Tải bản đầy đủ (.pdf) (29 trang)

Nghiên cứu tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung bình dùng để xử lý môi trường nước chứa chất hữu cơ độc hại (tt)

Bạn đang xem bản rút gọn của tài liệu. Xem và tải ngay bản đầy đủ của tài liệu tại đây (916.76 KB, 29 trang )

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC

------------

BÁO CÁO TÓM TẮT
ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP ĐẠI HỌC

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU CACBON MAO
QUẢN TRUNG BÌNH DÙNG ĐỂ XỬ LÝ MÔI TRƯỜNG
NƯỚC CHỨA CHẤT HỮU CƠ ĐỘC HẠI
Mã số: ĐH2016-TN06-05

Chủ nhiệm đề tài: ThS.NCS. Nguyễn Thị Hồng Hoa

Thái Nguyên, 5/2018


2

ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC

------------

BÁO CÁO TÓM TẮT
ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP ĐẠI HỌC

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP VẬT LIỆU CACBON MAO
QUẢN TRUNG BÌNH DÙNG ĐỂ XỬ LÝ MÔI TRƯỜNG
NƯỚC CHỨA CHẤT HỮU CƠ ĐỘC HẠI



Mã số: ĐH2016-TN06-05

Xác nhận của tổ chức chủ trì

Chủ nhiệm đề tài

(ký, họ tên, đóng dấu)

Thái Nguyên, 5/2018

(ký, họ tên)


i
DANH SÁCH NHỮNG THÀNH VIÊN THAM GIA NGHIÊN CỨU
ĐỀ TÀI VÀ ĐƠN VỊ PHỐI HỢP CHÍNH
I. Thành viên thực hiện đề tài
- TS. Trương Thị Thảo - Khoa Hóa học - Trường Đại học Khoa học - Đại học Thái
Nguyên
- TS. Bùi Minh Quý- Khoa Hóa học - Trường Đại học Khoa học - Đại học Thái Nguyên
- TS. Nguyễn Đình Vinh - Khoa Hóa học - Trường Đại học Khoa học - Đại học Thái
Nguyên
- ThS. Nguyễn Thị Ngọc Linh - Khoa Hóa học - Trường Đại học Khoa học - Đại học Thái
Nguyên
II. Đơn vị phối hợp thực hiện
- Phòng Hóa lý bề mặt - Viện Hóa học – Viện KH&CN Việt Nam


ii

MỤC LỤC
DANH SÁCH NHỮNG THÀNH VIÊN THAM GIA NGHIÊN CỨU ĐỀ TÀI VÀ ĐƠN VỊ PHỐI
HỢP CHÍNH ........................................................................................................................................i
MỤC LỤC......................................................................................................................................... ii
DANH MỤC CÁC BẢNG ............................................................................................................... iii
DANH MỤC CÁC HÌNH ..................................................................................................................iv
DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT ................................................................................................. v
MỞ ĐẦU............................................................................................................................................. 1
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN ............................................................................................................... 2
1.1. Tổng quan về vật liệu cacbon mao quản trung bình .................................................................... 2
1.1.1. Giới thiệu chung về vật liệu cacbon mao quản trung bình ........................................................................ 2
1.1.2. Phương pháp tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung bình................................................................... 2
1.1.3. Ứng dụng của vật liệu cacbon mao quản trung bình.................................................................................. 3
1.2. Hấp phụ ........................................................................................................................................ 3
1.3. Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu .......................................................................... 5
1.4. Tổng quan về MB ...................................................................................................................... 5
CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM .......................................................................................................... 6
2.1. Tổng hợp vật liệu ......................................................................................................................... 6
2.1.1. Tổng hợp cacbon mao quản trung bình và cacbon mao quản trung bình chứa kim loại ....................... 6
2.1.2. Đánh giá khả năng hấp phụ xanh metylen .................................................................................................. 6
2.2. Tính toán quá trình hấp phụ ......................................................................................................... 6
2.2.1 Hiệu suất quá trình hấp phụ và dung lượng hấp phụ .................................................................................. 6
2.2.2. Mô hình đẳng nhiệt hấp phụ ......................................................................................................................... 7
2.2.3. Động học quá trình hấp phụ.......................................................................................................................... 8
2.3. Nghiên cứu đặc trưng vật liệu ...................................................................................................... 8
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU ........................................................................................... 9
3.1. Cacbon mao quản trung bình tổng hợp bằng phương pháp mềm ................................................ 9
3.1.1. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp CMQTB bằng phương pháp mềm dựa trên khả năng
hấp phụ MB............................................................................................................................................................... 9
3.1.2. Nghiên cứu khả năng hấp phụ xanh metylen của vật liệu CMQTB tổng hợp bằng phương pháp

mềm ........................................................................................................................................................................... 9
3.2. CACBON MAO QUẢN TRUNG BÌNH TỔNG HỢP BẰNG PHƯƠNG PHÁP CỨNG ........ 11
3.2.1. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình hấp phụ xanh metylen của CMQTB bằng phương pháp cứng.11
3.2.2. Nghiên cứu khả năng hấp phụ xanh metylen của vật liệu CMQTB tổng hợp bằng phương pháp
cứng..........................................................................................................................................................................11
3.3. CACBON MAO QUẢN TRUNG BÌNH BIẾN TÍNH .............................................................. 12
3.3.1 Đặc trưng mẫu OMC và Fe-OMC ........................................................................................................12
3.3.2. Khả năng loại bỏ MB của Fe-OMC.....................................................................................................14
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ........................................................................................................... 15


iii
DANH MỤC CÁC BẢNG

Bảng 2.1. Một số mẫu CMQTB đã tổng hợp được ............................................................................ 6
Bảng 3.1. Các thông số của phương trình đẳng nhiệt Langmuir và Freundlich của vật liệu MC100
(MC2) ............................................................................................................................................... 10
Bảng 3.2: Hằng số tốc độ và dung lượng hấp phụ MB trên MC100 (MC2) tính theo phương trình
động học biểu kiến bậc một. ............................................................................................................ 10
Bảng 3.3: Hằng số tốc độ và dung lượng hấp phụ MB trên MC100 (MC2) tính theo phương trình
động học biểu kiến bậc hai. .............................................................................................................. 10
Bảng 3.4. Các thông số của phương trình đẳng nhiệt Langmuir và Freundlich của vật liệu OMC ........... 11
Bảng 3.5: Hằng số tốc độ và dung lượng hấp phụ MB trên MC100 (MC2) tính theo phương trình
động học bậc một. ............................................................................................................................ 12
Bảng 3.6: Hằng số tốc độ và dung lượng hấp phụ MB trên OMC tính theo phương trình động học
biểu kiến bậc hai. ............................................................................................................................. 12
Bảng 3.7. Các thông số của phương trình đẳng nhiệt Langmuir và Freundlich của vật liệu Fe-OMC ...... 14
Bảng 3.8. Một số tham số của phương trình động học biểu kiến bậc một của Fe-OMC ................. 14
Bảng 3.9. Một số tham số của phương trình động học biểu kiến bậc hai của Fe-OMC ................. 14



iv
DANH MỤC CÁC HÌNH

Hình 2.1. Đồ thị sự phụ thuộc của 1/qe vào 1/Ce................................................................................ 7
Hình 2.2. Đồ thị để tìm các hằng số trong phương trình Freundlich ................................................. 7
Hình 3.1. Đồ thị sự phụ thuộc của hiệu suất hấp phụ theo thời gian của MC80, MC100, MC120. .. 9
Hình 3.2. Đồ thị sự phụ thuộc của hiệu suất hấp phụ theo thời gian của MC1, MC2 và MC3 .......... 9
Hình 3.3. Mối quan hệ phụ thuộc giữa dung lượng hấp phụ cực đại và nồng độ xanh metylen của
vật liệu MC100 (MC2) ....................................................................................................................... 9
Hình 3.4. Ảnh hưởng của nhiệt độ đến khả năng hấp phụ MB của vật liệu CMQTB trong
khoảng 23 oC - 43 oC (nồng độ đầu MB là 100ppm, lượng chất hấp phụ là 0,5g/L, thời gian
khuấy là 6 giờ) ................................................................................................................. 11
Hình 3.5. Ảnh hưởng của lượng chất xúc tác đến khả năng hấp phụ MB của CMQTB ở 25 oC (nồng
độ đầu MB là 100ppm, thời gian khuấy là 6 giờ). ........................................................................... 11
Hình 3.6.Giản đồ XRD của của Fe-OMC và OMC ......................................................................... 13
Hình 3.7. Ảnh TEM của Fe-OMC (A) và OMC (B) ........................................................................ 13
Hình 3.8. Ảnh SEM của Fe-OMC và OMC ..................................................................................... 13
Hình 3.9. Đường đẳng nhiệt hấp phụ - nhả hấp phụ ni tơ của của Fe-OMC và OMC ..................... 13
Hình 3.10. Đường phân bố kích thước mao quản của Fe-OMC và OMC ....................................... 14


v
DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
Brunauer - Emmett - Teller
BET

(Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2)

CMQTB


Cacbon mao quản trung bình

HĐBM

Hoạt động bề mặt

IUPAC

Quy định chung về danh pháp quốc tế của các chất hóa học

MB

Methylene Blue (xanh metylen)

MQTB

Mao quản trung bình

SBA-15

Santa Barbara Acid - 15
Scanning Electron Microscope

SEM
TEM

(Phương pháp hiển vi điện tử quét)
Transmission electron microscopy
(Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua)

Ultraviolet – visible spectroscopy

UV-Vis
XRD

(Phổ tử ngoại - khả kiến)
X-Ray Diffraction (Nhiễu xạ tia X)


xi
ĐẠI HỌC THÁI NGUYÊN
TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC

THÔNG TIN KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU
1. Thông tin chung:
- Tên đề tài: Nghiên cứu tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung bình dùng để xử lý môi
trường nước chứa chất hữu cơ độc hại.
- Mã số: ĐH2016 - TN06 - 05
- Chủ nhiệm: ThS. NCS. Nguyễn Thị Hồng Hoa
- Tổ chức chủ trì: Trường Đại học Khoa học - Đại học Thái Nguyên
- Thời gian thực hiện: 01/2016 - 12/2017
2. Mục tiêu:
- Xây dựng quy trình tối ưu để tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung bình có hiệu quả
hấp phụ MB hiệu quả cao nhất.
- Khảo sát đánh giá khả năng hấp phụ của vật liệu cacbon mao quản trung bình, vật liệu
cacbon mao quản trung bình chứa sắt đối với MB trong môi trường nước.
3. Tính mới, tính sáng tạo:
- Nghiên cứu vật liệu mới có khả năng hấp phụ tốt các chất hữu cơ có khối lượng phân tử
lớn, độc hại trong môi trường nước.
- Sử dụng các phương pháp nghiên cứu hiện đại để đặc trưng vật liệu tổng hợp được: XRD,

SEM, TEM, BET.
- Sử dụng phương pháp đo hiện đại để xác định nồng độ chất hữu cơ trước và sau khi tiến
hành hấp phụ: UV-Vis.
4. Kết quả nghiên cứu:
- Tổng hợp thành công cacbon mao quản trung bình bằng phương pháp cứng và vật liệu
tổng hợp được có dung lượng hấp phụ cực đại MB là 384,62 mg/g.
- Tổng hợp thành công cacbon mao quản trung bình bằng phương pháp mềm và vật liệu
tổng hợp được có dung lượng hấp phụ cực đại MB là 500,00 mg/g.
- Tổng hợp thành công cacbon mao quản trung bình biến tính sắt bằng phương pháp tẩm và
vật liệu tổng hợp được có dung lượng hấp phụ cực đại MB là 625,00 mg/g.


xii
5. Sản phẩm:
5.1. Sản phẩm khoa học:
Có 05 bài báo đăng trên tạp chí Khoa học
1. Phuong T. Dang, Hoa T. H. Nguyen, Canh D. Dao, Giang H. Le, Quang K. Nguyen, Kien T.
Nguyen, Hoa T. K. Tran, Tuyen V. Nguyen, anh Tuan A. Vu (2016), “Ordered Mesoporous
Carbons as Novel and Efficient Adsorbent for Dye Removal from Aqueous Solution”,
Advances in Materials Science and Engineering, vol. 2016, pp. 1-9.
2. Nguyễn Thị Hồng Hoa, Trần Thị Kim Hoa, Đặng Tuyết Phương (2016), “Ảnh hưởng của pH
đến cấu trúc và tính chất hấp phụ MB của vật liệu cacbon mao quản trung bình”, Tạp chí
Xúc tác và Hấp phụ, T5(4), tr. 120-123.
3. Nguyễn Thị Hồng Hoa, Trịnh Thị Thu Hường, Đào Đức Cảnh, Lê Hà Giang, Nguyễn Kế Quang,
Nguyễn Trung Kiên, Trần Thị Kim Hoa, Vũ Anh Tuấn, Đặng Tuyết Phương (2016), “Tổng
hợp, đặc trưng và khả năng phân hủy MB của vật liệu các bon mao quản trung bình chứa
Fe”, Tạp chí Hóa học, 54(6e2), tr. 94 - 98.
4. Nguyễn Thị Hồng Hoa, Trần Thị Kim Hoa, Đặng Tuyết Phương (2017), “Synthesis of
mesoporous carbon material by hard template method: Application to removal of dye from
aqueous solution”, Tạp chí Khoa Học và Công nghệ - Đại học Thái Nguyên, 172(12/1), tr.

59 - 64.
5. Nguyễn Thị Hồng Hoa, Trần Thị Kim Hoa, Đặng Tuyết Phương (2017), “Ảnh hưởng của nhiệt
độ đến cấu trúc và tính chất hấp phụ MB của vật liệu cacbon mao quản trung bình được tổng
hợp bằng phương pháp mềm”, Tạp chí Xúc tác và Hấp phụ, T6(4), tr. 134-137.
5.2. Sản phẩm đào tạo:
Có 02 đề tài sinh viên NCKH đã nghiệm thu:
1. Nguyễn Thị Hải Yến (2016), Nghiên cứu tổng hợp cacbon mao quản trung bình bằng phương
pháp mềm, Đề tài sinh viên nghiên cứu khoa học, Trường Đại học Khoa học – Đại học Thái
Nguyên.
2. Đỗ Đình Dũng (2016), Nghiên cứu tổng hợp cacbon mao quản trung bình bằng phương pháp
cứng, Đề tài sinh viên nghiên cứu khoa học, Trường Đại học Khoa học – Đại học Thái Nguyên.
Có 02 KLTN Đại học đã nghiệm thu:
1. Vũ Phương Dung (2017), “Tổng hợp và nghiên cứu khả năng hấp phụ một số chất hữu cơ độc
hại của vật liệu cacbon mao quản trung bình”, Khóa luận tốt nghiệp, Trường Đại học Khoa
học – Đại học Thái Nguyên.


xiii
2. Nguyễn Phương Thảo (2017), “Tổng hợp và nghiên cứu khả năng xúc tác phân hủy chất hữu cơ
độc hại của vật liệu cacbon mao quản trung bình biến tính”, Khóa luận tốt nghiệp, Trường
Đại học Khoa học – Đại học Thái Nguyên.


xiv
Đề tài là một phần của Luận án tiến sĩ của chủ nhiệm đề tài:
Tên luận án: Nghiên cứu tổng hơp, đặc trưng và ứng dụng của vật liệu cacbon mao quản
trung bình.
6. Phương thức chuyển giao, địa chỉ ứng dụng, tác động và lợi ích mang lại của kết quả
nghiên cứu:
- Khả năng áp dụng: Đánh giá khả năng hấp phụ chất hữu cơ độc hại trong môi trường nước.

- Phương thức chuyển giao kết quả nghiên cứu: cung cấp tài liệu tham khảo cho học viên,
sinh viên.
Ngày tháng 6 năm 2018
Tổ chức chủ trì

Chủ nhiệm đề tài

(ký, họ và tên, đóng dấu)

(ký, họ và tên)

ThS. NCS. Nguyễn Thị Hồng Hoa


v
INFORMATION ON RESEARCH RESULTS
1. General information:
Project title: Studying on the synthesis of mesoporous carbon materials used to treat aquatic
environment containing toxic organic substances.
Code number: ĐH2016 - TN06 - 05
Coordinator: MA.PhD. Student Nguyen Thi Hong Hoa
Implementing institution: TNU - University of Sciences
Duration: from 01/2016 to 12/2017
2. Objective(s):
- Building the optimum process to synthesize messoporous carbon material with effective
methylene blue adsorption efficiency.
- Assessing the adsorption capacity of messoporous carbon material, messoporous carbon
material immobilized iron oxide nano particles for toxic organic substances in water environment.
3. Creativeness and innovativeness:
- Researching new materials capable of adsorption of organic substances with large

molecular mass, toxic in water environment.
- Using modern research methods to characterize synthesized materials: XRD, SEM, TEM,
BET.
- Using modern methods to determine the concentration of organic matter before and after
adsorption: UV-Vis.
4. Research results:
- Successfully synthesized mesoporous carbon by hard template method and synthesized
materials with the maximum methylene blue adsorption capacity of 384.62 mg/g.
- Successfully synthesized mesoporous carbon by soft template method and synthesized
materials with a maximum methylene blue adsorption capacity of 500.00 mg/g.
- Successfully synthesized mesoporous carbon immobilized iron oxide nano particles by
impregnated method and synthesized materials with a maximum methylene blue adsorption
capacity of 625.00 mg/g.
5. Products:
5.1. Scientific publications:
There are 05 published papers:


vi
1. Phuong T. Dang, Hoa T. H. Nguyen, Canh D. Dao, Giang H. Le, Quang K. Nguyen, Kien T.
Nguyen, Hoa T. K. Tran, Tuyen V. Nguyen, anh Tuan A. Vu (2016), “Ordered Mesoporous
Carbons as Novel and Efficient Adsorbent for Dye Removal from Aqueous Solution”,
Advances in Materials Science and Engineering, vol. 2016, pp. 1-9.
2. Nguyen Thi Hong Hoa, Tran Thi Kim Hoa, Dang Tuyet Phuong (2016), “Effects of pH on
structure and methylen blue adsorption property of the mesoporous carbon materials ”,
Journal of catalysis and adsordtion, T5(4), pp. 120-123.
3. Nguyen Thi Hong Hoa, Trinh Thi Thu Huong, Dao Duc Canh, Le Ha Giang, Nguyen Quang
Ke, Nguyen Trung Kien, Tran Thi Kim Hoa, Vu Anh Tuan, Dang Tuyet Phuong (2016),
“Synthesis, characterization and methylene blue degradation of Fe containing ordered
mesoporous carbons.”, Vietnam Journal of chemistry, 54(6e2), pp. 94 - 98.

4. Nguyen Thi Hong Hoa, Tran Thi Kim Hoa, Dang Tuyet Phuong (2017), “Synthesis of
mesoporous carbon material by hard template method: Application to removal of dye from
aqueous solution”, Journal of Science & Technology – Thainguyen university, 172(12/1), pp.
59 – 64.
5. Nguyen Thi Hong Hoa, Tran Thi Kim Hoa, Dang Tuyet Phuong (2017), “Effects of temperature
on structure and methylene blue adsorption property of the mesoporous carbon materials
synthesized by soft template method”, Journal of catalysis and adsordtion, T6(4), pp. 134137.
5.2. Training results:
02 scientific research student:
1. Nguyen Thi Hai Yen (2016), Studying on synthesis mesoporous carbon by soft template method,
Students study topics scientific, College of Sciences - Thai Nguyen University.
2. Do Dinh Dung (2016), Studying on synthesis mesoporous carbon by hard template method,
Students study topics scientific, College of Sciences - Thai Nguyen University.
02 under graduation thesis:
1. Vu Phuong Dung (2017), Synthesizing and studying the adsorption of some toxic organic
substances of mesoporous carbon material, Under graduation thesis College of Sciences - Thai
Nguyen University.
2. Nguyen Phuong Thao (2017), Synthesizing and studying the ability of catalytic degradation of
toxic organic substances of modified mesoporous carbon material, Under graduation thesis
College of Sciences - Thai Nguyen University.
The project is a part of the coordinator’s PhD thesis:


vii
Title of the thesis: Studying on the synthesis, characteristic and application of mesoporous
carbon materials.
6. Transfer alternatives, application institutions, impacts and benefits of reserach results:
- Ability to apply: Evaluation of the ability to adsorb toxic organic substances in water
environment.
- Transferring methods research results: providing reference for practitioners and students.



1
MỞ ĐẦU
1. Tính cấp thiết của đề tài
Vấn đề ô nhiễm môi trường ngày càng được xã hội quan tâm, đặc biệt là vấn đề ô nhiễm
nguồn nước bởi các chất thải hữu cơ. Phương pháp hấp phụ tỏ ra có nhiều ưu điểm và được sử
dụng rộng rãi hơn cả bởi các ưu điểm như xử lý nhanh, dễ chế tạo thiết bị và đặc biệt là có thể
tái sử dụng vật liệu hấp phụ.
Vật liệu cacbon mao quản trung bình (CMQTB) có tiń h chấ t hóa lý ưu viê ̣t vượt trội như đô ̣
dẫn điê ̣n, dẫn nhiê ̣t tố t, khố i lươ ̣ng riêng nhỏ, diê ̣n tić h bề mă ̣t riêng lớn, trơ về mă ̣t hóa ho ̣c, đô ̣ bề n
thủy nhiê ̣t cao, chiụ môi trường axit - bazo, đă ̣c biê ̣t là hấ p phu ̣ được các phân tử kích thước lớn, cồ ng
kề nh nên chúng thu hút sự quan tâm của nhiều nhà khoa học. Tùy thuộc vào tính chất cấu trúc (diện
tích bề mặt, kích thước và phân bố mao quản, độ xốp, bản chất nhóm chức bề mặt,…), vật liệu
cacbon mao quản trung bình sẽ được ứng dụng như là một chất xúc tác – hấp phụ trong các ngành
công nghiê ̣p khác nhau như: hóa chấ t, tách chấ t, năng lươ ̣ng, xử lý môi trường... Do đó, việc nghiên
cứu tổng hợp, biến tính vật liệu cacbon trung bình thu hút sự quan tâm, nghiên cứu của nhiều nhà
khoa học trong nước và quốc tế.
Chính vì vậy, đề tài “Nghiên cứu tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung bình dùng để xử
lý môi trường nước chứa chất hữu cơ độc hại” được lựa chọn thực hiện.
Trong đề tài này, chúng tôi nghiên cứu để đưa ra quy trình tối ưu tổng hợp vật liệu CMQTB
dùng để hấp phụ các chất hữu cơ độc hại nhằm góp phần nhỏ bé trong công cuộc nghiên cứu xử lý
môi trường nước bị ô nhiễm các chất hữu cơ độc hại. Chúng tôi chọn đại diện cho chất hữu cơ độc
hại là MB với kích thước tương đối cồng kềnh 1,41x0,55x0,16 nm3, được sử dụng nhiều trong công
nghệ nhuộm để nghiên cứu.
2. Mục tiêu của đề tài
- Xây dựng quy trình tối ưu để tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung bình có hiệu quả
hấp phụ MB hiệu quả cao nhất.
- Đánh giá khả năng hấp phụ của vật liệu cacbon mao quản trung bình, vật liệu cacbon mao
quản trung bình chứa sắt đối với chất hữu cơ độc hại trong môi trường nước.

3. Nội dung nghiên cứu của đề tài
- Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung
bình theo phương pháp mềm;
- Tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung bình theo phương pháp cứng;
- Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến khả năng hấp phụ MB của vật liệu cacbon mao
quản trung bình theo phương pháp cứng;
- Khảo sát khả năng hấp phụ của vật liệu tổng hợp được đối với MB trong nước.


2
CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
1.1. Tổng quan về vật liệu cacbon mao quản trung bình
1.1.1. Giới thiệu chung về vật liệu cacbon mao quản trung bình
Vật liệu CMQTB ra đời trên cơ sở kết hợp giữa vật liệu mao quản trung bình và vật liệu bản
chất cacbon. Ryoo và các đồng nghiệp (1999) đã chế tạo ra vật liệu cacbon mao quản trung bình
đầu tiên, CMK-1, bằng cách sử dụng các aluminosilicate có trật tự MCM-48 làm khuôn mẫu. Kể
từ đó, các phương pháp tổng hợp khác của CMQTB đã nảy ra. Trong nhiều năm qua, đã có những
nỗ lực đáng kể để tổng hợp CMQTB bởi các loại silic mao quản trung bình khác nhau. Thành công
đã đạt được bằng cách sử dụng MCM-48, SBA-15, SBA-1, … như là các khuôn mẫu cứng. Tuy
nhiên, quá trình tổng hợp này được gọi là tốn thời gian và không phù hợp với quy mô sản xuất lớn.
Hơn nữa, điều chỉnh độ dày thành ống và đường kính mao quanr bị giới hạn bởi lựa chọn mẫu
silica cứng. Những trở ngại này kích thích mạnh mẽ nghiên cứu hướng tới một phương pháp tổng
hợp trực tiếp bằng cách sử dụng một chất tạo cấu trúc mềm tương tự như sự tổng hợp silica mao
quản trung bình.
Vật liệu cacbon mao quản trung bình được ứng dụng rộng rãi trong công nghiệp hoá chất,
hấp phụ, tách chất, điện cực cho pin, tế bào nhiên liệu, chất hấp phụ, chất mang cho các quá trình
xúc tác…
1.1.2. Phương pháp tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung bình
1.1.2.1. Phương pháp khuôn mẫu cứng
Nguyên liệu tổng hợp:

- Chất tạo cấu trúc: là vật liệu rắn xốp với hệ thống mao quản trung bình cứng, kích thước
mao quản trung bình, sắp xếp trật tự như MCM-41, MCM-50, SBA-15…
- Tiền chất cacbon (nguồn cacbon) được sử dụng có thể là: saccarozơ, rượu furfuryl,
nhựa phenol, polydivinyl benzen, acrylonitrile, pyrrole và polystyrene ...
- Chất xúc tác của quá trình cacbon hóa là H2SO4 và dung môi là H2O.
Tổng hợp vật liệu cacbon mao quản trung bình trật tự theo khuôn mẫu cứng có những ưu
điểm như tiền chất cacbon dễ xâm nhập vào trong mao quản trung bình của silic; tạo ta một bản
sao ngược với khuôn mẫu nên theo nguyên tắc có thể kiểm soát được kích thước mao quản.
Tuy nhiên, vật liệu MC tổng hợp theo phương pháp khuôn mẫu cứng cũng tồn tại nhiều
nhược điểm. Đó là một quá trình đa bước khi phải tổng hợp chất tạo cấu trúc có mao quản trung
bình như SBA – 15, MCF, MCM – 41… rất phức tạp nên phương pháp này sẽ mất nhiều thời
gian tổng hợp hơn. Việc phải loại bỏ chọn lọc khuôn mẫu silic sẽ làm tăng giá thành tổng hợp
MC lên. Ngoài ra, độ dày của thành và và đường kính mao quản của MC được tổng hợp theo
phương pháp khuôn mẫu cứng bị bó hẹp bởi kích thước và hình dạng của khuôn mẫu.
1.1.2.2. Phương pháp khuôn mẫu mềm
Thành phần tổng hợp nên vật liệu cacbon mao quản trung bình theo phương pháp khuôn
mẫu mềm:
+ Tiền chất cacbon: hợp chất phenolic (phenol, resorcinol, phloroglucinol) và formaldehit,
hexamethylenetetraamin, 1,5-dihydroxy naphthalene, triethylorthoacetat…
+ Dung môi: ethanol, butanol, ethanol- nước, tetrahydrofuran (THF)…
+ Xúc tác: HCl, NaOH.


3
+ Tác nhân định hướng cấu trúc: các chất hoạt động bề mặt như polystyrene - poly (4vinylpyridine) (PS-P4VP), họ copolymer Pluronic (F127, P123, F108, PO53-EO136-PO53), …
Quá trình tổng hợp gồm ba giai đoạn chính:
+ Giai đoạn 1: Hình thành pha tinh thể lỏng hữu cơ – hữu cơ
Sự tự tổ hợp của phân tử chất HĐBM và tiền chất cacbon hình thành nên các pha tinh thể
lỏng nhờ quá trình bay hơi dung môi. Hỗn hợp này được polymer hóa hay ngưng tụ dưới điều kiện
tổng hợp khi sấy ở 100ᵒC trong 6h và tiếp tục tăng nhiệt độ lên đến 120ᵒC qua đêm.

+ Giai đoạn 2: Than hóa
Hỗn hợp trên được gia nhiệt từ nhiệt độ phòng đến 350ᵒC trong dòng khí nito trong 1h để
loại bỏ chất HĐBM. Sau đó, gia nhiệt tiếp đến nhiệt độ khoảng 700-900ᵒC và giữ trong 2h để hình
thành nên vật liệu cacbon. Trong giai đoạn này, cấu trúc chất HĐBM bị phá vỡ, các khí được giải
phóng (một lượng cácbon cũng bi ̣ mất trong giai đoạn này bởi việc giải phóng dưới dạng khí CO,
CO2).
+ Giai đoạn 3: Làm sạch
Cấu trúc khung cacbon sẽ được giữ lại nguyên vẹn sau khi loại bỏ tạp chất vô cơ còn sót
lại sau quá trình than hóa.
1.1.3. Ứng dụng của vật liệu cacbon mao quản trung bình
Siêu tụ điện, pin Lithium-ion và các tế bào nhiên liệu
Xúc tác, chất mang xúc tác
Lưu trữ hidro
Hấp phụ các phân tử hữu cơ có kích thước phân tử lớn
1.2. Hấp phụ
Sự tăng nồng độ khí (hoặc chất tan) trên bề mặt phân cách giữa các pha (khí – rắn, lỏng –
rắn) được gọi là sự hấp phụ. Chất có bề mặt trên đó xảy ra sự hấp phụ gọi là chất hấp phụ, còn chất
được tích lũy trên bề mặt chất hấp phụ gọi là chất bị hấp phụ. Hiện tượng hấp phụ xảy ra do lực
tương tác giữa chất hấp phụ và chất bị hấp phụ – lực tương tác giữa các phân tử gây ra hấp phụ vật
lý, trao đổi ion, lực nội phân tử gây ra hấp phụ hóa học – tạo ra các liên kết hóa học.
Quá trình hấp phụ trong môi trường nước có thể diễn ra nhiều giai đoạn khác nhau tùy
theo cách phân loại, tuy nhiên về cơ bản nó gồm các giai đoạn sau:
Giai đoạn I: Khuếch tán các phân tử đến bề mặt chất hấp phụ rắn
Quá trình khuếch tán là sự vận chuyển các phân tử từ nơi có nồng độ cao đến nơi có nồng độ
thấp nhằm cân bằng nồng độ. Ban đầu, nồng độ trong dung dịch lớn hơn nhiều so với nồng độ trên
bề mặt chất hấp phụ rắn. Do đó, xảy ra quá trình khuếch tán các phân tử đến bề mặt chất hấp phụ.
Giai đoạn II: Khuếch tán vào bên trong mao quản
Nếu kích thước phân tử chất bi ̣ hấp phụ nhỏ hơn kích thước mao quản vật liệu hấp phụ thì
các phân tử sẽ di chuyển vào bên trong mao quản vật liệu. Nhưng nếu kích thước phân tử lớn hơn
kích thước mao quản vật liệu hấp phụ thì các phân tử đó chỉ khuếch tán đến bề mặt vật liệu,

không thể di chuyển vào bên trong hệ thống mao quản.
Giai đoạn III: Hấp phụ đơn lớp các phân tử
Khi các phân tử khuếch tán vào bên trong mao quản chất hấp phụ, ban đầu chúng sẽ bị hấp
phụ trên các tâm hấp phụ, mỗi tâm hấp phụ một phân tử chất bị hấp phụ.


4
Giai đoạn IV: Hấp phụ đa lớp các phân tử chất bị hấp phụ
Khi nồng độ phân tử trong mao quản lớn, vật liệu có hệ thống mao quản phát triển sẽ dẫn
đến sự hấp phụ đa lớp, mỗi tâm hấp phụ hai hay nhiều phân tử.
* Đẳng nhiệt hấp phụ
Phương trình đẳng nhiệt Langmuir
Phương trình đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir cho sự hấp phụ chất tan trong dung dịch trên
chất hấp phụ rắn có dạng sau:

qe =

qm .K L .Ce
1 + K L .Ce

(1.1)

Dạng phương trình (1.3) có thể viết lại như sau:

Ce
C
1
=
+ e
qe K L .q m qm


(1.2)

Trong đó:
qm : Lượng chất bị hấp phụ cực đại đơn lớp trên một đơn vị khối lượng chất hấp phụ (mg.g-1)
KL: Hằng số hấp phụ Langmuir (L.mg-1).
Ce: Nồng độ cân bằng của dung dịch hấp phụ (mg.L-1)
qe: Dung lượng cân bằng hấp phụ của chất bị hấp phụ (mg.g-1).
Các tham số qm và KL có thể xác định bằng phương pháp hồi quy tuyến tính các số liệu thực
nghiệm dựa vào đồ thị tương quan giữa Ce/qe và Ce.
Đẳng nhiệt hấp phụ Freundlich
Khi quan sát mối tương quan giữa a và C từ thực nghiệm, Freundlich (1906) nhận thấy nó
có tính hàm mũ nên ông đưa ra phương trình mô tả hoàn toàn có tính chất kinh nghiệm:
qe =

1
x
= K F .Ce n
m

(1.3)

x: Khối lượng chất bị hấp phụ (mg)
m: Khối lượng chất hấp phụ (g)
Ce: Nồng độ cân bằng của dung dịch (mg.L-1)
qe: Dung lượng cân bằng hấp phụ của chất bị hấp phụ (mg.g-1)
KF : Hằng số Freundlich ((mg.g-1).(mg.L-1)1/n .
n: Cường độ (lực) hấp phụ.
Đường đẳng nhiệt hấp phụ Freundlich có thể được viết lại như sau:
lnq e = ln K F +


1
ln Ce
n

(1.4)

Giá trị của KF và n có thể được tính theo đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc giữa lnqe và lnCe
bằng phương pháp hồi quy tuyến tính từ các số liệu thực nghiệm.
* Động học hấp phụ
ln(qe – qt) = -k1t + lnqe

(1.5)


5
Phương trình (1.5) là phương trình động học hấp phụ biểu kiến bậc một.

t
t
1
= +
qt qe k2 .q e2

(1.6)

Phương trình (1.6) là phương trình động học hấp phụ biểu kiến bậc hai.
Trong đó:
qe, qt: Dung lượng hấp phụ tại thời điểm cân bằng và thời điểm t, tương ứng (mg.g-1)
k1: hằng số tố độ hấp phụ biểu kiến bậc một (thời gian-1).

k2: hằng số tố độ hấp phụ biểu kiến bậc hai (g.mg-1.thời gian-1).
1.3. Các phương pháp nghiên cứu đặc trưng vật liệu
Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-ray diffraction, XRD)
Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM)
Phương pháp hiển vi điện tử truyề n qua (TEM)
Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ- khử hấp phụ N2 (BET)
Phương pháp phổ hấp thụ tử ngoại và khả kiế n UV - Vis
1.4. Tổng quan về MB
Xanh Methylene (MB) còn được gọi là methylthioninium clorua, là một hợp chất hóa học
dị vòng thơm với công thức phân tử là C18H18N3SCl. Ở nhiệt độ phòng, nó là một chất rắn, không
mùi, bột màu xanh đậm, hòa tan nhanh trong nước. MB là một loại thuốc, là thuốc nhuộm thiazine.


6
CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM
2.1. Tổng hợp vật liệu
2.1.1. Tổng hợp cacbon mao quản trung bình và cacbon mao quản trung bình chứa kim loại
- Vật liệu OMC được tổng hợp bằng khuôn mẫu cứng với chất tạo cấu trúc là SBA-15,
nguồn cacbon là đường mía.
- MC tổng hợp theo khuôn mẫu mềm với tác nhân định hướng cấu trúc là chất HĐBM
F127, tiền chất cacbon là nhựa resol, tiền chất vô cơ là TEOS, dung môi là ethanol.
Một số mẫu tổng hợp được liệt kê theo bảng 2.1:
Bảng 2.1. Một số mẫu CMQTB đã tổng hợp được
Điều kiện tổng hợp
Kí hiệu mẫu

STT

Nhiệt độ pH của dung dịch


1

MC1

100oC

1

2

MC2 (MC100)

100oC

2

3

MC3

100oC

3

4

MC80

80oC


2

5

MC120

120oC

2

- OMC được tẩm một lượng nhất định dung dịch muối sắt nitrat nồng độ 0,2M. Quá trình
tẩm diễn ra 2 lần. Sau mỗi lần tẩm, mẫu được sấy khô. Sau khi tẩm hết lượng muối đồng nitrat cần
dùng, mẫu được sấy khô ở 100 - 110oC qua đêm, để nguội và bảo quản trong lọ kín. Kí hiệu của
các mẫu tổng hợp được lần lượt là Fe-OMC.
2.1.2. Đánh giá khả năng hấp phụ xanh metylen
Nghiên cứu khả năng hấp phụ xanh metylen của các vật liệu tổng hợp được tiến hành như
sau: Pha nồng độ xanh metylen vào trong bình đinh
̣ mức 500ml, thuốc nhuộm hoạt tính này
được điều chỉnh pH =7. Đưa lần lượt 0,05g chất hấp phụ vào trong 100ml dung dich
̣ thuốc nhuộm
o
nồng độ từ 100- 500 mg/l, khuấy và giữ nhiệt độ ở (25 ± 1) C, tốc độ khuấy 150 rpm, sau từng
khoảng thời gian cố đinh
̣ lấy mẫu đem ly tâm lọc tách chất rắn, dung dich
̣ thu được phân tích trên
máy quang phổ UV- Vis.
2.2. Tính toán quá trình hấp phụ
2.2.1 Hiệu suất quá trình hấp phụ và dung lượng hấp phụ
- Hiệu suất quá trình hấp phụ


H=

C0 − C
.100(%)
C0

(2.1)

- Dung lượng hấp phụ

q=

( Co − C ) .V
m

Trong đó,
q: lượng chất bị hấp phụ (mg/g).

(2.2)


7
C0, C: nồng độ ban đầu và nồng độ cân bằng của chất bị hấp phụ (mg/l).
V: thể tích dung dịch (L).
m: khối lượng chất hấp phụ (g).
2.2.2. Mô hình đẳng nhiệt hấp phụ
Các mô hình đẳng nhiệt Langmuir và Frendlich được nghiên cứu:
Đẳng nhiệt Langmuir
Đồ thị sự phụ thuộc của 1/qe vào 1/Ce có dạng như hình 2.1:


Hình 2.1. Đồ thị sự phụ thuộc của 1/qe vào 1/Ce
Từ đồ thị sự phụ thuộc của

OM =

1
1
vào
ta sẽ tính được kL và qm
Ce
qe

1
qm k L

(2.3)

1
qm

(2.4)

tan  =

Đẳng nhiệt Freundlich
Để tính các hằng số trong phương trình Freundlich, người ta cũng dùng phương pháp đồ thị.
Phương trình Freundlich có thể viết dưới dạng:
ln qe = ln kF +

1

.ln Ce
n

(2.5)

Hình 2.2. Đồ thị để tìm các hằng số trong phương trình Freundlich


8
Như vậy, ln qe tỉ lệ bậc nhất với ln Ce. Đường biểu diễn trong hệ tọa độ ln qe – ln Ce sẽ cắt
trục tung tại N.
Ta có:

ON = ln kF
tan  =

1
n

(2.6)
(2.6’)

Từ phương trình này sẽ xác định được hằng số kF và n.
2.2.3. Động học quá trình hấp phụ
Phương trình động học hấp phụ biểu kiến bậc một:
Hằng số tỷ lệ hấp phụ được xác định từ phương trình động học biểu kiến bậc một được đưa
ra bởi Langergren:
ln (q𝑒 − q𝑡) = ln q𝑒 − 𝑘1t

(2.7)


Trong đó q𝑒 và q𝑡 là dung lượng hấp phụ tại trạng thái cân bằng và tại thời điểm 𝑡 tương ứng
và 𝑘1 là tỷ lệ hằng số hấp phụ.
Từ sự phụ thuộc của ln (q𝑒 − q𝑡) vào t ta sẽ tính được k1 và qe
Phương trình động học hấp phụ biểu kiến bậc hai:
Mặt khác, phương trình động học biểu kiến bậc hai dựa trên sự hấp phụ cân bằng được biểu
diễn bằng:

t
1
1
=
+ t
2
qt k2 ( qe ) qe

(2.8)

Trong đó q𝑒 và q𝑡 là dung lượng hấp phụ tại trạng thái cân bằng và tại thời điểm 𝑡 tương ứng
và 𝑘2 là hằng số tỉ lệ của độ hấp thụ theo phương trình động học bậc hai.
Từ sự phụ thuộc của t/q𝑡 vào t ta sẽ tính được k2 và qe
2.3. Nghiên cứu đặc trưng vật liệu
Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X-ray diffraction, XRD): Mẫu được đo XRD trên máy
D8 Advance, Bruker, Đức – Khoa Hóa học, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Hà Nội.
Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM): Ảnh SEM được chụp trên máy HITACHI S4800 Scanning Electron Microscope - Viện vệ sinh dịch tễ Trung ương.
Phương pháp hiển vi điện tử truyề n qua (TEM): Ảnh TEM được chụp trên máy JEOL 1010
tại phòng kính hiển vi điện tử, Viện Vệ sinh dịch tễ Trung ương, Yecxanh, Hà Nội.
Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ- khử hấp phụ N2 (BET): Mẫu đo bằng phương pháp
đẳng nhiệt hấp phụ - khử hấp phụ N2 được thực hiện ở nhiệt độ 77 K, trên thiết bị đo Tristart - 3000
Micromeritic tại Đại học Sư phạm Hà Nội.

Phương pháp phổ hấp thụ tử ngoại và khả kiế n UV – Vis: Xác định nồng độ xanh metylen
còn lại trên máy UV-Vis spectrophotometer (DR/4000U) – Phòng Hóa học bề mặt, Viện Hóa học,
Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam (VAST).


9
CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU
3.1. Cacbon mao quản trung bình tổng hợp bằng phương pháp mềm
3.1.1. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp CMQTB bằng phương pháp mềm dựa trên
khả năng hấp phụ MB
100

80
MC80
MC100
MC120

60
40
20

Hiệu suất hấp phụ (%)

Hiệu suất hấp phụ (%)

100

0

80

MC80
MC100
MC120

60
40
20
0

0

10

20

30

40

50

60

0

2

Thời gian (phút)

4


6

8

10

Thời gian (phút)

Hình 3.1. Đồ thị sự phụ thuộc của hiệu suất hấp phụ theo thời gian của MC80, MC100,
MC120.

100

100
80
60

MC1

40

MC2
MC3

20
0

Hiệu suất hấp phụ (%)


Hiệu suất hấp phụ (%)

Nhiệt độ của quá trình polyme hóa nhiệt có ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp vật liệu
CMQTB. Nhiệt độ tối ưu để tổng hợp CMQTB có khả năng hấp phụ xanh metylen là 100oC.

80
MC1
MC2
MC3

60
40
20
0

0

2

4

6

8

10

0

10


Thời gian (phút)

20

30

40

50

60

Thời gian (phút)

Hình 3.2. Đồ thị sự phụ thuộc của hiệu suất hấp phụ theo thời gian của MC1, MC2 và MC3
Giá trị pH của môi trường tổng hợp ảnh hưởng mạnh đến sự hình thành cấu trúc vật liệu,
pH =2 là môi trường phù hợp để tổng hợp vật liệu CMQTB bằng phương pháp mềm.

Qe (mg/g)

3.1.2. Nghiên cứu khả năng hấp phụ xanh metylen của vật liệu CMQTB tổng hợp bằng phương
pháp mềm
500
400
300
200
100
0
0 100 200 300 400 500

Nồng độ MB (mg/l)

Hình 3.3. Mối quan hệ phụ thuộc giữa dung lượng hấp phụ cực đại và nồng độ xanh metylen
của vật liệu MC100 (MC2)


10
Từ hình 3.3 cho thấy, khi nồng độ xanh metylen ≥ 400 mg/g, dung lượng hấp phụ gần
như không thay đổi. Có thể giải thích kết quả trên là do trên vật liệu thì số lượng tâm hấp phụ
có hạn, ở nồng độ xanh metylen cao các tâm hấp phụ đã bi ̣ hấp phụ hết, do đó khả năng hấp phụ
xanh metylen của vật liệu MC100 (MC2) không thay đổi. Từ đó cũng cho thấy hấp phụ xanh
metylen trên vật liệu MC100 (MC2) là hấp phụ đơn lớp và dung lượng hấp phụ cực đại thực
nghiệm (qm) của vật liệu MC100 (MC2) là 500 mg/g.
Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir và Freundlich, kết quả được trình bày ở bảng 3.1.
Bảng 3.1. Các thông số của phương trình đẳng nhiệt Langmuir và Freundlich của vật liệu
MC100 (MC2)
Các thông số
qm (mg/g)
KL (mg/g)

Đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir Đẳng nhiệt hấp phụ Freundlich
500,00
100,00
-

R2
1/n
KF[(mg/g)(mg/L)1/n]

0,9962


0,9651

-

2,4127
98,76

Từ kết quả thu được có thể nhận thấy các số liệu thực nghiệm phù hợp với mô hình đẳng
nhiệt Langmuir (giá tri ̣ hằng số tương quan R2 = 0,9962) lớn hơn nhiều so với đẳng nhiệt hấp phụ
Freundlich (giá tri ̣ hằng số tương quan R2 = 0,9651). Chứng tỏ, quá trình hấp phụ xanh metylen
trên MC100 (MC2) chỉ xảy ra trên một loại tâm. Mô hình đẳng nhiệt Langmuir cho kết quả qmax =
500,00 mg/g, điều này cũng phù hợp với kết quả thu được từ thực nghiệm.
Quan sát bảng 3.2, giá trị thấp của R2 cũng như sự sai khác giá trị qe thực nghiệm và qe tính
toán chỉ ra rằng sự hấp phụ MB trên MC100 (MC2) không tuân theo phương trình động học biểu
kiến bậc một.
Bảng 3.2: Hằng số tốc độ và dung lượng hấp phụ MB trên MC100 (MC2) tính theo phương
trình động học biểu kiến bậc một.
Co (mg/L) R2

k1 (phút-1) qe, exp (mg/g) qe, cal (mg/g)

100

0,357

0,025

197,29


0,04

150

0,810

0,019

292,94

3,89

200

0,514

0,001

396,39

89,83

Hệ số tương quan, qe thực nghiệm và qe tính toán theo phương trình động học biểu kiến bậc
hai được chỉ ra ở bảng 3.3.
Bảng 3.3: Hằng số tốc độ và dung lượng hấp phụ MB trên MC100 (MC2) tính theo phương
trình động học biểu kiến bậc hai.
Co (mg/L) R2 k2 (g.mg-1.phút-1) qe,exp (mg/g) qe,cal (mg/g)
100

1


0,257

197,29

197,23

150

1

0,016

292,94

296,73

200

1

0,005

396,39

396,82

Giá trị R2 cao cũng như sự tương đương giữa qe thực nghiệm và qe tính toán lý thuyết, có
thể khẳng định rằng sự hấp phụ MB trên MC100 (MC2) trong môi trường nước tuân theo phương
trình động học bậc hai.



11
3.2. CACBON MAO QUẢN TRUNG BÌNH TỔNG HỢP BẰNG PHƯƠNG PHÁP CỨNG
3.2.1. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình hấp phụ xanh metylen của CMQTB bằng phương
pháp cứng

qe (mg/g)

Kết quả chỉ ra rằng dung lượng hấp phụ MB cân bằng (qe) trên vật liệu CMQTB giảm nhẹ
theo nhiệt độ (Hình 3.4), chỉ ra rằng quá trình hấp phụ là quá trình tỏa nhiệt. Giá trị qe giảm nhẹ từ
236 đến 215 mgMB.g-1 chất hấp phụ khi tăng nhiệt độ từ 23oC đến 43oC.

240
230
220
210
0

50
Nhiệt độ (oC)

Hình 3.4. Ảnh hưởng của nhiệt độ đến khả năng hấp phụ MB của vật liệu CMQTB trong
khoảng 23oC - 43oC (nồng độ đầu MB là 100ppm, lượng chất hấp phụ là 0,5g/L, thời gian
khuấy là 6 giờ)
250

qe (mg/g/)

240

230
220
210
200
0

0.02 0.04 0.06 0.08 0.1 0.12
Lượng chất hấp phụ (g)

Hình 3.5. Ảnh hưởng của lượng chất xúc tác đến khả năng hấp phụ MB của CMQTB ở 25oC
(nồng độ đầu MB là 100ppm, thời gian khuấy là 6 giờ).
Như thấy ở hình 3.5, qe tăng khi m tăng từ 0,01 đến 0,12g. Giá trị qe tăng có thể được giải
thích do diện tích bề mặt lớn hơn và nhiều tâm hấp phụ hơn.
3.2.2. Nghiên cứu khả năng hấp phụ xanh metylen của vật liệu CMQTB tổng hợp bằng phương
pháp cứng
Các thông số đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir và Freundlich được trình bày ở bảng 3.4.
Bảng 3.4. Các thông số của phương trình đẳng nhiệt Langmuir và Freundlich của vật liệu OMC

qm (mg/g)

384,62

Đẳng nhiệt hấp phụ
Freundlich
-

KL (mg/g)

13,00


-

R2

0,9969

0,8588

1/n

-

0,3009

KF [(mg/g)(mg/L)1/n]

-

437,62

Các thông số

Đẳng nhiệt hấp phụ Langmuir


×