng của nguyên tố được chiếu xạ, (g);  là độ phổ cập đồng vị
của nguyên tố trong mẫu tham gia phản ứng, (%); NA là hằng số Avogadro
( N A  6,02  10 23 mol-1 ); M là khối lượng nguyên tử của nguyên tố được chiếu xạ,
(g.mol-1 ) .

Kích hoạt mẫu phân tích ban đầu có N 0 hạt nhân bằng chùm neutron có thơng
lượng  (n.cm -2 .s -1 ) , neutron tương tác với hạt nhân bia có tiết diện phản ứng  (cm2 )
. Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dựa trên phản ứng của neutron với hạt nhân
nguyên tử. Vì chúng ta chỉ quan tâm đến phản ứng (n, ) khi chiếu mẫu bằng các
nguồn neutron. Khi đó, tốc độ phản ứng (R) giữa neutron và hạt nhân bia được định
nghĩa là xác suất xảy ra phản ứng cho một hạt nhân tương tác với một chùm neutron, R
được xác định bằng công thức (1.2) [10]:
R = G th .th .0  G e .e .I 0   

(1.2)

Trong đó,  th là thông lượng neutron nhiệt, (n.cm -2 .s -1 ) ; e là thông lượng neutron
trên nhiệt, (n.cm -2 .s -1 ) ; 0 là tiết diện phản ứng của neutron ở vận tốc
v 0 = 2200 (m.s -1 ) ;  là hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt (phụ thuộc vị trí chiếu xạ);

I0 () là tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tn theo 1/ E1 và
được tính bằng cơng thức (1.3) [10],


13



I0  0, 429.0
0, 429.0

 . 1eV 
I0    




 2  1 . E Cd  
Er


 

(1.3)

I0 : tiết diện tích phân cộng hưởng của phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1 / E và được
tính bằng công thức (1.4) [10],
  E  dE
E
E Cd


I0 



(1.4)

Er : năng lượng cộng hưởng trung bình,  eV  ;
ECd  0,55(eV) : năng lượng ngưỡng cadmium ứng với bề dày lá cadmium 1 (mm), có
nghĩa là: khi hạt nhân được bao bọc bằng tấm Cd có bề dày 1 mm thì các neutron
nhiệt bị hấp thụ hồn toàn và phản ứng chỉ xảy ra đối với neutron trên nhiệt;

G th : hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt;
G e : hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt.
  
Bằng cách nhân vế phải của phương trình (1.2) với  0 . e  và biến đổi chúng
  0 e 
ta được phương trình (1.5):


I  


R = 0 .e G th . th  G e . 0

e
0 


(1.5)

 th
, khi đó f được gọi là tỉ số thơng lượng neutron nhiệt trên thông
(1.6)
e
lượng neutron trên nhiệt;
I 
Q0     0
, khi đó Q0 () được gọi là tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng của
0

Đặt: f 

phổ neutron trên nhiệt tuân theo 1/ E1 trên tiết diện neutron tại vận tốc 2200 m.s-1, và
được tính bằng cơng thức (1.7) [10],